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cufe基磁性生物炭活化过一硫酸盐降解水中甲硝唑的研究

CuFe基磁性生物炭活化过一硫酸盐降解水中甲硝唑的研究

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作者：梁锦芝佛山科学技术学院

学位级别：硕士

近年来,抗生素的滥用造成了许多生态环境问题,引起了科学界的广泛关注。特别是硝基咪唑类抗生素衍生物-甲硝唑,容易在水环境中积累,污染食物,破坏水生态环境。为高效、快速的去除水体中甲硝唑,迫切需要一些环保有效的治理方法来处理环... 详细信息

近年来,抗生素的滥用造成了许多生态环境问题,引起了科学界的广泛关注。特别是硝基咪唑类抗生素衍生物-甲硝唑,容易在水环境中积累,污染食物,破坏水生态环境。为高效、快速的去除水体中甲硝唑,迫切需要一些环保有效的治理方法来处理环境中的抗生素污染。基于过一硫酸盐的高级氧化技术（PMS-AOPs）因其化学稳定性高、易于运输和能高效降解水体中难降解有机化合物等特点,已被广泛应用于废水处理。生物炭（BC）近年来已作为一种新型环境修复材料在有机污染物消除方面得到广泛应用。然而,材料难回收、易造成二次污染、污染物降解不彻底等问题限制了生物炭的应用。因此,有必要寻找合适的催化剂。本论文以榕树枝生物质、cu（NO）·3HO和fe（NO）·9HO为前驱体,采用一步浸渍热解法制备了一系列新型3D花状纳米球零价铁/铜双金属共掺杂生物炭复合材料（NZVI/cu/BC）,并将其用于活化PMS降解水中甲硝唑污染物。结果表明,NZVI/cu/BC-3/PMS体系具有最优性能,10 mg/L的甲硝唑（MNZ）在9 min内可以被完全去除。甲硝唑在最优体系中的降解动力学符合伪一级动力学模型。NZVI/cu/BC-3/PMS体系的速率常数k(0.6389 min)分别是BC/PMS、cu fe O/PMS和NZVI/cu/BC-4/PMS的43.9倍、25.3倍和14.9倍。通过一系列物化表征结果表明,复合材料中金属颗粒主要以零价铁和零价铜形式存在,且以核壳结构均匀分散在生物炭基质表面。研究了NZVI/cu/BC-3/PMS体系下不同反应参数包括热解温度、催化剂投加量、PMS浓度、污染物浓度、溶液初始p H值、不同水体环境等对甲硝唑降解的影响,分析了NZVI/cu/BC-3的重复使用性能、稳定性及普适性。结果表明,NZVI/cu/BC-3/PMS体系在较宽的p H范围内（p H=3～9）仍具有较高的催化降解活性。此外,最优体系在15分钟内均可将不同污染物（罗丹明B、亚甲基蓝和四环素）完全去除,同时在不同模拟水质条件（自来水和污水厂出水）下也表现出优异的降解性能,说明NZVI/cu/BC-3复合材料具有普遍适用性。自由基淬灭实验、电子顺磁共振分析（EPR）、电化学阻抗（EIS）等结果表明,自由基途径(SO、O和·OH介导的氧化)和非自由基途径（O和电子转移介导的氧化）均参与了MNZ的催化降解,其中O和SO为该催化氧化过程的主要活性氧物种。推测NZVI/cu/BC-3上的富电子C=O、载铁位点和载铜位点可能是催化PMS的活性位点。此外,通过密度泛函理论（DFT）计算确定了MNZ分子的反应位点,结合液相色谱-质谱分析（LC-MS）,推测MNZ在NZVI/cu/BC-3/PMS体系中的主要降解途径包含羟基化、开环反应、重组和脱水反应,随后降解成小分子物质、CO,HO和NO/NO。

关键词：磁性生物炭双金属fe0/cu0 过一硫酸盐甲硝唑降解机制

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