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PW11M@Cu3（BTC）2杂化材料的合成及硫化物氧化催化性能研究

PW11M@Cu3（BTC）2杂化材料的合成及硫化物氧化催化性能研究

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作者：韩旭东北师范大学

学位级别：硕士

过渡金属取代的Keggin型多金属氧酸盐具有较强的Lewis酸性、更多的质子数（比非取代型）以及可变的金属价态,在催化领域受到广泛关注。本论文将过渡金属单取代Keggin型钨磷酸(PWM,M=Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu和Zn)担载到金属-有机框... 详细信息

过渡金属取代的Keggin型多金属氧酸盐具有较强的Lewis酸性、更多的质子数（比非取代型）以及可变的金属价态,在催化领域受到广泛关注。本论文将过渡金属单取代Keggin型钨磷酸(PWM,M=Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu和Zn)担载到金属-有机框架Cu（BTC）中,得到系列过渡金属单取代多酸基MOFs杂化物[PWM@Cu（BTC）,代号为NENU-n（n=30-37）]。并对PWM@Cu（BTC）进行了纳米化研究,得到纳微米尺寸的PWM@Cu（BTC）系列杂化材料,代号为NENU-na（n=30-37）。对上述杂化物进行了硫化物氧化催化反应活性研究,取得的主要成果如下:1、合成了过渡金属单取代的Keggin型钨磷酸盐(PWM),通过一步水热法将其担载在主体框架Cu（BTC）中,获得一系列多酸基MOFs杂化物。通过单晶X-射线衍射分析确定了该系列杂化物是同构的,化学式为[Cu（BTC）（HO）][HPWM（HO）O](CHN)·m HO,简写为PWM@Cu（BTC）。主体框架具有三种孔,其中之一被多酸占据,另两种孔被水等小分子占据。氮气吸附实验表明担载多酸后,主体框架的多孔性依然保持。将合成的杂化材料用于模拟油氧化脱硫研究,发现在氧气作用下,可将燃料油中芳香族硫化物二苯并噻吩（DBT）氧化为二苯并噻吩砜（DBTO）,转化率均在93%以上,选择性达到100%。2、对PWM@Cu（BTC）系列多酸基MOFs进行了纳米化研究。分别采用常规液相法、机械研磨法和溶剂辅助研磨法得到了纳（微）米尺寸的PWM@Cu（BTC）系列杂化材料。扫描电镜（SEM）观察到不同方法制备的杂化材料粒径差别明显,常规液相法得到的杂化材料粒径约为1μm,而机械研磨法和溶剂辅助研磨法得到的杂化材料粒径为纳米级,分别约为150 nm和100 nm。通过红外光谱（FT-IR）、粉末X-射线衍射实验（PXRD）、热重（TG）分析对纳（微）米尺寸的杂化材料进行了表征。氮气吸附研究表明,纳米化后比相应的晶体比表面积增加30%以上。3、以2-羟基-1-乙硫醇（RSH）的氧化为模型反应,研究了纳米化PWM@Cu（BTC）的催化活性。发现以氧气为氧化剂条件下,溶剂辅助研磨法得到的Fe取代的钨磷酸基MOFs杂化材料[PWFe@Cu（BTC）,粒径约100 nm]展现出最佳的催化活性,反应2.5 h,选择性及转化率均达到100%。而其它过渡金属取代的钨磷酸基MOFs作为催化剂的转化率均低于20%。我们还将PWFe@Cu（BTC）用于硫化氢（HS）的催化氧化反应,发现在室温、氧气作用下可将HS快速氧化为单质硫S。4、研究了PWM@Cu（BTC）系列多酸基MOFs在以氧气为氧化剂条件下,对不同硫化物的催化氧化机理。由于多酸的氧化电位远低于芳香族硫化物DBT（1.3 V）的氧化电位,导致多酸很难氧化DBT。当加入异丁醛（牺牲试剂）后,多酸可催化其氧化生成异丁基过氧酸再将DBT氧化为DBTO,还原态多酸被氧气重新氧化为多酸,完成催化反应。而Fe取代的钨磷酸基MOFs杂化材料PWFe@Cu（BTC）中Fe（0.771 V）的氧化电位远高于RSH（0.15 V）和HS（0.142 V）的氧化电位,因此在不添加任何牺牲试剂的情况下,就可与之发生氧化还原反应生成相应二硫化物（RSSR）、单质S和Fe,Fe被氧气重新氧化为Fe,实现催化循环。

关键词：取代型多酸金属-有机框架过渡金属氧化催化硫化物

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