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复合价态铜基催化剂在CO2加氢合成甲醇性能研究

复合价态铜基催化剂在CO2加氢合成甲醇性能研究

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作者：冼俊杰昆明理工大学

学位级别：硕士

在CO2加氢合成甲醇的反应中,铜基催化剂因有高效和性价比高等优点被广泛运用。如今,铜基催化剂在合成甲醇过程中反应的活性位点主要有三个观点:在Cu0-Cu+界面上,Cu0或Cu+表面上;并且在Cu或Cu2O表面上加氢制甲醇的最优路径和碳源是不同... 详细信息

在CO2加氢合成甲醇的反应中,铜基催化剂因有高效和性价比高等优点被广泛运用。如今,铜基催化剂在合成甲醇过程中反应的活性位点主要有三个观点:在Cu0-Cu+界面上,Cu0或Cu+表面上;并且在Cu或Cu2O表面上加氢制甲醇的最优路径和碳源是不同的。有关改变催化剂表面铜物种的价态分布和保持其稳定性,以及不同价态铜与其他金属氧化物存在着密切的协同作用这两方面的研究备受关注和探讨。因此本文在CO2加氢制甲醇催化剂中,制备出可控铜价态(Cu0/Cu+)的铜基催化剂,及复合价态铜基催化剂的反应机理和加入其他助剂的影响进行深入系统的研究。本文首先通过乙酰丙酮铜Ⅱ和乙酰丙酮锌Ⅱ充分混合水热合成了复合价态铜的Cu-ZnO催化剂。并制备一系列不同铜锌比例的Cu-ZnO催化剂,发现在未还原预处理下催化剂性能都优于还原预处理的催化剂,其中表现最好的甲醇时空产率为0.238 gMeOH gcat-1 h-1,甲醇选择性高达85.1%,CO2转化率为12.9%,远优于普通水热法制备的Cu/ZnO催化剂。通过不同铜锌比例催化剂的表征结果分析,发现乙酰丙酮盐前驱体制得催化剂对合成甲醇过程具有双重促进作用,而催化活性的提高与表面增加的Cu+活性位点和形成更多Cu+-ZnO界面有着重要关联。然后,在水热法的基础上使用有机溶剂,并改变有机溶剂中乙醇与水的体积比例,使用乙酰丙酮盐前驱体溶剂热法制备一系列Cu-ZnO催化剂。进一步研究可控铜价态分布的铜基催化剂可行性和性能表现,表征发现可以调控铜价态分布,XPS表征测定其表面Cu0/(Cu0+Cu+)比例从0.141到0.914。然后分析调控机理和铜价态分布对固定铜锌比的Cu-ZnO催化剂的影响,更深入探究调控铜价态分布和不同价态铜与ZnO的协同作用对CO2加氢制甲醇催化性能的影响,发现CZ54W1催化剂具有最高的Cu+占比为39.6%及Cu0/(Cu0+Cu+)为0.141,其催化性能最好。再次证明催化活性与形成更多Cu+-ZnO界面有关。最后,更换助剂为乙酰丙酮锆Ⅳ或乙酰丙酮铈Ⅳ,制备出两组复合价态铜的Cu-ZrO2催化剂和Cu-CeO2催化剂。研究发现前驱体水热法制备的无定形ZrO2会影响其氧空位生成,和CeO2的加入能稳定和调整催化剂表面CeO/Cu+的比例。并且探究了这两种金属氧化物与复合价态铜的协同作用,发现Cu-ZrO2和Cu-CeO2催化剂需要在不同预处理下才能达到最佳催化性能,其中未还原的CuZr31催化剂达到最高CO2转化率为15.4%,而还原后的CuCe31催化剂则达到最高甲醇选择性83.1%。

关键词：乙酰丙酮盐溶剂热可控铜价态金属间协同作用 CO2加氢制甲醇

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