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过渡金属硫化物复合光催化剂的制备及性能研究

过渡金属硫化物复合光催化剂的制备及性能研究

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作者：王义超黑龙江大学

学位级别：硕士

近几十年来,整个世界迅速发展,尤其是化工产业增长迅速,同时我们也面临着能源短缺和环境污染等严峻问题。通过利用催化等新兴技术是有效利用太阳能的重要方法,光催化可以直接将太阳光转化为化学能,被认为是可持续能源和环境修复最有前... 详细信息

近几十年来,整个世界迅速发展,尤其是化工产业增长迅速,同时我们也面临着能源短缺和环境污染等严峻问题。通过利用催化等新兴技术是有效利用太阳能的重要方法,光催化可以直接将太阳光转化为化学能,被认为是可持续能源和环境修复最有前途的绿色技术之一。光催化在太阳能驱动的反应下,光催化水分解产生氢气是产生清洁能源的一重要手段。环境污染问题同时也随着社会发展而逐渐严峻,其中四环素是一种受到广泛关注的环境污染物之一。光催化降解有机化合物四环素等污染物为水体的净化提供了一种新颖便捷的方法。本论文集中讨论了以过渡金属二硫化物MoS2为主体的复合光催化剂用于高效降解四环素并且高效光解水析氢。二维(2D)过渡金属硫化合物(TMD)是一类动力学性能极佳的半导体光催化剂,因其丰富的资源、可调的带隙、良好的光催化性能和适当的氧化还原电位而成为有前途的光催化材料。本论文对两种MoS2基复合光催化剂的思路提出、结构形貌的调控、结构表征、异质结构构建及其性能进行研究。研究内容如下:(1)通过水热法合成氧掺杂的MoS2层状纳米微球,半导体中特殊位点氧缺陷的产生可以进一步并提高整个光学系统的光生电子空穴分离效率。MoS2为层状纳米球,在球体表面暴露出更多活性更强的二维边缘活性位点,从而提高整体的光催化效率。考虑到MoS2材料与Bi2S3的形貌特征和能带结构,本论文又进一步通过水热法合成MoS2/Bi2S3复合光催化剂。Bi2S3以纳米片的结构包覆在MoS2外部,两种材料的紧密结合界面可以保证稳定的电子传输,提升电荷载流子的分离效率,不仅在光催化降解有机物四环素的效率得到了提升,并且析氢效率也达到423.24μmol h-1 g-1 是原始 MoS2 和 Bi2S3 的 4.49 倍和 6.48 倍。(2)二元MoS2/Bi2S3复合材料的光催化效率相比一元材料有一定的提升,但是效率仍然有一定的提升空间,为了进一步优化过渡金属二硫化物MoS2基的光催化性能,本论文将与MoS2和Bi2S3两种材料相匹配形貌和能带结构的In2S3加入到复合材料体系中。通过一步水热法同时将Bi2S3和In2S3同时负载在MoS2表面,形成MoS2@In2S3/Bi2S3复合光催化剂,并且调控不同比例的材料配比,以达到最高的光催化性能。MoS2@In2S3/Bi2S3复合材料加速了电荷载流子传输,提升光吸收强度和范围。三元复合材料独特的核壳结构增加了界面面积,为光催化反应过程中提供了足够的表面活性位点。MoS2@In2S3/Bi2S3复合材料由于增强的宽广谱光响应和优异的光热效应,这有利于引发近场温升,促进光催化过程。并且显示出了优异的光催化析氢速率,达到973.42 μmol h-1g-1,是原始MoS2的10倍。并且在90 min内降解四环素的效率达到了 99.6%。光催化性能的增强可以归功于独特的核壳双z-scheme型串联异质结结构促进了光生电子-空穴对的转移和空间分离。此外,在循环稳定性实验中,由于核壳双z-scheme串联结构抑制了硫化物的光腐蚀,材料表现出了优异的稳定性,因此表明其具有潜在的实际应用价值。

关键词： MoS2 过渡金属硫化物复合光催化剂双z型串联异质结光催化析氢

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