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三苯基氧膦桥联的三-联二脲配体的合成及其与磷酸根离子的自组装研究

三苯基氧膦桥联的三-联二脲配体的合成及其与磷酸根离子的自组装...

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作者：魏天福西北大学

学位级别：硕士

随着超分子化学的发展,基于金属配位的超分子化学已经做的很成熟了,而基于阴离子配位构筑的超分子结构才慢慢地被化学家熟悉并进行了大量研究。从简单的分子构筑复杂的超分子结构,不仅其具有几何性质,而且还在分子识别,活性物质的吸收... 详细信息

随着超分子化学的发展,基于金属配位的超分子化学已经做的很成熟了,而基于阴离子配位构筑的超分子结构才慢慢地被化学家熟悉并进行了大量研究。从简单的分子构筑复杂的超分子结构,不仅其具有几何性质,而且还在分子识别,活性物质的吸收与释放等主客体化学方面引起广泛关注。本论文中主要合成了不同桥接基团夹角的C对称六脲配体L和L及修饰末端基团合成六脲配体L。这些配体通过与磷酸根阴离子(PO)配位组装构筑形成了AL型以及AL型(―A‖代表阴离子,―L‖代表配体)的超分子结构。AL型的超分子组装体在多羟基化合物的识别方面具有潜在的应用价值。全文主要分为三部分,分别包含了以下内容:第一章的内容为绪论,主要描述了超分子化学的概念,基于金属配位的四面体和三棱柱结构的构筑与应用,基于阴离子配位化学的发展和不同超分子结构的构筑与应用,以及本论文的选题目的和研究意义。第二章,受肌肉拉伸效应的启发,我们希望通过改变配体桥接基团上的键长和夹角来实现四面体笼空腔的扩张。于是改变配体中心连接子的键长与键角构筑新的超分子阴离子组装体。课题组之前的研究结果表明,通过设计合成C对称的三-联二脲配体与磷酸根阴离子配位组装可以成功构筑四面体笼。本章继续设计合成了C对称的三-联二脲配体L,探究改变配体中心连接子的键角与键长对构筑四面体笼的影响。因此,将设计合成的L配体与磷酸根阴离子配位自组装并通过晶体结构、核磁、高分辨质谱等手段证明形成了新的四面体笼,这个研究结果表明C对称的三-联二脲配体的骨架是非常稳定的。与之前构筑的首例四面体晶体结构进行对比,发现P···C键的键长比N···C键的键长长,但是(?)NPN的夹角比(?)NNN形成的夹角小,所以这可能导致其组装的四面体笼的空腔变小,无法封装识别客体分子。第三章,基于第二章中配体L与磷酸根配位组装构筑形成四面体结构,于是在不改变配体的桥接基团情况下改变桥联基团的夹角,合成了不同末端基团C对称的六脲配体(L,L),两个配体分别与磷酸根配位组装。并通过单晶、核磁、高分辨质谱等表征手段证明其均能组装构筑形成AL型的反三棱柱结构。说明在配体桥联基团不变的情况下,所得到的分子组装体的几何形状是由配体桥接角决定的。如果桥接角度固定,配体的尺寸和额外的功能化(末端基团的修饰)对最终的几何形状影响很小。在主客体化学的研究中,通过核磁、高分辨质谱、单晶、圆二色光谱等表征手段证明了反三棱柱2能够将多羟基的甲基β-D-吡喃葡萄糖苷分子封装在其空腔内。

关键词：阴离子四面体笼磷酸根反三棱柱结构桥接角度自组装识别

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