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双金属掺杂介孔g-C3N4材料的合成及光催化性能研究

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双金属掺杂介孔g-C3N4材料的合成及光催化性能研究

作者：吴万宝哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

21世纪以来,人口的迅速增长和社会工业化程度日趋完善,使人类面临着能源紧张和环境恶化的问题,因此开发新型的可持续能源和绿色能源系统具有重要意义。太阳能作为一种清洁无污染、储存量无穷大且可持续的能源,其充分的利用是解决目前的... 详细信息

21世纪以来,人口的迅速增长和社会工业化程度日趋完善,使人类面临着能源紧张和环境恶化的问题,因此开发新型的可持续能源和绿色能源系统具有重要意义。太阳能作为一种清洁无污染、储存量无穷大且可持续的能源,其充分的利用是解决目前的能源危机和环境污染的理想途径。通过光催化剂进行的太阳能转化是一种最具有潜力的光能转化方式之一。当前,光催化剂g-CN因易于合成,原料储量丰富,物理化学性质稳定,还有能对可见光响应的禁带宽度等特性,引起了研究者的广泛关注。g-CN由于太阳光吸收不足,低表面积和光生电子空穴对的快速复合导致较差的催化活性,而掺杂作为一种简单又方便的改性方法,可以调节g-CN的电子结构、改变禁带宽度、引入活性位点和提高光生载流子的分离,是一种有效提高催化活性的策略。本论文利用氯化钴为钴源合成不同钴含量的钴掺杂g-CN,通过一系列表征对结构和形貌进行分析,并通过在可见光下的RhB降解率和产氢性能来评估其催化活性,催化速率分别是纯g-CN的7.0和6.3倍。原因可以归因于降低的能带间隙和更负的导带电位,使得钴掺杂g-CN的可见光吸收范围扩大和还原性增强。再以MoS纳米片为钼源,通过无模板一锅法合成高比表面积的钼掺杂介孔g-CN,介孔孔道的来源是在焙烧过程中Mo物种会促进g-CN的分解,产生的气体起到了气泡模板作用。通过降解RhB和可见光催化产氢来评估钼掺杂介孔g-CN的催化性能,催化速率分别是纯g-CN的3.4和6.8倍。并确定最佳的合成条件,Mo掺杂量为2 mg MoS。钼掺杂介孔g-CN的催化性能明显高于纯g-CN,原因可以归因于大的比表面积和介孔孔道,可以提供更多的反应场所和提高光生电子空穴对的分离。在Co、Mo单掺杂g-CN的基础上,利用无模板一锅法合成具有高比表面积的钴钼共掺杂介孔g-CN,同时整合钴掺杂和钼掺杂各自的优点,进一步提高光催化活性,降解RhB和产氢的催化速率分别是纯g-CN的10.1和8.6倍。由于钴钼之间的协同效应,共掺杂的g-CN具有更大的比表面积、更丰富的介孔结构、更多的活性位点、更大的可见光吸收范围以及更强的还原性,因此光催化活性得到了进一步提高。同时,对光催化降解RhB的活性物种进行捕获实验,探讨可能的光催化降解机理。此外,通过时域有限差分法(FDTD)仿真来研究纳米孔结构对催化剂在可见光吸收能力上的影响,并建立起光吸收与催化性能之间的关系。

关键词：石墨相氮化碳双金属掺杂介孔光催化产氢

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双金属掺杂改进纳米二氧化钛的SERS性能

光谱学与光谱分析 2016年第S1期36卷 245-246页

作者：宋昆杜鹃江欣杨立滨佳木斯大学药学院黑龙江佳木斯154007

通过溶胶-水热法合成了Ni和Zn双金属共掺杂的TiO_2纳米粒子,并以其作为SERS活性基底对吸附在表面的4-巯基苯甲酸(4-MBA)探针分子进行了SERS研究。结果显示,吸附在Ni和Zn共掺杂TiO_2表面上的4-MBA分子展现了不同程度的SERS增强;适当比例... 详细信息

通过溶胶-水热法合成了Ni和Zn双金属共掺杂的TiO_2纳米粒子,并以其作为SERS活性基底对吸附在表面的4-巯基苯甲酸(4-MBA)探针分子进行了SERS研究。结果显示,吸附在Ni和Zn共掺杂TiO_2表面上的4-MBA分子展现了不同程度的SERS增强;适当比例的双金属掺杂有利于TiO_2基底对吸附分子的SERS增强。此工作将有助于进一步扩展纳米TiO_2作为SERS活性基底的研究及其应用。

关键词： SERS 电荷转移二氧化钛纳米粒子双金属掺杂

双金属掺杂Fe/N/C碳基氧还原催化剂的合成及其活性位点的研究

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双金属掺杂Fe/N/C碳基氧还原催化剂的合成及其活性位点的研究

第十三届全国电分析化学学术会议

作者：杨文于佩文印雪北京理工大学化学与化工学院

我们合成一系列双金属掺杂Fe/N/C氧还原催化剂。该类催化剂在酸性电解质（0.5 M H2SO4）中展现了优良的电催化性能（见图一）,其在与Pt/C （Alfa Johnson Matthey公司）同等电极负载量的情形下(2.55 mg cm-2),ΔE1/2半波电位仅相差53mV... 详细信息

我们合成一系列双金属掺杂Fe/N/C氧还原催化剂。该类催化剂在酸性电解质（0.5 M H2SO4）中展现了优良的电催化性能（见图一）,其在与Pt/C （Alfa Johnson Matthey公司）同等电极负载量的情形下(2.55 mg cm-2),ΔE1/2半波电位仅相差53mV,其所催化的氧气电还原电子数为3.7e,该催化反应接近于四电子反应过程。最后,该催化剂在酸性电解质中也

关键词：双金属掺杂 Fe/N/C 碳基氧还原催化剂稳定性催化活性位点研究

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双金属钒掺杂的硅团簇结构演化和性质的研究

双金属钒掺杂的硅团簇结构演化和性质的研究

Cu/Co共掺杂氮化碳复合材料光-芬顿降解罗丹明B(RhB)

中国化学会第29届学术年会

作者：许洪光张增光孔祥玉郑卫军中国科学院化学研究所分子反应动力学国家重点实验室

过渡金属掺杂的硅团簇具有新颖的几何结构,特殊的性质和潜在的应用价值,因此这类体系备受关注。为了探索双金属钒掺杂硅团簇的结构演化和特殊性质,我们通过光电子能谱技术和密度泛函理论对此进行研究。研究结果表明,当硅原子个数多于15... 详细信息

过渡金属掺杂的硅团簇具有新颖的几何结构,特殊的性质和潜在的应用价值,因此这类体系备受关注。为了探索双金属钒掺杂硅团簇的结构演化和特殊性质,我们通过光电子能谱技术和密度泛函理论对此进行研究。研究结果表明,当硅原子个数多于15时,团簇开始出现双金属内嵌的笼状结构,而在硅原子个数少于15时,主要为外接型结构。另外,研究还发现团簇中V-V的相互作用较强,从而使棱柱型结构的团簇（n≥15）基本都以V2二聚体为核形成内嵌结构。有趣的是在这些内嵌型的团簇中,V2@Si20团簇具有十二面体的内嵌硅笼结构,其特殊的构型和稳定的性质也为将来制备珠-链状的半导体纳米材料提供了可能的构建基元材料。

关键词：双金属掺杂内嵌结构十二面体光电子能谱密度泛函理论

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环境工程学报 2024年第3期18卷 777-789页

作者：范新露任学昌杨林海张玉杰魏亚军兰州交通大学环境与市政工程学院兰州730070 兰州理工大学石油化工学院兰州730050 新疆大学建筑工程学院乌鲁木齐830000 西北民族大学化工学院兰州730030

针对金属-非金属复合材料制备条件苛刻、金属离子溶出较高的问题,通过简单的浸渍法和热缩聚法制备了钴、铜共掺杂石墨相氮化碳复合材料。以罗丹明B(RhB)为污染物,研究了催化剂在模拟太阳光下活化H_(2)O2降解RhB的性能。通过XRD、FTIR、... 详细信息

针对金属-非金属复合材料制备条件苛刻、金属离子溶出较高的问题,通过简单的浸渍法和热缩聚法制备了钴、铜共掺杂石墨相氮化碳复合材料。以罗丹明B(RhB)为污染物,研究了催化剂在模拟太阳光下活化H_(2)O2降解RhB的性能。通过XRD、FTIR、XPS和BET等手段,表征分析了催化剂的物化性质,考察了催化剂用量、H_(2)O_(2)浓度、溶液初始pH以及共存无机阴离子对催化剂活化性能的影响。结果表明,Co、Cu以Co—N、Cu—N键的形式稳定存在于复合材料中,限制了钴、铜金属离子的溶出。当CuCN与CoCN的质量比为0.1,得到的复合材料Cu/CoCN(0.1)催化性能最佳。Cu/CoCN(0.1)在初始pH=5.0~12.0内均表现出良好的催化活性。当Cu/CoCN(0.1)和H_(2)O2的用量分别为0.25 g·L^(-1)和20 mmol·L^(-1)时,10 min对RhB的降解率达到96.5%。H_(2)PO_(4)^(2-)的存在对RhB的去除有一定抑制作用,HCO_(3)^(-)对RhB的去除有促进作用,而Cl-、SO_(4)^(2-)和NO_(3)^(-)阴离子对RhB的去除无明显影响。Cu/CoCN(0.1)经4次循环使用后,对RhB的降解率仍能达到91.2%,且Co^(2+)、Cu^(2+)的总溶出质量浓度分别为0.30 mg·L^(-1)和0.56 mg·L^(-1)。自由基捕获实验结果表明,·OH和·O_(2)^(-)是降解过程中主要的活性物质。结合催化剂的表征分析和自由基捕获实验提出该催化剂对RhB的降解机理。本研究结果可为非均相类芬顿技术在印染废水处理中的应用提供理论参考。

关键词：双金属掺杂复合材料光芬顿降解罗丹明B

一锅法制备Ti-Ni双金属MOF及其光催化性能研究

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分子科学学报 2023年第5期39卷 453-461页

作者：冯斯旸林鸿燕张恺吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室吉林长春130012

以异丙醇钛和六水合硝酸镍为金属前驱体,2-氨基对苯二甲酸为有机配体,采用一锅溶剂热法制备了Ti-Ni双金属MOF.测试结果表明,Ni^(2+)的引入改变了原Ti-MOF的结构,新的双金属MOF具有一种新的晶体结构和更低的带隙值.其光催化分解水产氢测... 详细信息

以异丙醇钛和六水合硝酸镍为金属前驱体,2-氨基对苯二甲酸为有机配体,采用一锅溶剂热法制备了Ti-Ni双金属MOF.测试结果表明,Ni^(2+)的引入改变了原Ti-MOF的结构,新的双金属MOF具有一种新的晶体结构和更低的带隙值.其光催化分解水产氢测试结果表明,加入适量的Ni^(2+)有助于提高光催化活性,其中Ti_(3)Ni1-MOF的产氢效率最高,达到656.8μmol·g^(-1)·h^(-1),本研究为高效光催化制氢材料的开发提供了新的思路.

关键词：金属有机骨架双金属掺杂光催化剂析氢

高效单原子催化剂Ce&Co/CN改性微生物燃料电池阴极用于实际废水处理

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应用化工 2024年第4期53卷 996-1001页

作者：陈振宇姚佳敏柳丽芬李渤海大连理工大学海洋科学与技术学院辽宁盘锦124221

采用煅烧法由尿素、金属盐制备出双金属掺杂Ce&Co/g-C_(3)N_(4)单原子催化剂。用PVDF粘结到铜片载体上形成电极,以此电极构建耦合生物产电和电催化的微生物燃料电池及二级串联连续处理含盐有机胺废水的体系。结果表明,在此微生物燃料电... 详细信息

采用煅烧法由尿素、金属盐制备出双金属掺杂Ce&Co/g-C_(3)N_(4)单原子催化剂。用PVDF粘结到铜片载体上形成电极,以此电极构建耦合生物产电和电催化的微生物燃料电池及二级串联连续处理含盐有机胺废水的体系。结果表明,在此微生物燃料电池体系中(阴极光照、单级水力停留时间8 h),经两级反应器处理后,COD总去除率为95.1%,TN总去除率为85.8%。计算得出催化剂COD去除能力是53.46 kg/(kg·d)。

关键词：单原子催化双金属掺杂难降解废水微生物燃料电池

Cu-Ag协同表面改性TiO_2的第一性原理研究

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物理学报 2017年第11期66卷 261-269页

作者：李宗宝王霞周瑞雪王应李勇铜仁学院材料与化学工程学院铜仁554300 华南师范大学物理与电信工程学院广州510006 铜仁学院大数据学院铜仁554300

因在温室气体的降解中扮演重要的角色,通过改性来提高二氧化钛的光催化性能的相关研究备受关注.由于催化反应主要发生在材料表面,因此对材料表面的改性研究尤为重要.本文采用第一性原理方法计算了金属Ag,Cu单掺杂及协同掺杂TiO_2(001)和... 详细信息

因在温室气体的降解中扮演重要的角色,通过改性来提高二氧化钛的光催化性能的相关研究备受关注.由于催化反应主要发生在材料表面,因此对材料表面的改性研究尤为重要.本文采用第一性原理方法计算了金属Ag,Cu单掺杂及协同掺杂TiO_2(001)和(101)表面不同位置,通过形成能的比较获得了最稳定的晶体结构.通过对能带及态密度的对比得出:离子掺杂(001)表面所形成的活性基团的氧化性较(101)面更强,利于光催化氧化性能的提升;表面协同掺杂较单掺杂具有更强的光响应效率,与前人的实验结果符合较好.

关键词：二氧化钛表面改性双金属掺杂吸收光谱

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Ni3S2电催化剂的析氧性能研究

Ni3S2电催化剂的析氧性能研究

作者：崔亚楠吉林大学

学位级别：硕士

近年来,氢能逐渐受到了世界各国能源行业的重点关注。电解水制氢由于其较快的产氢效率和较高的产氢纯度有望成为大规模生产氢能的最佳途径。目前工艺比较成熟的贵金属基析氧反应(OER)催化剂为Ru O和Ir O,然而由于成本高、储量稀缺以及... 详细信息

近年来,氢能逐渐受到了世界各国能源行业的重点关注。电解水制氢由于其较快的产氢效率和较高的产氢纯度有望成为大规模生产氢能的最佳途径。目前工艺比较成熟的贵金属基析氧反应(OER)催化剂为Ru O和Ir O,然而由于成本高、储量稀缺以及稳定性差等因素严重阻碍了其广泛应用。而过渡金属材料则平衡了成本和性能,有望成为最有前景的电催化析氧材料。其中,特别是过渡金属硫化物,由于丰富的储量、独特的结构特征和可调空的电子结构而成为重要的非贵金属催化剂。NiS电催化剂因高Ni金属含量和独特的物理化学性质得到了广泛的研究。但是该材料作为电解水催化剂在当前研究中仍存在以下问题限制了其进一步应用:1)电催化析氢(HER)材料作为客体材料与原位生长在泡沫镍上的NiS复合形成双功能电解水催化剂时,在HER过程中来自客体材料的电荷必须穿过异质界面到达NiS,从而降低了电荷传输效率;同时,NiS在OER过程中也可能因为客体材料的覆盖而减少了活性表面积。2)如何利用简便和低成本的手段提高NiS中高价金属的占比,进而促进在OER过程中催化剂表面转换成真正活性相Ni OOH,同时增加活性表面积。因此为了解决上述问题,本论文采用异质结构工程、电子结构调控工程以及形貌调控策略来改善其电解水性能。具体的研究内容如下:(1)利用水热法将具有HER活性的FeNiS材料整合到NiS纳米阵列中,得到了一种低成本、高效且稳定的异质结双功能FeNiS/NiS电催化剂。预处理的FeNiS亲水性非常高并且棒状NiS具有大量的径向活性位点,高导电性的FeNiS和泡沫镍为体系在催化反应过程中提供了快速的电荷转移双重通道。最终,FeNiS、棒状NiS纳米阵列和泡沫镍基底形成了相互连通的网络状结构,有利于增强OER、HER以及全解水的反应动力学和催化活性,在1.0 M KOH溶液中达到10 m A cm的电流密度,OER和HER过程分别仅需要248和94 m V的过电位。此外,组装的FeNiS/NiS||FeNiS/NiS双电极电解槽的电压仅为1.64 V@10 m A cm,并且其在500 m A cm的工业电流密度下至少可以运行120 h。因此,这项工作为应用于全解水的双功能电催化剂提出了一种合理的异质结构设计策略。(2)通过简便的一步水热法将Co和Fe双金属掺入到NiS中,并通过调控双金属掺杂的比例获得了高OER活性的电解水催化剂。通过一系列的表征和测试发现Co和Fe双金属的引入有利于增加活性位点和提高电导率,同时NiS电子结构得到了优化。其中,Fe会诱导高价Ni的产生,从而有助于OER活性相Ni OOH的形成。此外,独特的树枝晶形貌也有利于活性位点的暴露和传质通道的扩大。最优样品在1.0 M KOH溶液中仅需要146m V的低过电位就可以激发10m A cm的电流密度,并且可以稳定运行至少86 h。这项工作为设计同时具有高电导率和多活性位点的高效、稳定、低成本的非贵金属催化剂提供了新的研究思路。

关键词：硫化镍电荷传输双通道析氧反应双金属掺杂电解水