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Fe_(2)O_(3)对ZrTiO_(4)载体NH_(3)-SCR催化性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2023年第12期51卷 1843-1855页

作者：袁龙腾胡平胡卜亮韩嘉彧马升捷杨帆 Alex A.Volinsky 西安建筑科技大学材料加工国家与地方联合工程研究功能中心陕西西安710055 西安建筑科技大学机电工程学院陕西西安710055 西安建筑科技大学冶金工程学院陕西西安710055 南佛罗里达大学机械工程系33620 美国

NH_(3)-SCR催化剂主要用于工业生产和汽车尾气清洁,本研究采用“共沉淀-浸渍法”制备了新型α%Fe_(2)O_(3)/ZrTiO_(4)(α=0、8、12、15)催化剂。结果表明,α%Fe_(2)O_(3)/ZrTiO_(4)催化剂的最佳成分配比的12%Fe_(2)O_(3)/ZrTiO_(4)催化剂在250−400℃条件下NO_(x)转化率大于80%,在300℃时NO_(x)转化率接近100%,并且N2选择性在200−450℃大于90%。在ZrTiO_(4)表面负载Fe_(2)O_(3)后,催化剂的氧化还原性能、表面酸度和Oβ/(Oα+Oβ)比例都有所提高,这不仅归因于α%Fe_(2)O_(3)/ZrTiO_(4)催化剂具有多孔结构,还归因于活性组分Fe_(2)O_(3)和载体ZrTiO_(4)之间的电子相互作用。此外,原位DRIFTs反应表明,12%Fe_(2)O_(3)/ZrTiO_(4)催化剂的NH_(3)-SCR反应遵循Eley-Rideal机制。明确的反应机制有利于更深入了解SCR过程中NO_(x)转化的反应过程。这项工作为未来Fe基SCR催化剂在中温范围内替代V基催化剂提供了可行的策略。

关键词： Fe_(2)O_(3)/ZrTiO_(4)催化剂 NH_(3)-SCR 多孔反应机制

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临氢缓和条件下煤-油共炼过程反应机制

中国石油大学学报（自然科学版） 2022年第3期46卷 174-179页

作者：孙昱东魏成韩忠祥顾强中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266580 陕西莱特迈思光电科技有限公司陕西西安710075

选取高家堡煤和加氢煤焦油为原料,采用自制的铁系催化剂,以液、固产物分布和液化油馏程为指标,在高压釜中考察不同反应条件对临氢缓和状态下煤-油共炼过程的影响,建立煤-油共炼反应机制模型,借助此模型确定不同反应条件下煤-油共炼的反... 详细信息

选取高家堡煤和加氢煤焦油为原料,采用自制的铁系催化剂,以液、固产物分布和液化油馏程为指标,在高压釜中考察不同反应条件对临氢缓和状态下煤-油共炼过程的影响,建立煤-油共炼反应机制模型,借助此模型确定不同反应条件下煤-油共炼的反应历程。结果表明煤-油共炼产物的分布和组成受反应条件影响复杂,所建模型简化了煤-油共炼反应机制,能较好地描述煤-油共炼反应过程并解释反应条件变化对煤-油共炼结果的影响,与实验规律具有较好的一致性。

关键词：煤-油共炼反应条件产物反应机制反应历程

Fe-Si-B非晶合金粉末对水溶液中Ni(Ⅱ)的去除机理(英文)

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稀有金属材料与工程 2022年第1期51卷 60-65页

作者：张香云张咪李金祺杜进英袁子洲兰州理工大学省部共建有色金属先进加工与再利用国家重点实验室甘肃兰州730050 兰州理工大学温州泵阀工程研究院浙江温州325105

对比研究了商业Fe-Si-B非晶(Fe-Si-B^(MG))粉末和目前广泛应用的零价铁粉(ZVI,F;0)对水溶液中重金属离子Ni(Ⅱ)的去除性能。动力学分析显示Fe-Si-B^(MG)粉末对Ni(Ⅱ)的去除效率约为Fe;粉的38倍。通过对2种粉末的表面形貌观察发现,与Fe0^... 详细信息

对比研究了商业Fe-Si-B非晶(Fe-Si-B^(MG))粉末和目前广泛应用的零价铁粉(ZVI,F;0)对水溶液中重金属离子Ni(Ⅱ)的去除性能。动力学分析显示Fe-Si-B^(MG)粉末对Ni(Ⅱ)的去除效率约为Fe;粉的38倍。通过对2种粉末的表面形貌观察发现,与Fe0^(0)粉相比,Fe-Si-B^(MG)粉末的表面产物层具有均匀、疏松的絮状物,更容易在搅拌过程中脱落。通过对Fe-Si-B^(MG)粉末反应前后的表面化学成分分析发现:Fe-Si-B^(MG)粉末通过吸附、还原、共沉淀作用去除水溶液中Ni(Ⅱ),而Fe0^(0)粉主要通过吸附和共沉淀去除水溶液中的Ni(Ⅱ)。

关键词：非晶合金反应机制激活能重金属

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基于有机小分子的汞离子荧光探针研究进展

有机化学 2023年第9期43卷 3067-3077页

作者：李焕清陈兆华陈祖佳邱琪雯张又才陈思鸿汪朝阳华南师范大学化学学院、教育部环境理论化学重点实验室、广州市生物医学分析化学重点实验室、GDMPA手性药物过程控制与质量评价重点实验室广州510006

汞具有很强的生物毒性,会对人类的健康和环境造成极大危害.荧光探针具有高灵敏度、高选择性、可实时监测等优点,近年来在汞离子检测中广泛应用.由于小分子具有结构多样性、重复性好、易修饰、感应机制清晰等优点,目前许多检测汞离子的... 详细信息

汞具有很强的生物毒性,会对人类的健康和环境造成极大危害.荧光探针具有高灵敏度、高选择性、可实时监测等优点,近年来在汞离子检测中广泛应用.由于小分子具有结构多样性、重复性好、易修饰、感应机制清晰等优点,目前许多检测汞离子的有机小分子荧光探针也已经被开发出来.根据探针与汞离子反应机制的不同,将其分为基于配位型反应和基于断键型反应两类,重点综述了近五年来用于检测汞离子的有机小分子荧光探针的研究进展.展望未来,利用特征性反应开发“Turn On”型的反应性探针,将是检测汞离子的有机小分子荧光探针研究中的重点方向.

关键词：汞离子检测荧光探针有机小分子反应机制分子设计与合成

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等离激元催化反应动力学研究装置

Chinese Journal of Chemical Physics 2023年第3期36卷 249-258,I0099页

作者：张文周勇陈伟王天骏秦召贤李杲任泽峰杨学明周传耀安徽师范大学物理系光电材料科学与技术安徽省重点实验室芜湖241000 b.中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室催化基础国家重点实验室大连116023 中国科学院大学北京100049

等离激元催化是利用金属纳米颗粒的局域表面等离激元来驱动化学反应的现象,已经发展成为多相催化的一个新兴研究领域.然而,实验研究中温度测量不准和反应物吸附状态不明确导致等离激元催化反应的微观机制存在争议.为了研究等离激元催化... 详细信息

等离激元催化是利用金属纳米颗粒的局域表面等离激元来驱动化学反应的现象,已经发展成为多相催化的一个新兴研究领域.然而,实验研究中温度测量不准和反应物吸附状态不明确导致等离激元催化反应的微观机制存在争议.为了研究等离激元催化反应动力学,本文设计搭建了一台基于在线质谱检测的装置,通过对反应器的改进来解决温度测量和吸附状态识别的问题.相比于传统设计中仅安装一个热偶,本文在反应器中安装了三个热偶.基于传热模型,这种多点测温技术可以定量计算出催化剂的有效温度以及热反应的贡献.此外,在装置中集成了程序升温脱附谱,用于测量反应物的吸附状态.通过对模型催化反应Au/TiO_(2)等离激元催化H_(2)+D_(2)→HD的定量测量,测试了该装置的性能,明确了H_(2)/D_(2)在Au/TiO_(2)界面的解离吸附和非热反应对HD生成的贡献,证明了该装置在等离激元催化反应动力学研究方面的能力.

关键词：等离激元催化反应装置反应机制驱动力多点温度测量吸附状态识别

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水系锌离子电池正极材料研究现状与展望

煤炭学报 2022年第9期47卷 3351-3364页

作者：杨文博谢孝坤武睿田函王晓东汤文皞邓亦锐刘瑞平中国矿业大学(北京)材料科学工程系北京100083

现代社会中生产生活的能源消耗量日益增加,随着“碳中和”等政策的实施,新能源的开发和利用成为新的发展方向。风能、太阳能等新能源由于功率不稳定大大限制了其应用,而如何合理的储存与分配能源成为广泛关注的问题。现阶段的大规模储... 详细信息

现代社会中生产生活的能源消耗量日益增加,随着“碳中和”等政策的实施,新能源的开发和利用成为新的发展方向。风能、太阳能等新能源由于功率不稳定大大限制了其应用,而如何合理的储存与分配能源成为广泛关注的问题。现阶段的大规模储能方式仍然停留在储能水电站这样用水的势能存储能量,这种方式对地域限制严格,占地面积大且能量转换率低,不适合进行大面积推广应用。电池能量转化率高、不受地域的限制,是合适的储能方式,但成本过高、安全性差。水系锌离子电池(AZIBs)由正极材料、水系电解液和锌金属负极等部分组成,相较于其他电池有着使用安全、价格低的优点,成为未来电站级储能的潜在方式。但正极材料容量开发不足、循环稳定性差,与理论容量仍然存在不小的差距,成为了水系锌离子电池应用的制约因素之一。首先介绍了现阶段水系锌离子电池正极材料的储能机制,然后总结了常见正极材料(MnO_(2),V_(2)O_(5)和VO_(2)等)存在的问题、解决策略以及目前的研究进展,分析了不同条件下正极材料的性能变化,最后通过对比研究其电化学性能,从机制探究、提高导电率、制备新型正极材料、采用缺陷工程以及电解质改性等5个方面提出了多种可能的优化策略以及未来的研究方向,为正极材料的优化提供了基础。

关键词：水系锌离子电池二氧化锰钒氧化物反应机制优化策略

Fe/S比在氧化亚铁硫杆菌与氧化硫硫杆菌混合浸出复杂铀矿石过程中的强化效应

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Journal of Central South University 2022年第12期29卷 3858-3869页

作者：孙静马晋芳李乾李广悦史文革杨雨胡鹏飞郭志敏 Key Discipline Laboratory for National Defence of Biotechnology in Uranium Mining and Hydrometallurgy(University of South China) Hengyang 421001China School of Resources&Environment and Safety Engineering University of South ChinaHengyang 421001China

研究了嗜酸氧化亚铁硫杆菌及氧化硫硫杆菌混合浸出复杂铀矿石过程中Fe/S比的影响。结果表明,当Fe/S为5:0.5,5:1,5:5时,铀浸出率较高,达90%;当Fe/S为5:0,5:10时,铀浸出率低于46%。此外,基于物种特异性基因gyrB的细菌群落分析表明,缺硫或... 详细信息

研究了嗜酸氧化亚铁硫杆菌及氧化硫硫杆菌混合浸出复杂铀矿石过程中Fe/S比的影响。结果表明,当Fe/S为5:0.5,5:1,5:5时,铀浸出率较高,达90%;当Fe/S为5:0,5:10时,铀浸出率低于46%。此外,基于物种特异性基因gyrB的细菌群落分析表明,缺硫或过量硫都不利于氧化亚铁硫杆菌和氧化硫硫杆菌的协同生长,进而不利于铀的浸出,且硫氧化细菌在混合菌群协同浸铀过程中发挥着不可忽视的作用。SEM-EDS矿渣表征结果表明,适当的硫用量可以改变钝化物的结构,提高其孔隙率。分析了铀的溶解动力学和生化反应机理,结果表明,铁与硫耦合的生化反应对矿石颗粒中铀的溶解有多方面的化学效应,Fe/S比是调控铁硫氧化细菌菌混合浸铀的最关键因素之一。

关键词：生物浸铀铁硫比细菌群落动态浸出动力学反应机制

Al2O3/环氧树脂-氰酸酯复合材料反应动力学及力学性能

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复合材料学报 2020年第4期37卷 749-757页

作者：陈宇飞李治国刘宇龙滕成君崔巍巍哈尔滨理工大学材料科学与工程学院哈尔滨150040 哈尔滨理工大学工程电介质及应用技术教育部重点实验室哈尔滨150080 哈尔滨市香坊区疾病预防控制中心哈尔滨150030

以双酚A型环氧树脂(E51)和双酚A型氰酸酯(BCE)为原料,研究E51改性BCE共固化反应机制。同时,以E51-BCE为基体树脂,溶胶-凝胶法(Sol-Gel)自制Al2O3为增强体,制备Al2O3改性E51-BCE (Al2O3/E51-BCE)复合材料。通过非等温DSC确定了E51-BCE体... 详细信息

以双酚A型环氧树脂(E51)和双酚A型氰酸酯(BCE)为原料,研究E51改性BCE共固化反应机制。同时,以E51-BCE为基体树脂,溶胶-凝胶法(Sol-Gel)自制Al2O3为增强体,制备Al2O3改性E51-BCE (Al2O3/E51-BCE)复合材料。通过非等温DSC确定了E51-BCE体系的固化工艺及固化反应动力学,并根据Kissinger法和Ozawa法求得体系的表观活化能分别为66.13 kJ/mol和69.46 kJ/mol。利用红外光谱跟踪固化体系在起始固化温度为160℃、 180℃时的反应历程,结果表明:起始固化温度在160℃时,以E51与BCE直接反应为主;起始固化温度在180℃时, BCE反应活性提高,以BCE自聚反应为主,生成三嗪环的速率加快,少量的BCE直接与E51反应生成恶唑啉结构。对Sol-Gel法自制Al2O3进行FTIR和TEM表征,结果表明:Al2O3为短纤维状的晶体,表面含有少量羟基。SEM结果显示:Al2O3为分散相,与基体间界面模糊, Al2O3/E51-BCE复合材料的脆断面裂纹不规则,为典型的韧性断裂;当Al2O3掺杂量为3wt%时, Al2O3在基体中分散均匀, Al2O3/E51-BCE复合材料的冲击强度和弯曲模量分别为24.2 kJ/m2和2.54 GPa,比基体树脂的冲击强度和弯曲模量分别提高53.65%和22.12%,力学性能得到明显改善。

关键词：双酚A型氰酸酯环氧树脂反应机制反应动力学力学性能

水中NO_(2)^(-)诱导典型新污染物的紫外降解机制研究—共存因子协同和拮抗作用、氧化组分数值分析和毒理学评价

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环境科学学报 2023年第11期43卷 94-104页

作者：沈玲芝肖震钧牛梦洋张伟鸿刘德柱曾煜丰方政张钱新陈平吕文英刘国光广东工业大学环境科学与工程学院广东省环境催化与健康风险控制重点实验室粤港澳污染物暴露与健康联合实验室广州510006 清华大学环境学院北京100084

水中亚硝酸根(NO_(2)^(-))能在紫外光(UV)激发下产生羟基自由基(·OH)及氮氧活性物质(RNs),促进有机污染物降解;然而该反应过程中的共存因子影响、氧化组分相关关系及副产物毒理学等方面研究比较有限.基于此,本文采用UV/NO_(2)^(-)体系... 详细信息

水中亚硝酸根(NO_(2)^(-))能在紫外光(UV)激发下产生羟基自由基(·OH)及氮氧活性物质(RNs),促进有机污染物降解;然而该反应过程中的共存因子影响、氧化组分相关关系及副产物毒理学等方面研究比较有限.基于此,本文采用UV/NO_(2)^(-)体系对典型新污染物(ECs)进行降解,并研究体系反应机制和新污染物环境归趋.实验结果表明,UV/NO_(2)^(-)体系对双酚类、磺胺类、非甾体类、氟喹诺酮类和染料等14种新污染物都具有高效的处理效果,且具有一定浓度依赖关系.以双酚F(BPF)为目标污染物,实验发现在UV/NO_(2)^(-)体系中硝酸根具有明显协同促进作用;腐殖酸、亚铁离子和铜离子通过光掩蔽和猝灭活性物质从而与UV/NO_(2)^(-)体系产生拮抗作用;海水、二沉池水和珠江水等水质对体系活性具有较高的抑制作用.随着pH增大,BPF降解速率显著提高;酸性条件下以·OH和RNs为主要贡献,碱性条件下以单独UV光解为主;·OH和RNs贡献率之间存在显著相关关系.BPF在UV/NO_(2)^(-)体系中降解路径包括羟基化反应和亚硝化反应,生成的亚硝化产物具有一定的毒理学风险;实验发现通过延长反应时间可以基本消除BPF及其转化产物,使得BPF反应液达到深度矿化程度.本研究相关结果有助于深入认识UV/NO_(2)^(-)体系的活性机制,同时为UV处理水中痕量新污染物提供基础理论支撑.

关键词：新污染物亚硝酸根 UV 反应机制数值分析