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高分子学报 2024年

作者：陈学思中国科学院长春应用化学研究所

兼具高柔性、优异抗撕裂性能的可回收碳纤维增强聚合物复合材料（CFRPs）的制备需依赖于具有高能量耗散能力的弹性体黏合剂的设计.满足这一需求的弹性体应集成高黏附性、低弹性模量、高力学强度、高韧性和高抗撕裂能力.然而，制备这种... 详细信息

兼具高柔性、优异抗撕裂性能的可回收碳纤维增强聚合物复合材料（CFRPs）的制备需依赖于具有高能量耗散能力的弹性体黏合剂的设计.满足这一需求的弹性体应集成高黏附性、低弹性模量、高力学强度、高韧性和高抗撕裂能力.然而，制备这种弹性体面临巨大挑战，因为这些性能之间通常是相互排斥的.最近，孙俊奇等设计了“多层级超分子作用力”，并以其聚集形成的微相结构交联高柔性的聚四氢呋喃链段，成功制备了的断裂强度达83 MPa，韧性达619 MJ·m-3，断裂能达357 kJ·m-2，但模量仅为5.6 MPa的弹性体黏合剂.将该弹性体黏合剂和碳纤维布复合制备的碳纤维/弹性体复合材料具有高达767 MPa的断裂强度和创纪录的断裂能(2012 kJ·m-2).该复合材料还具备修复缺陷和解离回收碳纤维布和弹性体的性能.

关键词：可逆交联弹性体碳纤维增强聚合物复合材料抗撕裂材料可回收聚合物

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可回收的交联超分子聚脲材料

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高分子学报 2020年第11期51卷 1187-1189,I0001页

作者：唐本忠华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室广州510640 香港科技大学化学系香港

热固性塑料的共价交联网络结构赋予了材料优异的力学性能和尺寸稳定性,但也使其难以再加工及循环利用.废弃的热固性塑料造成了严重的资源浪费和环境污染.最近,清华大学徐江飞、张希及合作者通过超分子单体的共聚合,将低含量的多重氢键... 详细信息

热固性塑料的共价交联网络结构赋予了材料优异的力学性能和尺寸稳定性,但也使其难以再加工及循环利用.废弃的热固性塑料造成了严重的资源浪费和环境污染.最近,清华大学徐江飞、张希及合作者通过超分子单体的共聚合,将低含量的多重氢键基元引入交联聚合物的主链中,制备了可回收的交联超分子聚脲材料.这一材料既保有了交联聚合物的优良力学性能,又充分利用了超分子聚合物动态可逆的特点,使其具有了可回收和可再生的性质.该项研究的分子设计思路简洁精美,可用于制备不同的交联聚合物,有望成为具有一定普遍意义的循环再利用材料设计的新策略.

关键词：可回收聚合物超分子聚合物交联聚脲四重氢键超分子单体

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基于多重动态键的高强韧自修复PDMS研究

基于多重动态键的高强韧自修复PDMS研究

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作者：梁帅西南科技大学

学位级别：硕士

聚二甲基硅氧烷(PDMS)材料具有许多优异的理化性能,在军工、航空航天和人工智能等高科技领域具有广泛应用。但其在服役过程中不可避免产生损伤,会严重影响材料的稳定性和安全性。为解决这一问题,科研人员将自修复概念引入PDMS材料中,及... 详细信息

聚二甲基硅氧烷(PDMS)材料具有许多优异的理化性能,在军工、航空航天和人工智能等高科技领域具有广泛应用。但其在服役过程中不可避免产生损伤,会严重影响材料的稳定性和安全性。为解决这一问题,科研人员将自修复概念引入PDMS材料中,及时修复损伤,保证材料服役的安全性和稳定性。同时,还能延长材料的使用寿命,减少资源浪费,缓解环境压力,对材料可持续发展具有重要意义。自修复材料研究领域始终存在两个重要的问题:1、材料获得优异综合力学性能所需要的分子结构的稳定性和获得自修复能力所需要的分子链的动态性之间存在矛盾,导致室温自修复聚合物的综合力学性能往往很差(强度高而韧性差,韧性好但强度低)。2、修复过程往往需要外界刺激(热、光、溶剂等)帮助完成,而这些条件在材料真实使用场景中很难获得。针对这些问题,本课题通过对PDMS分子结构、交联网络结构和微观物理结构进行设计,成功合成了高强韧的室温无扰自修复PDMS弹性体,对结构、力学性能和自修复性能进行了研究,并对其自修复机理进行了初步探索。本课题对PDMS分子结构进行设计,成功制备了一种侧基Co/吡啶配位交联PDMS弹性体(Py-PDMS-Co),研究了交联密度、中心原子对其力学性能和自修复性能的影响,Py-PDMS-Co断裂强度为0.13 MPa,室温空气中修复24h,修复率为91%。与动态键位于分子主链的结构(修复温度120 C)相比,具有侧基动态键的弹性体不仅可以利用侧基活动空间大的特点提高动态键的可逆性,还避免了动态键在主链导致刚性基团引入和PDMS主链分子量变大,保持PDMS分子链良好的运动性能,获得了优异的自修复能力,但该弹性体的力学性能较差。为获得综合力学性能优异的室温自修复PDMS弹性体,本课题基于侧基动态键交联PDMS分子结构,对PDMS交联网络进行设计,成功制备了一种硼氧六环、B-N配位和氢键多重交联的PDMS弹性体(PDMS-BN),研究了交联密度、硼氧六环含量对其力学性能和自修复性能的影响,PDMS-BN最大强度为1.72 MPa,伸长率为307%,韧性为4.92 MJ m,室温空气中修复48h,修复率为91%。与单一交联弹性体相比,在PDMS网络中引入强度不同的动态键构建具有“牺牲键”的多重交联弹性体,不仅可以利用B-O强键(键能809 k J/mol)稳定交联网络保证材料的强度,还可以利用弱键(B-N配位、氢键)耗散大量能量提高弹性体韧性和伸长性,获得了优异的综合力学性能。B-N配位不仅可以作为“牺牲键”,还可以提高硼氧六环动力学活性,使弹性体可在室温无扰条件下修复。为进一步提高室温自修复PDMS弹性体的力学性能和修复性能,本课题基于侧基动态键交联PDMS结构和强弱键多重交联PDMS网络结构,对弹性体微观物理结构进行设计,成功制备了一种强弱氢键多重交联的PDMS弹性体(PDMS-UPy-Urea),研究了强弱键配比和硬相含量对其力学性能和修复性能的影响,PDMS-UPy-Urea弹性体强度为2.35 MPa,断裂伸长率为394%,韧性为8.00 MJ m(室温修复24 h,修复率达94%;80℃修复20 min,修复率达91%)。在PDMS侧基引入容易聚集成硬相结构的UPy基团和形成弱氢键的脲基(Urea)构建具有微相分离的多重氢键交联的PDMS弹性体,不仅利用了硬相增强PDMS弹性体,还利用了强弱键的协同作用提高弹性体的力学性能和修复性能,获得了更为优异的力学性能和修复性能。本课题通过对PDMS分子结构、交联网络结构和微观物理结三个维度进行设计,成功制备了一系列高强韧室温无扰自修复PDMS弹性体,解决了自修复材料存在的两个重要问题,为制备超高强韧自修复硅橡胶提供了重要思路和理论指导。

关键词：自修复聚合物聚硅氧烷弹性体多重动态键可回收聚合物荧光响应性

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