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CQDs改性纳滤膜高效回用发制品染色液及其经济技术评估

CQDs改性纳滤膜高效回用发制品染色液及其经济技术评估

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作者：白雪爽河南师范大学

学位级别：硕士

河南许昌发制品产量约占全球供应总额的35%以上,并已建成百亿级特色产业集群。作为典型的高耗水和重污染行业,特别是针对其中的主要涉水工序排放的发制品染色液(Hairwork dyeing effluent,HDE),开展相关的节水减排技术研究具有非常重要... 详细信息

河南许昌发制品产量约占全球供应总额的35%以上,并已建成百亿级特色产业集群。作为典型的高耗水和重污染行业,特别是针对其中的主要涉水工序排放的发制品染色液(Hairwork dyeing effluent,HDE),开展相关的节水减排技术研究具有非常重要的意义。本研究基于对HDE废液中杂质特性和前期工作中渗透膜污染特性的解析,主要采用螺环状胺基单体和碳量子点的双修饰,替代性地定制了一种新型致密型纳滤(NF)膜,探究了其高效回用HDE的可行性及对三种渐趋于零排放的杂化膜系统的经济技术性进行了系统评估。本论文的主要研究内容如下:(1)通过4,4’-二氨基-2,2’-二甲基联苯二盐酸盐(MTH)的部分替代性和碳量子点(CQDs)的连续性掺杂,改性制备的致密型荷负电类纳滤(TFN-CQDs)膜的功能层表面特性(光滑性、亲水性和荷电性)和主体结构(孔隙率和孔径分布)均得到了协同改善。这主要体现在:聚酰胺层的交联度明显降低;TFN-CQDs膜的粗糙度、水接触角(CA)、功能层厚度和Zeta电位(pH=7.0)从未修饰NF膜的98.4 nm、95.4°、287 nm和-15.8 mV依次降低至38.3 nm、62.7°、228 nm和-23.1 mV;与此同时,平均孔径和孔隙率分别从0.43 nm和23.0%依次增加至0.46 nm和41.6%。相应的,在兼顾回用水质和膜污染的同时,TFN-CQDs膜产水通量增大了3.15倍,系统产水回收率稳定地增加至90%以上。此外,CQDs的成功掺杂还极大地改善了所制备NF膜的耐污染性能,实验结果表明附着在膜面的污染层厚底从初始条件下的15μm急剧下降到8μm。长期运行72 h后,最佳TFN-CQDs膜仍表现出较高的渗透性4.31 L·m·h·bar,对溶解性有机物和总溶解固体含盐量的截留率仍高达97.3%和96.4%,优异的耐污染性能(通量恢复率为86.2%的),显著优于已报道的其它商用渗透膜。(2)对三种膜法杂化回用HDE废水的工艺,涉及一级预处理和终端深度处理阶段(采用商用混絮凝剂/自制纤维素纳米晶絮凝剂,商用BW30反渗透膜/自制TFN-CQDs纳滤膜等方面的差异:模式Ⅰ:PAC+PDDA用量为1000+300 mg·L—UF—BW30;模式Ⅱ:CLF-10用量为89 mg·L—UF—BW30;模式Ⅲ:CLF-10用量为89mg·L—UF—TFN-CQDs)进行了经济技术评估。实验结果表明,基于超声优化自制的环境友好型支状纤维素类絮凝剂(CLF-10),发现与经典混/絮凝剂(PAC和PDDA)相比,最佳投加量从1000+300 mg·L锐减至89 mg·L,而对应的上清液浊度、色度和DOC分别从16 NTU、300和121 mg·L优化至0.62NTU、100和54 mg·L;与此同时,HDE的可生化性(BOD/COD)由原水的0.20提升至0.67。耦合改性后的TFN-CQDs膜后,在满足终端产水水质和和膜污染的前提下,HDE中水回用率高达91.2%,对应的吨水能耗仅为0.37 k Wh·m。此外,对各工艺中相关的进/产水进行了一系列物化属性表征,并对最佳操作条件下的TFN-CQDs膜的潜在耐污染机制进行了探究。综上所述,本研究开发出了适用于发制品行业关键涉水工序的中水原位或梯级回用技术,在实现HDE零排放和再生水的高效回用方面取得了若干具有广泛应用前景的新成果。

关键词：纳滤膜碳量子点发制品染色液经济技术评估高效回用

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GO/GQDs改性复合纳滤膜对含盐染料废水的高效处理研究

GO/GQDs改性复合纳滤膜对含盐染料废水的高效处理研究

引用

作者：孙月珂河南师范大学

学位级别：硕士

随着排放标准的日趋严格,研发有效的染料废污水治理和再利用方法十分必要。纳滤(NF)技术因其高效、易操作、选择性分离、不产生二次污染和出水水质好等优势,在含盐染料废水的处理和回用方面具有很大的发展前景。本研究主要采用涂敷交联... 详细信息

随着排放标准的日趋严格,研发有效的染料废污水治理和再利用方法十分必要。纳滤(NF)技术因其高效、易操作、选择性分离、不产生二次污染和出水水质好等优势,在含盐染料废水的处理和回用方面具有很大的发展前景。本研究主要采用涂敷交联法和界面聚合法,制备出渗透-选择性和耐污染性良好的GO-PCS混合基质NF膜和GQDs掺杂的疏松型NF膜。采用一系列表征手段对复合膜皮/断层形貌、粗糙度、接触角、Zeta电位、平均有效孔径等进行了详尽地研究。通过分离直接黑38、丽春红S、二甲酚橙、直接红80、阿利新蓝8GX等模拟废液和发制品染色液(HDE),来评价所制备NF膜的分离/耐污染性能。为含盐染料废水的深度处理和再利用提供了新的借鉴。本论文的主要研究内容如下:(1)GO-PCS混合基质NF膜的制备及其性能研究:采用涂敷交联法,设计一步法得到理想的皮层特征和疏松的支撑结构,通过氧化石墨烯(GO)纳米片表面功能化制备了一种新型GO-PCS纳滤膜,研究了GO纳米片添加量对合成膜的物化性质及其分离性能的影响。实验结果表明:通过与适量GO纳米片形成共价键,制备了一种新型表面功能化的PCS基NF膜。它具有优良的表面亲水性、光滑度和负电荷性(分别降低到41.9°、18.7 nm和-56.4 m V),并表现出良好的阴离子染料和盐去除性能。由于连续的聚合物链被二维的刚性氧化石墨烯纳米片破坏,其表层的孔隙率同时增加了16.8%。与未改性的PCS空白膜相比,稳态下最优的NF2膜对直接黑38、二甲酚橙、丽春红、Na Cl和NaSO水溶液的渗透通量分别提高了58.8%、76.3%、75.1%、83.1%和78.8%。同时,还表现出对阴离子染料和盐份分别呈略高和显著增加的去除率。此外,最佳的GO-PCS膜也表现出了更好的耐污染性能,其通量衰减率降低至8.67%,尤其是对直接黑38溶液的不可逆污染率仅为0.17%。(2)石墨烯量子点(GQDs)基TFC/TFN疏松型NF膜的制备及其性能研究:采用界面聚合法,通过部分选择性掺杂4,4′-双哌啶和连续掺杂GQDs定制疏松型NF复合膜,验证其高效分级分离模拟和真实染料/盐混合物的可行性。研究BP和GQDs添加量对合成NF膜功能层特性及其去除性能的影响。实验结果表明:部分选择性掺杂BP,能显著增加聚酰胺层的平均有效孔径,降低聚酰胺层的交联度,从而形成更为光滑的膜表面。连续掺杂GQDs除了进一步强化上述正影响效应外,还使制备的TFN膜表面的亲水性和荷电性显著地提高。用染料/盐溶液对TFN-0.2膜进行测试时,表现出高达56.0L·m·h·bar的渗透通量,且对所选定染料的截留率均大于99.8%,对盐的透过率大于91.2%。此外,TFN-0.2膜对HDE废液的耐污染指数如R和R分别由TFN-0膜的13.0%和20.6%下降至8.30%和1.30%,而FRR则由79.4%急剧上升至98.7%。总之,最佳的TFN-0.2膜对模拟和真实的染料/盐混合物表现出卓越的分级分离和耐污染性能。

关键词：氧化石墨烯石墨烯量子点纳滤膜发制品染色液染料/盐分离

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