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高分子学报 2021年第6期52卷 617-633页

作者：方威风唐睿康刘昭明浙江大学化学系

传统无机材料合成遵循经典晶体生长方式,常以粉末颗粒形式存在,极大地限制了无机材料的性能.高分子材料通过单体的可控聚合与交联实现了材料的连续、可塑制备,极大地扩大了材料的应用范围.借鉴高分子化学中的封端策略,我们将无机离子寡... 详细信息

传统无机材料合成遵循经典晶体生长方式,常以粉末颗粒形式存在,极大地限制了无机材料的性能.高分子材料通过单体的可控聚合与交联实现了材料的连续、可塑制备,极大地扩大了材料的应用范围.借鉴高分子化学中的封端策略,我们将无机离子寡聚体作为无机单体,替代了传统的离子前驱体,实现了无机离子化合物的聚合与交联,从而能够"像制造高分子一样制造无机物".本文从材料合成的角度出发,介绍了无机、高分子反应前驱体及材料制备模式,重点介绍了无机离子寡聚体及其聚合与交联过程,进一步展开介绍了基于无机离子聚合与交联在材料合成与应用方面的成果.无机离子聚合与交联反应体系的提出,在材料合成方面促进了高分子与无机化学的融合,一定程度上打破对传统无机材料合成的认知,为新型功能材料的合成提供新的思路.

关键词：反应前驱体无机离子寡聚体聚合与交联有机-无机复合仿生材料

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手性联二萘酚铝络合物催化硝酮和烯烃的理论研究

手性联二萘酚铝络合物催化硝酮和烯烃的理论研究

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作者：刘玉华哈尔滨理工大学

学位级别：硕士

1,3-偶极环加成反应是有机化学基础理论及合成方法研究中起重要作用的一个反应。硝酮与烯烃的反应是环加成反应中研究最多的一种反应。硝酮作为1,3-偶极试剂与不饱和烃加成生成异噁唑类杂环化合物。在合成结构复杂的天然产物等方面具有... 详细信息

1,3-偶极环加成反应是有机化学基础理论及合成方法研究中起重要作用的一个反应。硝酮与烯烃的反应是环加成反应中研究最多的一种反应。硝酮作为1,3-偶极试剂与不饱和烃加成生成异噁唑类杂环化合物。在合成结构复杂的天然产物等方面具有很大的应用价值。近几年来,1,3-偶极环加成反应的立体选择性金属配合物催化得到了较多研究。人们研制出了一系列控制反应立体选择性的金属配合物催化剂,尤其是对硝酮与缺电子和富电子烯烃反应,许多催化剂对Diels-Alder反应和1,3-偶极环加成反应同时具有较高的对映及非对映选择性。本文中的理论计算是在SGI公司的origin3800型服务器上进行的,软件使用Materials Studio程序包和Gaussian03程序包。此外,本文用DFT方法在B3LYP/6-31G*水平上研究了3, 4-二氢异喹啉硝酮与乙基乙烯基醚的无催化剂下1,3-偶极环加成反应。此反应有很好的区域选择性,主要为四种5位取代产物。外型和内型反应物从不同的方向（re面或si面）相互接近,形成四种过渡态。采用理论计算的方法研究了手性Al（Ⅲ）-联二萘酚配合物与3, 4-二氢异喹啉硝酮、6,7-二甲氧基-3,4-二氢异喹啉硝酮、乙基乙烯基醚等反应物形成的各种可能的反应前驱体的结构及能量。确定了优势反应前驱体的优化结构并讨论了优势反应前驱体对1,3-偶极环加成反应立体选择性的影响。研究结果表明,优势反应前驱体的结构特点是偶极试剂的re面被催化剂手性配体有效屏蔽,亲偶极体从si面进攻得到（3S,5S）-异噁唑衍生物。这一结论与实验事实吻合。

关键词：手性联二萘酚铝络合物反应前驱体硝酮 1,3-偶极环加成反应理论研究

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Cu(Ⅱ),Zn(Ⅱ)-手性二噁唑啉配合物催化硝酮与烯烃环加成反应立体选择性的理论研究

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分子科学学报 2007年第1期23卷 33-38页

作者：刘莎莎刘波张辉哈尔滨理工大学化学与环境工程学院黑龙江哈尔滨150080

用理论计算方法研究了Cu(Ⅱ)和Zn(Ⅱ)-手性二恶唑啉络合物与N-苄基-α-乙氧酰基硝酮形成的反应前驱体与乙基乙烯基醚的1,3-偶极环加成反应过程.讨论了反应前驱体的前线轨道和优化的分子结构对环加成反应的速度和立体选择性的影响,对手... 详细信息

用理论计算方法研究了Cu(Ⅱ)和Zn(Ⅱ)-手性二恶唑啉络合物与N-苄基-α-乙氧酰基硝酮形成的反应前驱体与乙基乙烯基醚的1,3-偶极环加成反应过程.讨论了反应前驱体的前线轨道和优化的分子结构对环加成反应的速度和立体选择性的影响,对手性金属催化剂存在下的1,3-偶极环加成反应的立体选择性进行合理解释.还讨论了催化反应和非催化反应速度对反应立体选择性的影响.

关键词：反应前驱体硝酮 1,3-偶极环加成反应立体选择性理论计算

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金属手性配合物催化环加成反应的理论研究

金属手性配合物催化环加成反应的理论研究

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作者：刘莎莎哈尔滨理工大学

学位级别：硕士

1,3-偶极环加成反应是有机化学基础理论及合成方法研究中起重要作用的一个反应。硝酮与烯烃的反应是环加成反应中研究最多的一种反应。硝酮作为1,3-偶极试剂与不饱和烃加成生成异恶唑类杂环化合物。在合成结构复杂的天然产物等方面具有... 详细信息

1,3-偶极环加成反应是有机化学基础理论及合成方法研究中起重要作用的一个反应。硝酮与烯烃的反应是环加成反应中研究最多的一种反应。硝酮作为1,3-偶极试剂与不饱和烃加成生成异恶唑类杂环化合物。在合成结构复杂的天然产物等方面具有很大的应用价值。近几年来,1,3-偶极环加成反应的对映选择性金属配合物催化得到了较多研究。人们研制出了一系列控制反应立体选择性的金属配合物催化剂,尤其是对硝酮和链烯烃反应,许多催化剂对Diels-Alder反应和1,3-偶极环加成反应同时具有较高的对映及非对映选择性。本文中的理论计算是在SGI公司的orange3800型服务器上进行的,软件使用Materials Stodio程序包。采用理论计算的方法研究了Cu(II),Zn(II)-手性二噁唑啉络合物与N-苄基-α-乙氧酰基硝酮形成的反应前驱体与乙基乙烯基醚的1,3-偶极环加成反应过程。讨论了反应前驱体的前线轨道和优化的分子结构对环加成反应的速度和立体选择性的影响,对手性金属催化剂存在下的1,3-偶极环加成反应的立体选择性进行合理解释。本文还讨论了催化反应和非催化反应速率对反应立体选择性的影响。

关键词：反应前驱体硝酮 1,3-偶极环加成反应立体选择性理论计算

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