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反向系间窜越提高BUBD-1薄膜发光及放大自发辐射性能研究

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反向系间窜越提高BUBD-1薄膜发光及放大自发辐射性能研究

作者：刘婷婷聊城大学

学位级别：硕士

有机半导体激光器(OSLs)具有柔性、成本低、可溶液加工等特点,在集成光学、信息技术等领域有潜在的优势,成为继有机发光二极管(OLED)后,有机光电器件发展的下一个挑战目标。但有机激光染料的高激光发射阈值,低载流子迁移率等限制了OSLs... 详细信息

有机半导体激光器(OSLs)具有柔性、成本低、可溶液加工等特点,在集成光学、信息技术等领域有潜在的优势,成为继有机发光二极管(OLED)后,有机光电器件发展的下一个挑战目标。但有机激光染料的高激光发射阈值,低载流子迁移率等限制了OSLs的实现。本文以有机激光染料BUBD-1为研究对象,利用热活化延迟荧光材料,降低了其放大自发辐射(ASE)阈值,提高了OLED的发光效率。主要内容如下:1.研究了不同主体材料对有机激光材料BUBD-1的ASE性能影响,其中DMAC-DPS材料是一种热活化延迟荧光材料(TADF),CBP为一种常用的主体材料。两种混合薄膜的光致发光效率(PLQE)均在80%以上,且混合薄膜的ASE阈值最低分别为1.51μJ/pulse(CBP:2wt%BUBD-1)和1.19μJ/Pulse(DMAC-DPS:2wt%BUBD-1),与BUBD-1纯膜相比,分别降低了84.7%和87.1%。不同温度下的瞬态光致荧光谱(瞬态PL)衰变曲线表明,DMAC-DPS:2 wt%BUBD-1混合薄膜内存在反向系间窜越(RISC)过程。DMAC-DPS作为主体材料的混合薄膜中,ASE性能的提高是由于同时存在快速和延迟的福斯特(F?rster)能量传输过程,提高了主客体材料之间的能量传递效率。研究表明,TADF材料在提高有机激光材料的ASE性能方面具有巨大的潜力。2.制备了以TADF材料作为主体、BUBD-1材料作为客体的混合薄膜的OLED器件,合理调整器件结构使主体材料发挥其优势,提高了其光电性能。设计的器件基本结构为ITO/NPB(40 nm)/DMAC-DPS:x%BUBD-1(40 nm)/Bphen(30 nm)/Li F(0.5nm)/Al,在最佳掺杂比例(2%)下,器件的外量子效率(EQE)达到4.92%,接近荧光OLED的EQE理论极限值。为了提高主体材料的利用率,在空穴传输层和发光层之间加入10 nm的DMAC-DPS作为间隔层,使得器件的EQE达到5.37%,突破传统荧光OLED外量子效率5%的限制;在阳极和空穴传输层之间加入HAT-CN作为空穴注入层,形成HAT-CN/NPB结构的PN结,有效的降低启亮了器件的启亮电压(2.7 V),将OLED器件的EQE提高到5.76%。对有无HAT-CN的单空穴器件的阻抗谱分析表明:HAT-CN的加入提高了器件的空穴迁移率,降低了单空穴器件的阻抗。结果表明,通过优化器件结构,TADF材料作为主体材料时,可以较大的提高OLED器件的光电性能。3.采用主-客体系统,可以有效的降低有机激光染料BUBD-1的ASE阈值,提高OLED的发光效率。对此,从光物理和薄膜分子偶极矩取向的角度进行了一系列分析。认为:主-客体系统极大的降低了BUBD-1荧光发射的浓度猝灭,是器件性能提高的主要原因;同时,增加了发光薄膜的Stokes位移和辐射衰减速率k,有利于产生粒子数翻转,实现放大的自发辐射;利用SHG技术测试了发光分子的偶极取向角,按照电磁辐射的偶极近似,在纯膜和混合膜中取向角的变化与其ASE阈值及OLED器件外量子效率的变化一致。

关键词：有机电致发光器件放大的自发辐射性能反向系间窜越热活化延迟荧光材料

激基复合物有机发光二极管中系间窜越和反向系间窜越过程的非单调电流依赖关系

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物理学报 2023年第16期72卷 229-237页

作者：赵茜陈敬彭腾刘俊宏汪波陈晓莉熊祖洪西南大学物理科学与技术学院微纳结构光电子学重庆市重点实验室重庆400715

激基复合物有机发光二极管(exciplex-based organic light-emitting diodes,EB-OLEDs)中自旋对态(spin-pair states)的系间窜越(intersystem crossing,ISC)和反向系间窜越(reverse ISC,RISC)是重要的自旋混合过程.它们通常展示正常的电流依赖关系,即随电流的增大而减弱.本文利用磁电致发光(magneto-electrolumine-scence,MEL)作为指纹式探测工具,在具有不同电荷平衡的EB-OLEDs中观察到多种电流依赖的ISC和RISC过程.它们有趣的表现为:随着器件注入电流增大,非平衡器件中电流依赖的MEL曲线呈现从正常ISC(1-25μA)向反常ISC(25-200μA)过程的转换,而平衡器件中电流依赖的MEL曲线则展示从正常ISC(1-5μA)→反常RISC(10-50μA)→正常RISC(50-150μA)→反常ISC(200-300μA)过程的转换.通过拟合和解析MEL曲线,发现非平衡和平衡器件中的ISC和RISC过程随着电流增大都先增强后减弱.这些丰富而有趣的转换可归因于增大电流时自旋对态增加的数量与其减短的寿命之间的竞争.此外,平衡器件中的RISC过程比非平衡器件中的更强,从而导致平衡器件的外量子效率比非平衡器件的更高.显然,本文不但加深了对EB-OLEDs中电流依赖的ISC和RISC过程的理解,还为设计制作高效率EB-OLEDs提供了清晰的器件物理思路.

关键词：激基复合物磁电致发光系间窜越反向系间窜越

激基复合物有机发光二极管中不同电荷平衡引起多种电流依赖的系间窜越和反向系间窜越过程

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物理学报 2023年

作者：赵茜陈敬彭腾刘俊宏汪波陈晓莉熊祖洪西南大学物理科学与技术学院微纳结构光电子学重庆市重点实验室

激基复合物有机发光二极管(exciplex-based organic light-emitting diodes， EB-OLEDs)中自旋对态(spin-pair states)的系间窜越(intersystem crossing， ISC)和反向系间窜越(reverse ISC， RISC)是重要的自旋混合过程. 它们通常展示正常的电流依赖关系，即随电流的增大而减弱. 本文利用磁电致发光(magneto-electroluminescence， MEL)作为指纹式探测工具，在具有不同电荷平衡的EB-OLEDs中观察到多种电流依赖的ISC和RISC过程. 它们有趣地表现为: 随着器件注入电流增大，非平衡器件中电流依赖的MEL曲线呈现从正常ISC(1-25 μA)向反常ISC(25-200 μA)过程的转换，而平衡器件中电流依赖的MEL曲线则展示从正常ISC(1-5 μA)向反常RISC(10-50 μA)然后向正常RISC(50-150 μA)最后向反常ISC(200-300 μA)过程的转换. 通过拟合和解析MEL曲线，发现非平衡和平衡器件中的ISC和RISC过程随着电流增大都先增强后减弱. 这些丰富而有趣的转换可归因于增大电流时自旋对态增加的数量与其减短的寿命之间的竞争. 此外，平衡器件中的RISC过程比非平衡器件中的更强，从而导致平衡器件的外量子效率比非平衡器件的更高. 显然，本工作不但加深了对EB-OLEDs中电流依赖的ISC和RISC过程的理解，还为设计制作高效率EB-OLEDs提供了清晰的器件物理思路.

关键词：激基复合物磁电致发光系间窜越反向系间窜越

利用磁效应研究有机发光二极管中的系间窜越和反向系间窜越过程

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利用磁效应研究有机发光二极管中的系间窜越和反向系间窜越过程

作者：邹越西南大学

学位级别：硕士

有机发光二极管（OLED）因其制备工艺简单、选材范围广泛、轻薄如纸等优势,从而在显示和照明等方面显示出了巨大的应用前景。尽管人们已经开发出了种类丰富的有机发光材料及器件,但是到目前为止,商业化的OLED还局限于含有贵金属（铱或... 详细信息

有机发光二极管（OLED）因其制备工艺简单、选材范围广泛、轻薄如纸等优势,从而在显示和照明等方面显示出了巨大的应用前景。尽管人们已经开发出了种类丰富的有机发光材料及器件,但是到目前为止,商业化的OLED还局限于含有贵金属（铱或铂等）的磷光OLED,这势必会增加制作成本,从而无法广泛地在各领域使用。因此,如何开发低成本且高效率OLED的课题应运而生。最新的研究发现,一些特殊的电荷转移（CT）态器件中可发生反向系间窜越（RISC）过程,从而产生延迟荧光,最终得到了较高的外量子效率。由于三重态激子湮灭（TTA）过程也可以产生延迟荧光,所以有时RISC和TTA共存可使荧光OLED中三重态的利用更充分。对于RISC和TTA共存的荧光OLED而言,通过常规手段很难区分出延迟荧光来源于哪种演化过程。而有机磁致发光（MEL）作为一种新的探测方法,能够有效识别出器件内部不同的自旋混合过程本论文首先利用MEL对RISC和TTA共存体系的各种微观机制进行了深入探究。通过与常规器件对比常温下MEL以及其MEL随外界条件的变化,定性地分析出产生该MEL的中发生了哪些自旋相关过程。然后,在此基础上微调器件结构,改变掺杂比例以及对所有器件进行降温处理,半定量地分析出掺杂浓度和工作温度对MEL的影响。本论文可分为:（1）第一章首先简要介绍了OLED的研究进展与基础知识,并阐述了有机磁场效应（OMFE）的研究背景与几个主要的理论模型,如“超精细相互作用模型”、“TTA模型”、“双极化子模型”、“三重态-电荷作用（TCA）模型”等。第二章详细介绍了本实验室OLED样品的制备技术以及OMFE的测量方法。（2）第三章选用典型的分子内CT材料DCJTB和激子型材料Alq3,分别制备了结构为ITO/m-MTDATA/NPB/mCP:DCJTB/BCP/Li F/Al的掺杂型CT态器件和结构为ITO/m-MTDATA/NPB/Alq3/Li F/Al的常规激子型器件,并测量了这两个器件在20K~300K温度范围内的MEL。实验结果显示,DCJTB器件的MEL表现出了与参考器件的MEL相反的线型,即先快速下降再缓慢下降,其中在低场范围内的MEL由RISC过程主导,而高场部分则由TTA过程主导。此外,我们还通过讨论外加偏压和工作温度对DCJTB器件MEL的影响,定性分析了该奇特MEL背后的微观机制。（3）为了更好地认识CT态器件,在上述研究的基础上,我们器件结构进行了适当调整,选用了更有利于空穴注入的PEDOT:PSS来替换m-MTDATA,并改变客体材料DCJTB的掺杂比例,制备了掺杂比重分别为20%、14%、10%、7%、5%的一系列CT态器件。为了更加全面地分析器件的内部机理,我们还测量了不同器件的MEL曲线随温度的变化。实验结果表明,在低场范围内的MEL随着掺杂浓度降低由上升转换为下降,且下降幅度越来越大;在高场范围内的MEL则一直下降,且单调递增。低场的下降趋势由RISC过程主导,而高场的下降趋势则由TTA过程主导。另外,掺杂浓度和工作温度对RISC和TTA共同产生的延迟荧光磁效应也有重要影响,我们认为低掺杂浓度和低温更有利于增大器件中三重态的寿命和浓度,从而可以更充分地利用三重态产生延迟荧光。

关键词：反向系间窜越三重态激子湮灭延迟荧光有机发光磁效应

温度和共混浓度对激基复合物与电致激基复合物共存体系的磁效率调控

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科学通报 2024年第4期69卷 596-605页

作者：吴雨廷朱洪强赵茜刘俊宏彭腾汪波熊祖洪西南大学物理科学与技术学院重庆400715 重庆师范大学物理与电子工程学院重庆401331

激基复合物(exciplex)和电致激基复合物(electroplex)经常同时产生于体异质结的有机发光二极管(organic light emitting diodes,OLEDs),有报道称利用这两种发射态共存的器件实现了高效率发光.器件高效率的物理机制与共存体系中自旋对态(... 详细信息

激基复合物(exciplex)和电致激基复合物(electroplex)经常同时产生于体异质结的有机发光二极管(organic light emitting diodes,OLEDs),有报道称利用这两种发射态共存的器件实现了高效率发光.器件高效率的物理机制与共存体系中自旋对态(spin-pair states)的微观过程有关,相关微观过程还有待深入研究.本文以特征的有机磁场效应(organic magnetic field effects)作为主要探测工具,通过改变器件的工作温度和给体与受体的共混比例来研究这种双发射态共存体系中自旋对态的演变过程.实验结果表明:降低发光器件的环境温度不仅会减弱从高能激基复合物到低能电致激基复合物的Dexter能量传递过程,而且因器件偏压增高还会引起电致激基复合物电荷转移(charge-transfer,CT)态的场致解离,使其数量较少,导致其CT态的反向系间窜越(reverse intersystem crossing,RISC)过程减弱.另外,增加发光层中给体的浓度会引起电荷注入更不平衡,增强过剩的空穴载流子与电致激基复合物的解离反应,这也会减弱电致激基复合物CT态的RISC过程.因此,温度降低或给体含量增多,器件的磁效率(magneto-efficiency,Mη)从原来受RISC过程主导的负磁效应转化为受系间窜越(intersystem crossing,ISC)过程主导的正磁效应.本工作有利于深入理解激基复合物和电致激基复合物共存体系中自旋对态的物理微观机制.

关键词：有机发光二极管磁效率反向系间窜越激基复合物电致激基复合物

激基复合物与电致激基复合物共存体系中Dexter能量传递导致的负磁效率

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物理学报 2022年第22期71卷 271-281页

作者：吴雨廷朱洪强魏福贤王辉耀陈敬宁亚茹吴凤娇陈晓莉熊祖洪西南大学物理科学与技术学院微纳结构光电子学重庆市重点实验室重庆400715 重庆师范大学物理与电子工程学院光电功能材料重庆市重点实验室重庆401331

因具有反向系间窜越过程(reverse intersystem crossing, RISC)在低成本就可实现高效率发光,激基复合物(exciplex)型有机发光二极管(organic light-emitting diodes, OLEDs)是目前的一个研究热点.其微观过程通常表现为极化子对的系间窜... 详细信息

因具有反向系间窜越过程(reverse intersystem crossing, RISC)在低成本就可实现高效率发光,激基复合物(exciplex)型有机发光二极管(organic light-emitting diodes, OLEDs)是目前的一个研究热点.其微观过程通常表现为极化子对的系间窜越(ISC)过程占主导,引起的磁电致发光(magneto-electroluminescence, MEL)效应和磁电导(magneto-conductance, MC)效应都是正值,且MEL幅值大于MC幅值;由于在一般电流(I)范围内存在线形关系EL∝η·I,对应的磁效率(magneto-efficiency, Mh)也是正值.本工作却在激基复合物与电致激基复合物(electroplex)共存的器件中发现:虽然在小电流下MEL值也大于MC值,但是电流增大后MEL值逐渐小于MC值,即Mh值由正变成负.通过对比该型器件与纯激基复合物型器件中不同的物理微观过程发现:激基复合物与电致激基复合物共存器件中存在从激基复合物到电致激基复合物的Dexter能量转移(Dexter energy transfer, DET)过程,此过程会增强电致激基复合物的RISC过程,且DET过程会随电流的增大而增强,导致器件在大电流下表现为RISC过程主导的负Mh.本工作有助于认识激基复合物型OLEDs中激发态间的相互作用规律,也为制作高效率发光器件提供了理论参考.

关键词：磁效率电致激基复合物 Dexter能量传递反向系间窜越

利用发光磁效应研究同分异构体mCBP和CBP作为给体的激基复合物器件的微观过程

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物理学报 2022年第8期71卷 283-294页

作者：宁亚茹赵茜汤仙童陈敬吴凤娇贾伟尧陈晓莉熊祖洪西南大学物理科学与技术学院微纳结构光电子学重庆市重点实验室重庆400715

本文把同分异构体3,3’-Di(9H-carbazol-9-yl)biphenyl (m CBP)和4,4’-Bis(carbazol-9-yl)biphenyl (CBP)作为给体, PO-T2T作为受体,以质量比1∶1制备了两种激基复合物器件,并在不同温度和偏压下测量了器件的发光磁效应(magneto-electroluminescence, MEL).发现室温下m CBP为给体的器件,其MEL的低磁场部分表现出反向系间窜越(reverse intersystem crossing, RISC)过程,降温时该RISC转变为系间窜越(intersystem crossing, ISC)过程;而CBP为给体的器件则表现出ISC过程,且降温时ISC过程先减弱后增强.室温下两种器件MEL的高磁场部分都体现为三重态激子与电荷的猝灭,但在20 K下CBP为给体的器件还出现了三重态-三重态激子湮灭.两种完全相反的低磁场线型与m CBP和CBP不同的结构导致三重态激子能量的高低有关.低温下微观过程的改变是因为低温不利于RISC过程、ISC过程和能量损失等演化通道.此外,当m CBP:PO-T2T质量比从1∶4到1∶1再到4∶1时,器件中的RISC过程越来越强,这是由于器件更趋平衡有利于RISC过程的结果.当以两种激基复合物为主体掺入TBRb荧光客体材料,在m CBP:PO-T2T为主体的器件中得到了更高的外量子效率.本工作为制备高效率激基复合物发光器件提供了实验和理论参考.

关键词：激基复合物电致发光磁效应三重态能量反向系间窜越

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多共振热激活延迟荧光过程的理论研究

化学学报 2023年第2期81卷 124-130页

作者：张少秦李美清周中军曲泽星吉林大学化学学院理论化学研究所长春130023 吉林省计算中心长春130012

本工作借助第一性原理和动力学演化,系统地研究了四个叔丁基-咔唑及吩噻嗪取代的硼-氮化合物(BCz-BN、2PTZ-BN、Cz-PTZ-BN和2Cz-PTZ-BN)的多共振热激活延迟荧光的高效发光机制.结果表明上述分子T_(1)与T_(2)间的内转换速率远大于其它辐... 详细信息

本工作借助第一性原理和动力学演化,系统地研究了四个叔丁基-咔唑及吩噻嗪取代的硼-氮化合物(BCz-BN、2PTZ-BN、Cz-PTZ-BN和2Cz-PTZ-BN)的多共振热激活延迟荧光的高效发光机制.结果表明上述分子T_(1)与T_(2)间的内转换速率远大于其它辐射与非辐射速率,同时T_(2)到S_(1)的反向系间窜越速率也高于T_(1)到S_(1)的反向系间窜越速率,因此其多共振热激活延迟荧光过程应遵循T_(1)→T_(2)→S_(1)→S_(0)的路径.进一步动力学演化表明,T_(1)与T_(2)之间的内转换主要发生在演化初期,随着时间的推移,能量逐渐由T_(2)向S_(1)转移,并最终在S_(1)完成荧光发射.上述研究揭示了多共振延迟荧光的微观本质,为未来设计及合成新的多共振热激活延迟荧光分子提供了理论依据.

关键词：光致发光多共振热激活延迟荧光密度泛函理论激发态旋轨耦合反向系间窜越

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蓝光热激活延迟荧光分子设计策略概述

功能高分子学报 2023年第3期36卷 240-260页

作者：陶伟崔林松中国科学技术大学高分子科学与工程系合肥 230026

热激活延迟荧光(thermally activated delayed fluorescence,TADF)分子由于三重态上的激子可以通过反向系间窜越到单重态并辐射发出荧光,因此在有机发光二极管(organic light-emitting diode,OLED)中理论上可以实现100%的激子利用率。具... 详细信息

热激活延迟荧光(thermally activated delayed fluorescence,TADF)分子由于三重态上的激子可以通过反向系间窜越到单重态并辐射发出荧光,因此在有机发光二极管(organic light-emitting diode,OLED)中理论上可以实现100%的激子利用率。具有TADF特性的发光材料融合了第一代荧光材料和第二代磷光材料的优点,不仅可以实现100%的内量子效率,还有助于降低器件的材料成本,被誉为第三代OLED发光材料,并成为突破高效稳定蓝光OLED瓶颈的潜在解决方案。本文从发光机理出发,系统阐述了高效稳定蓝光TADF分子的设计策略,包括高荧光量子产率、短延迟荧光寿命、窄发射光谱半峰宽、显著的水平分子取向和良好的光电稳定性等。本文旨在为高性能蓝光TADF分子的开发提供理论支持。最后,总结了当前蓝光TADF材料存在的问题,并对其未来的发展前景进行了展望。

关键词：热激活延迟荧光有机电致发光二极管蓝光材料分子设计反向系间窜越