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钙钛矿光电二极管反向偏压暗电流的抑制及其机理研究

钙钛矿光电二极管反向偏压暗电流的抑制及其机理研究

引用

作者：殷照洋苏州大学

学位级别：硕士

溶液法加工的薄膜光电探测器由于能够直接与硅基CMOS读出电路单片集成,近年来已成为学术界与工业界的研究热点。有机-无机杂化钙钛矿材料具有高吸光系数、高载流子迁移率、低激子结合能等优异的光电性质,目前已实现了高响应度钙钛矿光... 详细信息

溶液法加工的薄膜光电探测器由于能够直接与硅基CMOS读出电路单片集成,近年来已成为学术界与工业界的研究热点。有机-无机杂化钙钛矿材料具有高吸光系数、高载流子迁移率、低激子结合能等优异的光电性质,目前已实现了高响应度钙钛矿光电探测器,加之其可低温溶液法制备,被认为是下一代薄膜光电探测器的有力竞争者。然而,相比于商用晶硅光电探测器,钙钛矿光电探测器中反向偏压暗电流较高,严重阻碍了其弱光检测能力,并且钙钛矿探测器暗电流的物理机制尚不明确。基于此,本论文致力于阐明钙钛矿光电二极管的反向偏压暗电流产生机制,明确影响反向偏压暗电流的关键因素,提出有效解决方案,最终获得兼具低反向偏压暗电流与高响应度的钙钛矿光电二极管。具体的研究内容包括:1.揭示了电极/电荷传输层界面处反向注入势垒对反向偏压暗电流的调控机制。对器件的反向电子注入势垒和反向空穴注入势垒分别展开研究,探讨了反向注入势垒对反向偏压暗电流的抑制机制。研究发现,以氧化镍为电子阻挡层和Bphen为空穴阻挡层可以有效地抑制反向电子和空穴注入,在不影响光响应度的前提下,可显著降低反向偏压暗电流。当施加-0.1 V反向偏压时,器件的暗电流密度为1.8×10-9A cm-2,峰值响应度为 0.36 A/W。2.揭示了钙钛矿表面缺陷态对反向偏压暗电流的调控机制。通过引入丁胺氢碘酸盐（BAI）在三维钙钛矿薄膜表面形成超薄二维钙钛矿层,有效钝化了表面碘空位缺陷态,降低了 Shockley-Read-Hall缺陷辅助的产生-复合电流对反向偏压暗电流的贡献,同时通过减少光生载流子复合提升了器件光响应。钝化后的器件反向偏压暗电流显著降低,在-0.1 V的反向偏压下暗电流密度为3.78×10-10 A cm-2,峰值响应度为0.38 A/W,比探测率为1.46×1012 Jones,在连续10万次开关循环后性能几无退化。3.组分调控实现无反溶剂制备大面积光电二极管探测阵列。基于FAxCs1-xPbI3钙钛矿体系,引入MACl掺杂调控其结晶过程,实现了无反溶剂法制备大面积低缺陷态密度高结晶质量的钙钛矿薄膜。在1英寸的ITO/玻璃衬底上集成了 97个光电二极管器件,体现出优异的器件均匀性,并且该器件在-0.1 V的反向偏压下暗电流密度为4.3×10-9A cm-2,峰值光响应度为0.35A/W,外量子效率高达86%,响应/恢复时间为0.97/6.63 μs。

关键词：钙钛矿光电二极管反向偏压暗电流反向注入势垒表面缺陷钝化组分调控

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硫化铅胶体量子点短波红外光电二极管性能调控及阵列化应用研究

硫化铅胶体量子点短波红外光电二极管性能调控及阵列化应用研究

引用

作者：江梦婷苏州大学

学位级别：硕士

硫化铅胶体量子点由于其在短波红外波段范围内可调的吸收光谱、掺杂类型与掺杂浓度等光电性质,加之其可通过低温溶液法直接与硅基CMOS读出电路单片异质集成,正成为下一代短波红外图像传感器的研究热点。无源像素结构由于其简单的器件结... 详细信息

硫化铅胶体量子点由于其在短波红外波段范围内可调的吸收光谱、掺杂类型与掺杂浓度等光电性质,加之其可通过低温溶液法直接与硅基CMOS读出电路单片异质集成,正成为下一代短波红外图像传感器的研究热点。无源像素结构由于其简单的器件结构与制备工艺,有望用于构建低成本高性能的量子点红外成像阵列,然而,光照下像素间的电串扰问题以及较高的静态功耗,使得难以实现高质量图像识别功能。本文聚焦于如何构筑硫化铅胶体量子点无源成像阵列,旨在解决无源成像阵列中器件在光照下的电串扰及高静态功耗问题,从器件性能优化及像素结构设计两方面出发,探索了电子阻挡层对反向偏压暗电流的调控作用,设计了反向垂直集成的“硫化铅量子点光电二极管-有机整流二极管”像素结构,有效抑制了电串扰和静态功耗,并通过可见-短波红外波段的成像结果证明了该像素结构在大规模无源成像阵列中的可行性与应用价值。具体研究内容如下:(1)论文首先从ITO/PEIE/ZnO/PbS/MoO3/Ag为基本结构的nip型光电二极管出发,分析光生载流子在异质结中的分离传输机制,并通过引入不同的电子阻挡层来增加电极反向电子注入势垒,从而有效抑制反向偏压暗电流。其中,Poly-TPD电子阻挡层/硫化铅有源层界面处提供了最高势垒高度,有效降低了界面热电荷对暗电流的贡献,在施加-1.5 V偏压时获得了低至1.51×10-7 A/cm2的稳态暗电流密度。同时,本文采用邻二氯苯代替氯苯作为Poly-TPD的溶剂,通过改善聚合物薄膜的形貌及导电性,在不损失反向偏压暗电流的前提下降低了器件的串联电阻,显著提高了器件的正向导通电流,获得兼具高光响应与超高整流比(～1.49×106)的光电二极管。(2)针对无源成像阵列中存在的器件光照下的电串扰及高静态功耗问题,本文设计并实现了反向垂直集成的“光电二极管-有机整流二极管”像素结构,每个像素单元均由“背靠背”垂直堆叠的PbS CQDs光电二极管-P3HT整流二极管构成。由于正负电极功函数的差异导致P3HT能级弯曲,形成的电荷阻挡势垒切断了光生空穴在零偏与正偏下的传输路径,相反,在负偏下能带弯曲方向发生改变,有利于光生空穴的传输与提取,因此有效地抑制了无源阵列面临的电信号串扰问题,并且保证了器件的低静态功耗。当外加偏压为-2 V时,基于此像素结构制备获得的单像素器件在1413 nm波长光照下获得了 0.135 A W-1的响应度、以及6.10×1011 Jones的探测率。随后,设计并制备了 8×8无源成像阵列,并自主设计和搭建了信号处理电路与成像系统,实现了在可见-短波红外波段范围内的精准图像识别功能。

关键词：短波红外成像硫化铅胶体量子点反向偏压暗电流单片集成电串扰

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