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作者：王皓宇重庆工商大学

学位级别：硕士

本文利用废弃生物质花椒枝为原料制备活性炭,并用于VOC吸附消除,拟实现废弃生物质资源高值化利用的目的。在HPO活化法基础上引入“X”助剂,达到增强活化剂造孔能力,调控活性炭孔结构,实现甲苯吸附性能调控的目的。分别以HSO、KNO和(NH)... 详细信息

本文利用废弃生物质花椒枝为原料制备活性炭,并用于VOC吸附消除,拟实现废弃生物质资源高值化利用的目的。在HPO活化法基础上引入“X”助剂,达到增强活化剂造孔能力,调控活性炭孔结构,实现甲苯吸附性能调控的目的。分别以HSO、KNO和(NH)HPO为助剂与HPO配制成为复合活化剂,实现了花椒枝活性炭吸附剂性能的优化。通过扫描电镜(SEM)、比表面积测试(BET)和傅里叶红外光谱分析(FT-IR)、X射线衍射(XRD)对其进行表征,通过空气中甲苯吸附/解吸性能评价了所制得活性炭的吸附性能,通过吸附/脱附循环评价其可再生性能。同时,使用准一级、准二级和Bangham模型对甲苯吸附结果进行了拟合。主要得到以下结论:1、HPO活化剂中加入少量(质量百分数低于2.0%)HSO助剂,可制得具有高比表面积和孔容积的活性炭吸附剂;过量(质量分数高于2.0%)HSO助剂的添加,有利于活性炭吸附剂中微孔结构的形成。添加2.0%的HSO助剂制得的SAC02吸附剂具有超高的比表面积(1428.3 m/g)和窄的孔径(5.35nm)结构,使其具有极佳的甲苯吸附性能,其甲苯吸附性能比无助剂添加SAC00样品提升50.4%,达到511mg/g。动力学拟合结果表明,甲苯在吸附剂上的吸附包括表面吸附和孔道扩散,微孔增加会诱导吸附动力学模型由准一级向Bangham转变。2、(NH)HPO助剂的添加也能增强活化造孔效果,活化过程中丰富的气体产物能打开封闭孔道,促进孔道扩张。(NH)HPO添加量为1.0%时,制得的SAC10样品比表面积为1082.2 m/g,甲苯吸附量达到353.1mg/g,介孔比表面积比未添加助剂制得的SAC00样品增加16.95%,丰富的介孔结构有效降低了甲苯脱附阻力,使其相应的活性炭吸附剂在40°C甚至常温脱附即可实现活性炭吸附甲苯能力的再生,表现出优异的可再生性能。动力学拟合结果证实,甲苯在所制得的吸附剂上的吸附包括表面吸附和孔道扩散,吸附动力学模型符合Bangham模型。3、KNO助剂提高了活化剂的氧化造孔性能,增强了活化剂的活化造孔效果。同时,K的二次造孔作用促使活性炭孔径得到扩张。添加0.2g KNO助剂所制得的活性炭样品比表面积可达1270.8 m/g,大得比表面积使其具有高的甲苯吸附量达到367.7mg/g。KNO添加量为0.5g时,制得的活性炭样品介孔比例可达71.64%,丰富的介孔结构有效降低了甲苯在活性炭孔道中的传质阻力,使其在40°C低温脱附后活性炭的甲苯吸附能力可恢复93.5%,表现出良好的可再生性能。动力学拟合结果证实,甲苯在吸附剂上的吸附包括表面吸附和孔道扩散,吸附动力学模型符合Bangham模型。

关键词：废弃生物质活化剂甲苯吸附脱除可再生性能

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炭黑基多孔碳材料制备及甲苯吸附性能研究

炭黑基多孔碳材料制备及甲苯吸附性能研究

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作者：陈轶贤重庆工商大学

学位级别：硕士

以废弃炭黑为原料,采用化学造孔法制备炭黑基多孔碳材料,并应用于大气中甲苯吸附消除。有助于解决废弃炭黑处理不当所造成的环境问题,且能实现炭黑的资源化利用;同时,还能为含VOCs的大气净化提供高性能碳基吸附材料。本文以废弃炭黑为原... 详细信息

以废弃炭黑为原料,采用化学造孔法制备炭黑基多孔碳材料,并应用于大气中甲苯吸附消除。有助于解决废弃炭黑处理不当所造成的环境问题,且能实现炭黑的资源化利用;同时,还能为含VOCs的大气净化提供高性能碳基吸附材料。本文以废弃炭黑为原料,优化造孔剂种类、造孔剂用量和造孔温度等,制得一系列炭黑基多孔碳吸附材料。通过扫描电镜(SEM)、N吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和拉曼光谱(Raman Spectra)等表征技术,研究所制得的碳基吸附剂的表面化学性质和结构特性,通过甲苯吸附/脱除实验评价了所制碳基吸附剂的甲苯吸附和脱附性能。同时,利用动力学模型(准一级、准二级和Bangham动力学模型)和可再生性能测试,分别考察了甲苯分子在碳基吸附剂上的吸附行为和碳基吸附剂的循环再生性能。主要得出以下结论:1、造孔剂种类显著影响所制得碳基吸附剂的孔结构和表面化学性质,如,微孔率、比表面积和表面官能团等。不同造孔剂具有显著差异的造孔能力,制得性能差异显著的的碳基吸附剂。由KOH造孔剂制得的碳基吸附剂(PCBA-HK)具有最大的比表面积(1031.4 m/g),而由(NH)CO造孔剂制得的吸附剂(PCBA-CN),因高的石墨化程度和最大的微孔率(81.7%),使两者在甲苯吸附性能上近乎无差异,甲苯饱和吸附量分别为306.0和298.9 mg/g。碳基吸附剂表面丰富的含氧官能团,能与甲苯分子形成强相互作用而不利于吸附态甲苯分子脱附,且在低温下难以实现相应吸附剂的循环再生。由动力学结果可知,甲苯分子在各碳基吸附剂上的吸附行为均受孔道扩散控制。2、通过制备碳基吸附剂的造孔剂用量,能有效调节其孔结构和表面化学性质,碳基吸附剂的比表面积随造孔剂用量的增加呈“火山型”变化趋势。当(NH)CO造孔剂用量为0.2 g时,所制得的碳基吸附剂具有最大的比表面积(738.7 m/g)和最高的微孔率(81.7%),这不仅能极大增强碳基吸附剂的孔壁效应和π-π共轭效应,还能提供更多的吸附活性位点,因而表现出最佳的甲苯吸附性能(298.9 mg/g)。同时,所制得的碳基吸附剂具有优异的循环再生性能,经120°C热脱附能实现碳基吸附剂的甲苯吸附性能的再生。3、造孔温度能显著影响碳基吸附剂的孔结构,高的造孔温度有利于提高所制得多孔碳材料表面的粗糙度和孔隙率,经850°C活化制得的碳基吸附剂的微孔率可达81.7%,并具有高的石墨化程度。高的微孔率和石墨化程度能形成强的孔壁效应和π-π共轭效应,从而提高其甲苯吸附性能。高的介孔率更有利于相应碳基吸附剂上吸附态甲苯分子的脱附,经低温热脱附即可实现甲苯吸附性能的完全再生,从而展现出优异的循环再生使用性能。

关键词：炭黑多孔碳材料微孔率甲苯吸附可再生性能

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基于高通量计算筛选的金属有机骨架材料甲醛吸附性能

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化学学报 2018年第4期76卷 303-310页

作者：卞磊李炜魏振振刘晓威李松华中科技大学能源与动力工程学院煤燃烧国家重点实验室武汉430074 深圳华中科技大学研究院深圳518057

随着大量新型金属有机骨架(MOFs)吸附材料的出现,传统"试错式"的甲醛吸附剂研究方法具有效率低、周期长、成本高等问题.为实现高性能甲醛净化MOFs的快速研发,采用基于巨正则蒙特卡洛模拟(GCMC)的高通量计算筛选方法对2932种MOFs材料进... 详细信息

随着大量新型金属有机骨架(MOFs)吸附材料的出现,传统"试错式"的甲醛吸附剂研究方法具有效率低、周期长、成本高等问题.为实现高性能甲醛净化MOFs的快速研发,采用基于巨正则蒙特卡洛模拟(GCMC)的高通量计算筛选方法对2932种MOFs材料进行了甲醛吸附性能的快速评价.基于高通量计算筛选结果,我们挑选并制备出Y-BTC、Zn Car和Ni-BIC等3种对甲醛有较高吸附量的吸附剂,并采用粉末X射线衍射(PXRD)、比表面积分析(BET)对材料进行了表征.通过甲醛吸附实验,明确了筛选出的MOFs以及参照材料(Cu-BTC、活性炭)在甲醛初始浓度为100 mg/m3条件下的甲醛吸附量分别为0.38、0.25、0.11、0.08、0.06 mol/kg.同时,筛选出的吸附剂还具有良好的甲醛吸附循环利用性能.该结果表明筛选出的Y-BTC、Zn Car和Ni-BIC的甲醛吸附量均高于Cu-BTC和活性炭等参照吸附剂,证明了高通量计算筛选方法在指导甲醛吸附材料开发方面的有效性.

关键词：金属有机骨架高通量计算筛选甲醛吸附蒙特卡洛分子模拟可再生性能

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