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水处理技术 2021年第11期47卷 54-59页

作者：杜漫漫莫颖慧天津工业大学环境科学与工程学院天津工业大学分离膜与膜过程国家重点实验室天津300387

以活性炭为阴极填料及微生物载体并接种微生物,以溶胶-凝胶法制备的MnO_(x)/Ti微孔电极材料为阳极,构建了反硝化生物阴极-电催化反应器(DBECR),对模拟亚甲基蓝(MB)废水进行了除碳脱氮研究。结果表明,反应器接种后,电流密度和阴极电势对... 详细信息

以活性炭为阴极填料及微生物载体并接种微生物,以溶胶-凝胶法制备的MnO_(x)/Ti微孔电极材料为阳极,构建了反硝化生物阴极-电催化反应器(DBECR),对模拟亚甲基蓝(MB)废水进行了除碳脱氮研究。结果表明,反应器接种后,电流密度和阴极电势对阴极含硝氮废水的更换呈现周期性的响应,表明具有电化学活性的反硝化细菌在活性炭上成功附着生长,DBECR启动成功。DBECR启动成功后,阴极NO_(3)^(-)-N和TN去除率均达到98%以上,阳极MB去除率也从38.4%提高到70.8%。在优化的阳极停留时间34 min时,阳极MB和COD去除率分别为98.4%和49.9%。变形菌门和拟杆菌门是DBECR阴极上的优势菌门,另类希灭氏菌、地碱杆菌和假单胞菌是优势菌属。

关键词：阳极氧化反硝化生物阴极难降解有机废水除碳脱氮

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反硝化生物阴极-电催化反应器的构建及其脱氮除碳特性

反硝化生物阴极-电催化反应器的构建及其脱氮除碳特性

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作者：杜漫漫天津工业大学

学位级别：硕士

阳极氧化技术(Anodic Oxidation,AO)近年来在难降解有机废水处理领域受到了广泛关注,但目前研究主要关注其阳极污染物的去除,如何直接利用阴极的还原作用去除污染物还有待开发。本研究分别以石墨毡和活性炭为阴极填料并接种微生物,以MnO... 详细信息

阳极氧化技术(Anodic Oxidation,AO)近年来在难降解有机废水处理领域受到了广泛关注,但目前研究主要关注其阳极污染物的去除,如何直接利用阴极的还原作用去除污染物还有待开发。本研究分别以石墨毡和活性炭为阴极填料并接种微生物,以MnO/Ti微孔电极为阳极,构建反硝化生物阴极-电催化反应器(Denitrifying Biocathode-Electrocatalytic Reactor,DBECR),利用阳极去除难降解有机污染物及反硝化生物阴极进行脱氮,从而赋予AO脱氮除碳双重功能。以石墨毡为阴极填料,在1.3 V和1.5 V电压下对反应器阴极接种后,电流密度和阴极电势均对阴极硝氮废水的更换呈现出周期性的响应,且阴极循环伏安曲线中出现NO的还原峰,表明具有电化学活性的反硝化细菌在阴极上成功附着生长,DBECR启动成功。启动成功后,阴极NO-N和TN去除率由5%以下提高到95%以上,阳极TOC去除率由5%左右提高到20%左右,MB去除率达到90%以上。变形菌门和拟杆菌门是DBECR启动后的优势反硝化菌门。以活性炭为阴极填料的DBECR在1.3 V电压下的启动并不理想,在1.5 V电压下未启动成功。与活性炭相比,石墨毡更适合作为DBECR的阴极填料。随着阴极进水NO-N浓度增加,DBECR在一个运行周期内阴极NO-N的去除量和去除速率呈现逐渐增大的趋势。当阴极进水NO-N浓度为700 mg NO-N/L时,DBECR阴极NO-N去除量和去除速率达到最大,分别为1.72 kg NO-N/m NCC和0.18 kg NO-N/m NCC/d。而电催化反应器(Electrocatalytic Reactor,ECR)最大的阴极NO-N去除量和去除速率分别为0.84 kg NO-N/mNCC和0.06 kg NO-N/m NCC/d,远低于DBECR。这说明耦合反硝化生物阴极后,DBECR阴极脱氮效果增强。进一步研究证实生物电化学反硝化是DBECR阴极脱氮的主要作用,NO-N还原过程中基本不存在中间产物NO-N累积。随着阴极进水NO-N浓度的增加,DBECR在一个运行周期内阳极COD去除量逐渐增加。在阴极进水NO-N浓度为700 mg NO-N/L时,DBECR阳极COD去除量达到最大,为2.89×10 kg COD/m。ECR阳极COD去除量最大为0.73×10 kg COD/m,明显低于DBECR。这是由于相对于ECR,DBECR由于耦合了反硝化生物阴极,阴极电势得到提高,MnO/Ti微孔阳极电势也得到提高。更高的阳极电势有助于促进MnO/Ti微孔阳极生成·OH,因此促进阳极MB的降解。由此可见,DBECR不仅实现阴极脱氮,而且可以促进阳极除碳。

关键词：阳极氧化反硝化生物阴极难降解有机废水除碳脱氮

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电化学生物阴极偶联降解高氯酸盐和硝酸盐及产电研究

电化学生物阴极偶联降解高氯酸盐和硝酸盐及产电研究

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作者：蒋琛湖南大学

学位级别：硕士

微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell,MFC)是一种利用微生物将有机物中的化学能直接转化成电能的装置。由于其具有将底物直接转化为能量、常温运行、低能耗输入及无废气产出等优点,近些年来一直受到电化学领域有关研究人员的青睐。利用... 详细信息

微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell,MFC)是一种利用微生物将有机物中的化学能直接转化成电能的装置。由于其具有将底物直接转化为能量、常温运行、低能耗输入及无废气产出等优点,近些年来一直受到电化学领域有关研究人员的青睐。利用附着在阴极上的微生物作为催化剂,将其驯化成为自养型反硝化生物阴极,可用于地下水中高氯酸盐、硝酸盐的还原。具有生物阴极的微生物燃料电池既能有效地生物还原污染物,同时又有电能的产生,这一点正贴合目前环保型社会发展的要求。高氯酸盐和硝酸盐都是地下水中最为常见的含氧无机盐阴离子,而且常常相互依存。本研究通过搭建微生物燃料电池、驯化与筛选微生物、选择与优化电极材料和电极距离等一系列预实验,最终选择体积为230mL阴极室、培养了 132天的反硝化菌、碳毡电极(3.0 cm×2.0 cm×0.3 cm)及3cm的电极间距等作为微生物燃料电池的启动条件。在正式实验中,经过驯化的自养型反硝化生物阴极被用于硝酸盐或(和)高氯酸盐的还原,同时系统中有稳定的电流产生。实验结果表明:阴极底物为单独高氯酸盐或硝酸盐时,电流密度分别稳定在3.00和1.52 mA/m3,此时两者的去除率分别为53.14%和87.05%。但当进水中NO3-/ClO4-(摩尔比)为1:1时,稳定电流密度达到了峰值(3.10 A/m3),此时混合底物整体的去除率也达到了最大(ClO4-40.97%,NO3-86.03%)。开路和闭路对照实验证明了硝酸盐和高氯酸盐的去除主要由自养型反硝化生物阴极的生物还原作用实现的。循环伏安法实验证明了所有的生物阴极都有很强的电化学活性,在不同的底物下,它们氧化还原,电势的差别微乎其微。16SrRNA实验结果表明:在自养型反硝化生物阴极中,环境中很常见的脱氮菌β-Proteobacteria是优势菌落。

关键词：生物还原微生物燃料电池反硝化生物阴极高氯酸盐硝酸盐

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微生物燃料电池的脱氮产电性能及对氯酚降解处理的研究

微生物燃料电池的脱氮产电性能及对氯酚降解处理的研究

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作者：俞朝庭中国矿业大学

学位级别：硕士

近年来环境污染问题和能源危机日益加重,若能将污水处理的同时实现资源回收无疑是对这一危机的有效缓解。微生物燃料电池(MFC)是在微生物的催化作用下同时实现去除污染物和产生电能的装置,这也是其相较于传统污水处理工艺的优势所在。... 详细信息

近年来环境污染问题和能源危机日益加重,若能将污水处理的同时实现资源回收无疑是对这一危机的有效缓解。微生物燃料电池(MFC)是在微生物的催化作用下同时实现去除污染物和产生电能的装置,这也是其相较于传统污水处理工艺的优势所在。但由于MFC涉及到生物、化学电能等复杂的交叉学科,且对其研究仍处于初步阶段,因此其相关理论仍不成熟,需要进一步的研究进行完善。该论文以用活性炭颗粒和碳刷组成电极材料构建的双室型MFC反硝化系统为研究对象,研究此系统的可行性。接着在此MFC启动完成的基础上,该论文着重研究了反硝化MFC的产电和脱氮效果的影响因素。最后验证MFC降解五氯酚的可行性,拓展了MFC的污染物处理范围。主要研究结论如下:(1)以活性炭和碳刷组成电极的MFC分别用连续进水和间歇进水两种方式完成启动。当外电阻为100Ω时,连续进水式经13d连续运行后启动完成,电压稳定在246m V左右,间歇进水式经过三个周期的运行电压稳定在21.3m V左右;前者COD去除负荷和NO3--N去除负荷分别为1.209 kg/(m3·d)和44.7 g/(m3·d)后者分别为1.04 kg/(m3·d)和38.40 g/(m3·d)。通过对比可以发现连续式进水启动更有利于MFC的产电和去污性能。对运行稳定的反硝化MFC的电极材料做扫描电镜测试,发现阳极电极材料上出现大量密集的微生物菌团,以杆状菌为主。而阴极电极材料上的出现的微生物相对比较稀松,这也解释了阳极COD去除效率较高、阴极硝态氮去除量不高。(2)硝态氮浓度在一定范围内的升高有利于MFC的脱氮产电性能,而超过了这个浓度范围,MFC的性能会出现明显的下降。当硝态氮浓度为150mg/L时,功率密度和电流密度达到最大值1.83W/m3和15.63A/m3,硝态氮去除负荷达到最大值61.44g/(m3·d),内阻降到最低值53Ω。(3)随着COD浓度的逐渐升高,MFC的功率密度持续增长,当COD浓度为450mg/L时,功率密度达到最大值为1.72W/m3;COD的去除效率随COD的不断增高呈现先升高后下降的趋势,当COD浓度为400mg/L时,COD去除负荷最大值为1.26kg/(m3·d)。当COD浓度处于250mg/L时,阳极库仑效率达到最大值为13.9%。(4)MFC的功率密度随着搅拌强度的增强先升高后降低,在搅拌强度150rpm处,功率密度达到最大值15.01W/m3,MFC的内阻达到最小值57Ω。COD去除负荷受搅拌强度影响不大,始终维持在1.29 kg/(m3·d)左右。搅拌强度对MFC内硝态氮的去除负荷有很大影响,随着搅拌强度的持续增强呈现先升高后降低的趋势,搅拌强度在150rpm时,硝态氮的去除负荷达到最大值60.29g/(m3·d)。通过对不同搅拌强度下阴极室内生物膜量和出水SS浓度的分析可知,生物膜量随着搅拌强度的升高先增加后减少,出水SS浓度则会随着搅拌强度的逐渐增强而持续升高。(5)硝态氮的去除负荷和功率密度随着p H值的升高先升高后降低,当阴极进水p H值为6.5时,功率密度出现最大值为1.22W/m3,硝态氮去除负荷到达最大值为69.12g/(m3·d)。;外电阻越小越有利于硝态氮的去除,当外电阻为10Ω时,硝态氮的去除负荷最高,为55.30g/(m3·d)。阴极室内亚硝态氮的积累浓度会随着外电阻的升高而逐渐增加,外电阻为250Ω时,亚硝态氮积累浓度到达了最高值0.29mg/L。功率密度会随着外电阻的增加而逐渐减小,在20Ω处时,功率密度值最大,为1.72W/m3。(6)以氯酚为生物阴极的MFC经过17d启动完成,设置进水氯酚浓度为30mg/L,出水浓度为18.4mg/L,电压能达到73.56m V,最大功率密度为0.737W/m3,内阻为161Ω。当氯酚进水浓度为90mg/L时,MFC的产电和对氯酚的降解达到性能最优值,此时电压达到102.44m V,氯酚的去除量为18.61mg/L。

关键词：微生物燃料电池反硝化生物阴极脱氮产电氯酚

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