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有机-无机杂化钙钛矿材料的变温光谱特性及光电特性研究

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有机-无机杂化钙钛矿材料的变温光谱特性及光电特性研究

作者：郑红歌江苏科技大学

学位级别：硕士

近几年来,有机-无机杂化钙钛矿材料由于其具备非常优良的光电特性已经掀起了研究领域的热潮,在光学以及光电子学等众多领域都存在着十分广阔的发展前景。该材料既具有有机的组分又具有无机的组分,这两种组分交替堆积的结构使得这种材料... 详细信息

近几年来,有机-无机杂化钙钛矿材料由于其具备非常优良的光电特性已经掀起了研究领域的热潮,在光学以及光电子学等众多领域都存在着十分广阔的发展前景。该材料既具有有机的组分又具有无机的组分,这两种组分交替堆积的结构使得这种材料既具有有机组分优良的光电功能特性又具有无机组分的稳定性。对于有机-无机杂化钙钛矿材料的研究虽然已经取得了很大的进展,但是由于其研究时间还不长,当前还存在很多的问题需要解决。比如材料的变温光谱特性、相变行为、激子形成机制以及材料的稳定性和光电特性等问题都需要进一步的深入研究。针对以上问题本文开展的主要研究工作如下:(1)研究了基于有机-无机杂化钙钛矿材料的变温光谱特性,主要包括FAPbI钙钛矿单晶、α-FAPbI钙钛矿纳米棒以及FAMAPbI(x=0.8,0.6,0.4,0.2)钙钛矿纳米晶体的变温光谱特性。采用溶液法合成了我们所需要的样品,通过加热的方法将黄色的六方相δ-FAPbI转化为黑色的立方相α-FAPbI钙钛矿纳米棒,合成的FAMAPbI(x=0.8,0.6,0.4,0.2)钙钛矿纳米晶体均为黑色表明它们均为钙钛矿相的立方相结构。利用场发射扫描电子显微镜(SEM)和X射线粉末衍射仪(XRD)测量了样品的表面形态以及晶体结构,并通过低温测试系统测试了样品从10 K到室温时的变温光谱(pl),研究了其带隙变化并讨论了其相变行为。通过拟合pl积分强度得到激子结合能的能量值并分析了其激子特性。在此基础上我们还测量了FAMAPbI(x=0.8,0.6,0.4,0.2)钙钛矿纳米晶体的吸收并对此进行了讨论。(2)我们通过旋涂成膜法制备了ITO/PEDOT:PSS/钙钛矿层/PCBM/Ag型钙钛矿太阳能电池器件,研究了FAMAPbI(x=0.8,0.6,0.4,0.2)作为光吸收层时器件的光电特性。通过SEM和XRD系统表征了钙钛矿层的表面形貌和太阳能电池器件的各层结构以及钙钛矿层的晶体结构,并通过太阳能电池光伏测试系统(即J-V测试系统)测试了器件的光电性能参数,我们制备的以FAMAPbI(x=0.8,0.6,0.4,0.2)为光吸收层的太阳能电池光伏器件获得了最高9.7%的光电转换效率(PCE)。以上关于有机-无机杂化钙钛矿材料变温光谱特性和器件光电性能的研究结果有助于完善半导体材料的知识体系,对钙钛矿基材料未来的发展和应用具有重要的指导意义。

关键词：变温pl 相变行为激子特性光电特性

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多元钙钛矿量子点的合成及光学稳定性研究

多元钙钛矿量子点的合成及光学稳定性研究

作者：刘昕天津理工大学

学位级别：硕士

钙钛矿量子点(PQD)是最重要的纳米级别发光半导体材料之一。因其可调的带隙、优异的电荷转移能力、高的理论光电转换效率等独特的光电特性深受研究者的关注。由于其自身结构缺陷,暴露于光,热和空气中会导致不可逆的降解,从而影响发光效... 详细信息

钙钛矿量子点(PQD)是最重要的纳米级别发光半导体材料之一。因其可调的带隙、优异的电荷转移能力、高的理论光电转换效率等独特的光电特性深受研究者的关注。由于其自身结构缺陷,暴露于光,热和空气中会导致不可逆的降解,从而影响发光效率。因此,PQD的不稳定性极大地限制了量子点的实际应用。同时钙钛矿量子点的研究大多都含有Pb元素,考虑到Pb固有的不稳定性和毒性,低毒性、绿色环保的无铅钙钛矿纳米材料的研究就显得意义非凡。本文采用热注入及同质配体包覆Al层的方法成功制备了CsPbBr/nCdS/AlO量子点;利用反溶剂法室温制备铋基无铅CsBiBr量子点,并采取表面包覆SiO及表面钝化DDAB与表面包覆SiO相结合的多重保护的方法修饰量子点表面缺陷态,进而提高量子点稳定性。通过荧光光谱、寿命和变温pl等测试,分析量子点内在发光机制,并对其稳定性进行了相应的测试以及将其应用于电致发光器件。具体内容如下:采用交替离子层吸附生长法成功制备CsPbBr/nCdS/AlO量子点,提高量子点的荧光强度同时有效提高其光稳定性。测试结果显示壳层中掺杂的Al可以被氧化成AlO,并且在长期光照射期间有效地阻止进一步的光降解。利用其发光稳定性成功制备柔性电致发光器件。CsPbBr/nCdS/AlO量子点的变温pl光谱观察到随温度升高,CsPbBr/3CdS/AlO核/多壳量子点的pl强度变化较小,蓝移程度减弱。这表明在多壳涂层中非辐射复合被显著抑制。采用配体辅助沉淀方法,乙醇作为反溶剂制备无铅CsBiBr量子点。同时,由于反溶剂中水的引入,通过添加正硅酸乙酯诱导CsBiBr量子点表面形成SiO保护层且不改变量子点晶体结构。不同壳层厚度SiO的表面包覆后的量子点,在超过60天的空气暴露下表现出很高的稳定性并制备出铋基无铅量子点发光器件。同时研究10-300K温度范围内CsBiBr/SiO量子点变温光谱中发光强度、发射峰位和半高宽随温度的变化规律。结果表明,量子点的发光主要来源于激子复合。采用配体辅助沉淀方法制备铋基无铅CsBiBr量子点,添加适量DDAB修饰量子点表面缺陷态,随后引入SiO对量子点进行表面包覆,通过多重保护进一步提升量子点稳定性,且不影响发光强度。稳定性测试显示表面钝化与包覆后的量子点在开放环境放置两个月依旧保持良好发光性能。通过与温度有关的变温pl光谱可以理解量子点的辐射,非辐射弛豫过程和激子-声子相互作用。

关键词： CsPbBr3量子点 Cs3Bi2Br9量子点表面工程发光机制变温pl

钙钛矿纳米铆接结构复合材料及其光电器件应用研究

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钙钛矿纳米铆接结构复合材料及其光电器件应用研究

作者：丁入坤天津理工大学

学位级别：硕士

卤化钙钛矿(LHPs)因其优异的光电和光子特性而受到越来越多的关注。但是,缺乏长期稳定性是LHPs应用的潜在障碍。迄今为止,已为此做出了许多工作,包括聚合物或无机氧化物封装,将钙钛矿量子点(QDs)嵌入中孔材料和构建QDs的保护壳。虽然这... 详细信息

卤化钙钛矿(LHPs)因其优异的光电和光子特性而受到越来越多的关注。但是,缺乏长期稳定性是LHPs应用的潜在障碍。迄今为止,已为此做出了许多工作,包括聚合物或无机氧化物封装,将钙钛矿量子点(QDs)嵌入中孔材料和构建QDs的保护壳。虽然这一操作可以使LHPs的分解可以得到缓解,但是厚的基质对发光没有贡献,因此器件性能不可避免地会受到影响。本文通过共用Cs离子的策略合成了一系列纳米铆接结构钙钛矿,通过控制纳米铆接结构钙钛矿中QDs的量,制作了一系列光谱可调谐的电致发光器件。共用Cs离子会形成能量传输通道,在低温环境下纳米铆接结构钙钛矿内部会有能量转移过程发生。为了使钙钛矿更好地应用于发光器件中,通过共用离子策略合成一种纳米铆接结构钙钛矿CsPbBr3/Cs2SiF6:Mn4+。然后在其表面包覆ZnS和自钝化铝层后,光致发光(pl)强度和稳定性分别提高了 588.7%和323.6%。此外,使用CsPbBr3/Cs2SiF6:Mn4+/2ZnS/Al纳米铆接结构钙钛矿制造了一系列光谱可调谐的白光器件。WLED器件可以产生色坐标接近(0.33,0.33)的白光;光谱可调谐的EL器件即使在弯曲 60°时也会产生稳定的发光。通过研究CsPbBr3/Cs2SiF6:Mn4+/nZnS/Al纳米铆接结构钙钛矿的温度依赖性pl光谱,分析了 CsPbBr3/Cs2SiF6:Mn4+纳米铆接结构钙钛矿在低温下的能量转移机制。使用一种共用离子的策略,来获得具有长余辉、双波长发光的纳米铆接结构钙钛矿材料。首先,合成了一种具有高发光效率、长余辉发光性能的CsCaAl2O4:Nd,Er荧光粉。然后,通过共用Cs+在其表面生长具有高稳定性的CsPbBr3量子点。合成的CsPbBr3/CsCaAl2O4:Nd,Er纳米铆接结构钙钛矿材料在激发和长余辉中都具有蓝、绿双波长发射。制作的柔性电致发光器件在弯曲近45°情况下依然具有双波长发射。器件在断电后依然有着明显的蓝、绿双波长发光,并且由于单一能量存储源引起高度同步的余辉衰减并行。CsPbBr3/CsCaAl2O4:Nd,Er纳米铆接结构钙钛矿不仅可以应用于发光器件中,还可以作为光伏器件中的发光下移(LDS)层来提高光伏组件的性能。通过低温pl测试发现在低温下CsPbBr3量子点与CsCaAl2O4:Nd,Er荧光粉之间具有能量传递(这与余辉状态下的能量传递相反)。这些发现为持久发光材料开辟了新的应用机会,更在节约能源方面提供了一种新思路。根据前两章的内容,通过共用离子策略在CsSrAl2O4:Er荧光粉表面生长一层CsPbBr3量子点。然后在CsPbBr3/CsSrAl2O4:Er纳米铆接结构钙钛矿材料表面包覆不同壳层的ZnS:Mn,在提高其稳定性的同时也使其具有红光波长的发光。获得的CsPbBr3/CsSrAl2O4:Er/2ZnS:Mn纳米铆接结构钙钛矿具有红、绿、蓝三个波长的发光。光致发光器件接近标准白光,电致发光器件在弯曲的情况下依然具备明显的发光。对比CsPbBr3/CsSrAl2O4:Er,合成的 CsPbBr3/CsSrAl2O4:Er/2ZnS:Mn纳米铆接结构钙钛矿具有较强的发光强度和较高的稳定性。

关键词：纳米铆接结构钙钛矿高稳定性柔性电致发光器件光谱可调谐变温pl

无铅双钙钛矿Cs2AgInCl6的合成及光学性能研究

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无铅双钙钛矿Cs2AgInCl6的合成及光学性能研究

作者：巩枭凯天津理工大学

学位级别：硕士

卤化铅钙钛矿中铅的毒性问题对生态环境和人类健康造成潜在危害,这引起了世界各国的广泛关注。因此,寻找稳定的、光电效能高的无铅钙钛矿替代品是非常有必要的。无铅双钙钛矿CsAgInCl因其稳定性好、载流子寿命长、易于加工并具有直接带... 详细信息

卤化铅钙钛矿中铅的毒性问题对生态环境和人类健康造成潜在危害,这引起了世界各国的广泛关注。因此,寻找稳定的、光电效能高的无铅钙钛矿替代品是非常有必要的。无铅双钙钛矿CsAgInCl因其稳定性好、载流子寿命长、易于加工并具有直接带隙等优点被认为是非常有潜力的替代材料。但CsAgInCl目前还存在以下几点问题:受到奇偶禁戒跃迁的限制,发光效率不够高;其激发光源都得选用紫外光源或者激发能量更高的光源,不利于未来的应用与发展;发射线太宽,无法在显示器件领域得到应用;稳定性还不足以达到实际商业应用水平。本文探讨了利用SiO对CsAgInCl进行结构调整,以此方式来提高其发光强度和稳定性,制备CsKAgNaInBiClBr和CsKAgNaInBiClI微晶,实现了橘色和红色的纯色光发射。具体内容如下:1、为了提高CsAgInCl的发射强度和稳定性,利用SiO对CsAgInCl进行结构调整。SiO改变了CsAgInCl的生长方式和晶体形貌,从八面体变成截塔八面体。结构改变后,晶胞分散,突破吸收极限,SiO还钝化了材料表面,形成抗氧化保护膜。因此,光致发光的发射强度提高了181.5%,稳定性提高了83.11%。此外,还发现了CsAgInCl在低温下(20 K)的一种新的双发射现象(λ=365 nm:λ≈580 nm;λ=325 nm:λ≈505 nm);这一现象解释了CsAgInCl在室温下400-450 nm的肩状发射问题,阐明了其发光机理。2、在Na和Bi掺杂使CsAgInCl的plQY提升至86%基础上进一步发展了CsKAgNaInBiClBr微晶,并实现了低温下蓝光激发以及窄谱发射。通过测量拟合随温度变化的发射峰强度、峰值能量、半高宽变化以及plE和荧光寿命,系统的研究了其蓝光激发的本质。K和Br掺杂后形成了过渡性的非局域化施主能级,从而改变了激子激发与跃迁过程。3、CsAgNaInBiCl/xKBr和CsAgNaInBiCl/x KI微晶以固相压制的方法合成。新开发的材料可以在室温下蓝光激发,发射橘色和红色的纯色光。通过拟合变温pl,研究了KBr和KI两种掺杂类型在发射上的本质区别。纯色发光有望极大的推动无铅钙钛矿在显示器件领域中的研究进展。

关键词：无铅双钙钛矿 Cs2AgInCl6 双发射光致发光变温pl