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烘焙与双级催化剂联用提升芒草热解油品质的研究

烘焙与双级催化剂联用提升芒草热解油品质的研究

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作者：陈磊长沙理工大学

学位级别：硕士

为了满足全球日益增长的能源需求并实现能源可持续发展的目标,生物质作为自然界中一种储量丰富的可再生含碳能源,对其进行高值化和资源化利用具有重要意义。生物质热解制备的生物油被认为是实现能源安全的潜在选择,对环境、经济和社会... 详细信息

为了满足全球日益增长的能源需求并实现能源可持续发展的目标,生物质作为自然界中一种储量丰富的可再生含碳能源,对其进行高值化和资源化利用具有重要意义。生物质热解制备的生物油被认为是实现能源安全的潜在选择,对环境、经济和社会都有积极的意义。然而,生物质直接热解所得生物油的成分复杂,并且水分和含氧量高、酸性强、稳定性差,这严重制约了它的发展应用。因此,本文以提升生物油品质为目标,减少生物油中含氧化合物含量和提高芳香烃产率。选择芒草作为生物质原料,先进行烘焙预处理,然后开展催化快速热解实验,研究了烘焙预处理与双级催化剂催化快速热解联用对生物油中芳香烃产量的提升的影响。研究了烘焙对芒草物化特性的影响。通过对芒草原样及其烘焙样进行工业分析、元素分析、傅里叶红外光谱分析及扫描电镜分析等表征,发现芒草经烘焙预处理后含氧官能团数量减少,氧含量大幅降低,固定碳含量和热值升高。烘焙温度为280℃时,芒草中的C和O的含量分别为54.89%和28.68%,HHV值为22MJ/kg。可见,烘焙有利于芒草燃料特性的提高和物化特性的改善,有利于后续热转化利用。采用热重分析仪研究了烘焙温度及催化剂(ZSM-5分子筛、金属氧化物CaO及MoO3)对芒草热解特性的影响。研究表明,经烘焙后芒草的热解起始温度升高,失重量减小,热稳定性明显提升。随着烘焙温度的升高,芒草最大失重速率减小,但其对应的热解温度没有明显变化。与非催化热解相比,添加催化剂后,烘焙前后芒草热解过程大致相同,但其最大失重速明显减小。通过动力学计算,烘焙后芒草的热解活化能增大,催化热解时芒草的热解活化能降低。采用裂解气质联用仪(Py-GC/MS)对芒草进行快速热解实验,研究了烘焙温度、热解温度及催化剂类型(ZSM-5、CaO、MoO3及双级催化剂CaO/ZSM-5和MoO3/ZSM-5)等对芒草热解生物油组分的影响。研究结果表明,随着烘焙温度的升高,芒草热解油中含氧化合物逐渐减少;添加ZSM-5催化剂后,烘焙后芒草热解油中主要组分由含氧化合物转变为芳烃(高达66.29%),生物油中苯、甲苯和二甲苯(bio-BTX)的选择性产率随烘焙温度的升高而增加到56.63%;与单ZSM-5催化相比,CaO和MoO3的加入增强了烘焙后芒草热解过程中脱氧和烯烃芳构化反应,从而进一步促进了 bio-BTX生成。MoO3/ZSM-5催化作用下bio-BTX的选择性和产率分别为70.69%和51.07%。因此,芒草Py-GC/MS热解实验证明了烘焙预处理与双级催化剂催化热解相结合使芒草热解油中芳香烃产量显著提高,含氧化合物含量大幅减少,从而使生物油品质得到较好地改善。在固定床热解系统中研究了热解温度、烘焙温度、ZSM-5、MoO3及双级催化剂MoO3/ZSM-5等对芒草三相热解产物(焦炭、生物油和气体)的产率及其成分变化规律的影响。实验结果表明,热解温度为550℃时,烘焙后芒草热解油产率最高(29.23%);芒草经过烘焙预处理后,热解油产率有所减小,油中含氧化合物明显减少,芳香烃含量上升;在金属氧化物MoO3与分子筛ZSM-5共同催化烘焙后芒草热解实验中,芳香烃进一步富集到液相产物中,芳烃的产率高达91.38%,含氧化合物含量仅为6.27%,热解油品质得到显著提升。可见,烘焙预处理与双级催化剂催化热解组合方法对于提高生物质热解油品质具有较好的效果。

关键词：烘焙双级催化剂芒草热解芳香烃 ZSM-5 金属氧化物

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