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冷冻辅助反向扩散法制备MOF衍生物复合膜及其抗生素脱盐性能研究

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冷冻辅助反向扩散法制备MOF衍生物复合膜及其抗生素脱盐性能研究

作者：王程程北京工业大学

学位级别：硕士

纳滤膜分离技术在水处理领域具有广泛的应用前景。纳滤膜材料的结构和性质对于其分离性能十分重要,因此通过对膜材料的设计和调控获得高性能纳滤膜是目前亟待解决的关键问题。金属有机框架(Metal-organic framework,MOFs)材料是一种具... 详细信息

纳滤膜分离技术在水处理领域具有广泛的应用前景。纳滤膜材料的结构和性质对于其分离性能十分重要,因此通过对膜材料的设计和调控获得高性能纳滤膜是目前亟待解决的关键问题。金属有机框架(Metal-organic framework,MOFs)材料是一种具有周期性网络结构的多孔晶体材料,因其具有孔隙率高、孔径可调控、比表面积大等优点,被广泛应用于纳滤膜的制备。沸石咪唑框架-8(Zeolitic imidazolate framework-8,ZIF-8)作为一种典型的MOF材料,在膜分离领域得到了广泛的研究,然而在基底表面制备超薄无缺陷的ZIF-8分离层仍具有挑战性。此外,ZIF-8在水中的稳定性仍有待提高。针对以上问题,本研究提出了冷冻辅助反向扩散法制备ZIF-8复合膜,使ZIF-8晶体生长在近表面的基底内部,与基底一同形成致密的分离层。此外通过对ZIF-8复合膜进行原位硫化,成功制备了ZIF-8衍生物(Zn S)复合膜,不仅提高了复合膜的渗透性,而且增强了其在水中的稳定性。首先,采用冷冻辅助反向扩散法制备了J-ZIF-8复合膜,利用液氮将Zn(NO)溶液冷冻在基底内部,然后将其整体浸入到二甲基咪唑(2-Methylimidazole,Hmim)溶液中,基底内部的Zn(NO)冰晶开始融化并向Hmim溶液中扩散,与此同时Hmim溶液也向基底内部扩散。Zn和Hmim在扩散过程中通过配位作用生成多孔ZIF-8纳米颗粒,从而改变了基底内部的孔道网络结构,形成了ZIF-8纳米限域复合膜。进一步对制备的ZIF-8复合膜进行硫化,获得J-Zn S复合膜,从而提高其在水溶液中的稳定性和渗透性。采用SEM、EDS、FT-IR、XRD、XPS等手段对复合膜的微观形貌和结构进行了表征。将获得的J-ZIF-8和J-Zn S复合膜用于水中抗生素/盐的分离,考察了反应温度和时间对复合膜纳滤性能的影响。最优条件下,J-ZIF-8复合膜对于四环素的截留率为99.3%,对Na Cl的截留率低于20%,通量可达23.5 LMH/bar。由于ZIF-8颗粒生长在基底内部,因此将复合膜的表面打磨后仍能保持良好的分离性能。将ZIF-8硫化后的J-Zn S复合膜对四环素的截留率为99.1%,通量可提高到31.3LMH/bar,并且在100 h内保持稳定。其次,为了降低分离层厚度,采用表面漂浮法制备了B-ZIF-8复合膜。将带有Zn(NO)冰晶的基底漂浮在Hmim溶液上,使得基底近表面区域接触Hmim溶液。在Zn(NO)冰晶融化的过程中Zn向Hmim溶液中扩散,同时Hmim向基底内部扩散。由于只有近表面的基底与Hmim溶液接触,因此在基底内部生成更薄的分离层。通过改变前驱体溶液的比例可以获得不同的晶体结构,例如棒状结构的ZIF-L和粒子堆积的ZIF-8。采用SEM、XRD、AFM等手段对膜的微观形貌和结构进行了表征。将这两种膜用于抗生素脱盐,结果表明B-ZIF-8复合膜具有更好的分离性能。此外,考察了前驱体溶液浓度、反应温度等条件对复合膜微观形貌及其纳滤性能的影响。最后,在最优条件下进行原位硫化,硫化后的B-Zn S复合膜对四环素的截留率仍保持在99%以上,Na Cl截留率在20%以下,通量提高到33.6 LMH/bar,并且在80 h保持稳定。采用冷冻辅助反向扩散法制备的ZIF-8及其衍生物复合膜,可以使多孔纳米粒子生长在基底内部,从而对基底的孔道网络结构进行优化形成致密分离层,无需在基底表面形成连续致密的分离层,制备方法简便。通过硫化后的ZIF-8颗粒具有更好的水稳定性,因此在抗生素脱盐领域展现了良好的应用前景。

关键词：冷冻辅助反向扩散 ZIF-8复合膜 ZnS复合膜抗生素脱盐

基于反向扩散法的纳米ZIF-8改性PVDF膜及其在纳滤膜制备中的应用

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高分子材料科学与工程 2021年第12期37卷 30-38页

作者：常娜高曌寰杨丹培王海涛省部共建分离膜与膜过程国家重点实验室天津300387 天津工业大学化学工程与技术学院天津300387 天津工业大学环境科学与工程学院天津300387

通过合成方案优化,在无需外加碱性添加剂和低化学计量比的条件下,采用反向扩散法实现聚偏氟乙烯(PVDF)基膜表面形貌规则、粒径均一的纳米ZIF-8晶体层的原位生长,制备了无缺陷纳米ZIF-8改性PVDF复合膜。利用场发射扫描电子显微镜、X射线... 详细信息

通过合成方案优化,在无需外加碱性添加剂和低化学计量比的条件下,采用反向扩散法实现聚偏氟乙烯(PVDF)基膜表面形貌规则、粒径均一的纳米ZIF-8晶体层的原位生长,制备了无缺陷纳米ZIF-8改性PVDF复合膜。利用场发射扫描电子显微镜、X射线衍射仪、原子力显微镜对ZIF-8改性PVDF膜的组成、结构和形貌进行了表征和分析,考察了不同合成条件对ZIF-8晶体结构及形态的影响。采用界面聚合反应,制备了基于纳米ZIF-8改性的PVDF聚酰胺复合纳滤膜。结果表明,当PVDF膜正面为2-甲基咪唑甲醇溶液,PVDF膜背面为硝酸锌水溶液时,可以实现纳米ZIF-8晶体层在PVDF基膜表面的均匀、连续、致密生长,改性膜的粗糙度降低,同时,纳米ZIF-8晶体层的生长改善了聚酰胺与PVDF基膜的界面相容性,显著提高了复合纳滤膜的脱盐性能,ZIF-8改性的PVDF聚酰胺复合纳滤膜在0.6 MPa下对MgSO_(4),Na_(2)SO_(4),NaCl和MgCl_(2)截留率分别达到89.84%,86.11%,83.07%和80.01%。

关键词：聚偏氟乙烯反向扩散 ZIF-8 改性纳滤

基于枝晶粗化和反向扩散的二元合金微观偏析数学模型

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铸造 2006年第7期55卷 699-703页

作者：冯科韩志伟王勇毛敬华中冶赛迪工程技术股份有限公司炼钢设计室重庆400013

基于典型微观控制单元体(通常指二次枝晶臂间距半长)内的溶质质量守恒关系,建立了适用于枝晶凝固方式的二元共晶/包晶合金微观偏析半解析数学模型,模型中充分考虑了固相反向扩散和枝晶结构粗化对液相溶质浓度的稀释效果。在引入适当的... 详细信息

基于典型微观控制单元体(通常指二次枝晶臂间距半长)内的溶质质量守恒关系,建立了适用于枝晶凝固方式的二元共晶/包晶合金微观偏析半解析数学模型,模型中充分考虑了固相反向扩散和枝晶结构粗化对液相溶质浓度的稀释效果。在引入适当的假设条件下,通过严格的数学推导,获得了模型的完整核心控制方程。在推导过程中应用了标准的粗化模型、二次方形式的固相溶质浓度分布以及抛物线固相生长方式等重要假设。其中,采用精度较高的四阶经典龙格—库塔数值微分方法,并结合具体的冷却条件,对模型的常微分核心控制方程进行数值计算。为验证所建微观偏析模型的合理性和适用性,本文针对Al-4.9%Cu二元共晶合金进行了模型研究,通过将本模型的计算结果与已有的实验测试数据以及其它特点各异的微观偏析半解析数学模型的预测结果进行对比分析,表明本文所建立的微观偏析半解析数学模型具有相对较高的预测精度和能力,其预测结果最为接近于实测值。

关键词：二元合金系微观偏析半解析模型反向扩散粗化

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倾斜板上热质反向扩散的数值分析

四川大学学报（工程科学版） 2003年第2期35卷 52-55页

作者：刘元王煤余徽纪平均四川大学化学工程学院四川成都610065

用数值方法研究了倾斜板上热及物质扩散共存且扩散方向相反时的流体流动及传热传质,得到了速度、流线、温度和浓度分布以及传热传质速率随倾斜角度和浮力比的变化规律。研究结果表明:流体速度、努塞尔数Nu和修伍德数Sh均随倾斜角度的增... 详细信息

用数值方法研究了倾斜板上热及物质扩散共存且扩散方向相反时的流体流动及传热传质,得到了速度、流线、温度和浓度分布以及传热传质速率随倾斜角度和浮力比的变化规律。研究结果表明:流体速度、努塞尔数Nu和修伍德数Sh均随倾斜角度的增加而增大,当θ>60°时,倾斜角度的变化对传热传质的影响减小,Nu和Sh数的变化趋于平缓。倾斜角度相同时,Nu和Sh随浮力比|B|的增大而增大。

关键词：传热传质反向扩散数值分析倾斜板流体流动流体力学

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动态环境下的自适应反向扩散演化算法

南京师大学报（自然科学版） 2020年第4期43卷 119-128页

作者：曹文梁康岚兰王石东莞职业技术学院计算机工程系广东东莞523808 江西理工大学应用科学学院江西赣州341000

针对传统演化优化算法难以在动态环境下有效地持续跟踪最优解的问题,本文提出了一种自适应反向扩散演化算法(ARDEA)对动态环境进行寻优.该算法采用多种群策略对最优解进行跟踪,通过设置子种群全局动态监哨点监测环境变化;并引入一种差... 详细信息

针对传统演化优化算法难以在动态环境下有效地持续跟踪最优解的问题,本文提出了一种自适应反向扩散演化算法(ARDEA)对动态环境进行寻优.该算法采用多种群策略对最优解进行跟踪,通过设置子种群全局动态监哨点监测环境变化;并引入一种差分粒子群速度更新公式引导个体在搜索空间内不断寻找最优值;同时,本文提出了一种新的排斥策略以确保种群多样性,以及种群持续跟踪最优解的搜索能力.该策略包含两个新方法:其一,采用新提出的群间平均马氏距离判断种群间距离,对于群间距过小的两个子种群进一步通过hill-valley函数判定它们的搜索空间是否重叠,其二,将重叠搜索空间中的劣势子种群通过反向扩散操作(RD)重新初始化.新算法与当前性能较优的动态优化算法同时作用于移动峰测试问题,结果表明,ARDEA算法在动态环境中能更加有效地跟踪最优解,与其它比较算法而言,表现出较强的鲁棒性和适应性.

关键词：动态优化粒子群优化反向扩散群间平均马氏距离

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反向扩散在提高地震信号分辨率中的应用研究

微计算机信息 2008年第7期24卷 217-218页

作者：薛亚茹中国石油大学机电工程学院北京102249

提高地震资料分辨率是地震信号处理的一个关键环节。由于地层吸收,地震子波在传输过程中高频被吸收衰减,地震信号的分辨率降低。本文根据冲击滤波器提高图像分辨率的基本思想,设计了一种适合地震子波压缩的数学模型,并对该模型进行修正... 详细信息

提高地震资料分辨率是地震信号处理的一个关键环节。由于地层吸收,地震子波在传输过程中高频被吸收衰减,地震信号的分辨率降低。本文根据冲击滤波器提高图像分辨率的基本思想,设计了一种适合地震子波压缩的数学模型,并对该模型进行修正,适合于带噪声信号的处理。实验结果表明该方法是有效的。

关键词：分辨率偏微分方程反向扩散冲击滤波器

裂隙介质VOCs赋存迁移特征与场地修复难点

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中国环境科学 2022年第10期42卷 4780-4789页

作者：王刘炜杨小东侯德义清华大学环境学院北京100084

梳理了裂隙介质污染的研究方法,分析裂隙介质中VOCs的赋存迁移特征与修复技术原理,结合我国实际情形分析该类场地修复治理的难点并提出相关建议.裂隙介质场地中,对流弥散、吸附解吸、跨界输移的协同作用影响VOCs的环境行为与归趋.在理... 详细信息

梳理了裂隙介质污染的研究方法,分析裂隙介质中VOCs的赋存迁移特征与修复技术原理,结合我国实际情形分析该类场地修复治理的难点并提出相关建议.裂隙介质场地中,对流弥散、吸附解吸、跨界输移的协同作用影响VOCs的环境行为与归趋.在理论层面,基于分离、化学氧化与生物转化过程的修复原理能够实现裂隙中VOCs的去除,但由于氧化还原产物堵塞、吸附态污染物反向扩散等原因,裂隙介质VOCs污染修复过程可能存在拖尾、修复后可能存在反弹的问题.与孔隙介质场地相比,不确定性是造成裂隙介质场地修复困难的主要原因,主要体现在场地调查阶段样品代表性差、修复治理过程中裂隙对污染物的阻滞作用所致传质受限、污染物易发生跨介质迁移风险等方面.后续研究亟需在充分认识裂隙污染物迁移转化机制的基础上,进一步探索适合我国修复与再利用实际情形的修复和风险管控模式.

关键词：裂隙 VOCs 反向扩散传质代表性

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地下水污染物迁移过程的可视化实验设计

实验室研究与探索 2022年第1期41卷 22-27页

作者：朱文远窦智张学羿王锦国赵燕刘一民河海大学地球科学与工程学院南京210098

为实现地下水污染物迁移过程的可视化,设计并搭建了一套具有浓度可视化功能的砂箱实验平台。以地下水污染物前向扩散与反向扩散过程为例,采用荧光素钠作为污染物,通过数字图像分析和标准曲线测定,建立了荧光素钠溶液吸光度-浓度-图像灰... 详细信息

为实现地下水污染物迁移过程的可视化,设计并搭建了一套具有浓度可视化功能的砂箱实验平台。以地下水污染物前向扩散与反向扩散过程为例,采用荧光素钠作为污染物,通过数字图像分析和标准曲线测定,建立了荧光素钠溶液吸光度-浓度-图像灰度值之间的定量关系,实现了多孔介质中污染物浓度空间分布及变化过程的准确捕捉。结果表明,在可视化实验中,获取的图像边缘清晰,空间分辨率高,最低检测浓度在(10^(-2)~10^(-3))mg/L,具有较高的可信度与可靠性。通过对所获取图像的“逐像素”校准,实现了对污染物迁移过程的有效分析,为污染物迁移实验研究提供了一种新的监测手段。

关键词：可视化实验荧光素钠图像分析二维砂箱反向扩散

基于双向耦合扩散的保持特征的边缘锐化和图像增强

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计算机学报 2008年第3期31卷 529-535页

作者：付树军阮秋琦穆成坡王文洽山东大学数学与系统科学学院济南250100 北京交通大学信息科学研究所北京100044 北京理工大学宇航科学技术学院北京100081

在过去的十几年中,偏微分方程在图像增强中得到了越来越多的研究和应用.该文提出了一个保持特征的双向耦合扩散框架.这个框架沿着等照度线(边缘)的梯度方向,利用柔和的边缘判定实施反向扩散以锐化边缘;而相反地沿切线方向实施正向扩散... 详细信息

在过去的十几年中,偏微分方程在图像增强中得到了越来越多的研究和应用.该文提出了一个保持特征的双向耦合扩散框架.这个框架沿着等照度线(边缘)的梯度方向,利用柔和的边缘判定实施反向扩散以锐化边缘;而相反地沿切线方向实施正向扩散以去除噪声和锯齿伪像.为了消除这两个相反的扩散力彼此之间的冲突,将算法分裂为一种耦合的格式,而且为了保持图像特征,利用图像的局部微分几何特征调整非线性扩散系数.实验结果显示,文中算法可以显著地提高被增强图像的视觉质量.

关键词：图像增强边缘锐化双向扩散各向异性扩散冲击滤波器反向扩散微分几何