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质谱中反偶电子规则并含双电荷离子的两类联苯化合物的裂解机理

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高等学校化学学报 2018年第3期39卷 435-446页

作者：王毅张苹吴生秀孙媛媛赵彤刘世熙西安瑞联新材料股份有限公司西安710077 云南大学化学科学与工程学院昆明650091

利用气相色谱-质谱法分别对含C≡C桥键、CF_2O桥键及双CF_2O桥键的联苯类化合物进行分析,在各个化合物的谱图中均存在显著的奇电子自由基离子峰(反偶电子规则)和双电荷碎片离子峰.根据所得实验结果,归纳以上化合物中奇电子离子的生成途... 详细信息

利用气相色谱-质谱法分别对含C≡C桥键、CF_2O桥键及双CF_2O桥键的联苯类化合物进行分析,在各个化合物的谱图中均存在显著的奇电子自由基离子峰(反偶电子规则)和双电荷碎片离子峰.根据所得实验结果,归纳以上化合物中奇电子离子的生成途径分别为:(1)游离基中心诱导苄基C_(sp^3)—C_(sp^3)键均裂后再经另一苄基C_(sp^3)—C_(sp^3)键均裂,即α-σ裂解;(2)电荷中心静电诱导C_(sp^3)—O_(sp^3)键异裂后再经苄基C_(sp^3)—C_(sp^3)键或C_(sp^3)—O_(sp^3)键均裂,即i-σ裂解.推测引起σ键裂解的机制是由内转换引起的.双电荷离子的生成受2个相互独立官能团上既含游离基又含电荷的活化反应中心共同诱导控制裂解得到,生成途径分别为:(1)2个相互独立的游离基中心分别诱导苄基C_(sp^3)—C_(sp^3)键双均裂得到,即αα双重控制裂解反应;(2)独立的游离基中心诱导C_(sp^3)—C_(sp^3)均裂及另一电荷中心静电诱导C_(sp^3)—O_(sp^3)键异裂得到,即iα双重控制裂解反应;(3)2个相互独立的电荷中心分别静电诱导C_(sp^3)—O_(sp^3)键双异裂,即ii双重控制裂解反应.采用密度泛函理论(DFT)方法对具有代表性的化合物的裂解途径进行了初步计算,结果与前述裂解机制一致.

关键词：气相色谱-质谱联用偶电子规则双电荷离子液晶化合物裂解机理

双电荷离子Ar^(2+)与He、Ne原子碰撞中的发射截面

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原子与分子物理学报 1989年第1期6卷 945-958页

作者：杨锋雷子明刘家瑞潘广炎于德洪孙湘中国科学院物理研究所

双电荷离子Ar^(2+)和He、Ne原子碰撞中,存在着三种碰撞激发过程,一是双电子俘获激发过程,二是单电子俘获激发过程,三是直接激发过程。实验用光学多道分析系统(OMA)对这些过程进行了光学测量,得到了ArⅠ、ArⅡ、NeⅠ、NeⅡ、HeⅠ、HeⅡ... 详细信息

双电荷离子Ar^(2+)和He、Ne原子碰撞中,存在着三种碰撞激发过程,一是双电子俘获激发过程,二是单电子俘获激发过程,三是直接激发过程。实验用光学多道分析系统(OMA)对这些过程进行了光学测量,得到了ArⅠ、ArⅡ、NeⅠ、NeⅡ、HeⅠ、HeⅡ谱线的发射截面,并对这些发射截面进行了比较,发现在入射离子速度相同的情况下,Ar^(2+)+Ne碰撞体系的发射截面要比Ar(2+)+He碰撞体系的大。OMA的光谱波长范围是200—800um。入射离子Ar(2+)的能量范围是140—340keV。

关键词：双电荷离子原子碰撞发射截面

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气相二茂铁双电荷离子的动能谱研究

物理化学学报 1992年第1期8卷 117-122页

作者：傅冰林沝黄承义刘淑莹南开大学中心实验室天津300071 中国科学院应用化学研究所长春130022

气相双电荷离子及其电荷转移反应在电离层化学、等离子体化学、激光及热核聚变等领域都起非常重要作用。近年来,关于双电荷离子的研究逐年增多,但多数集中在简单的正构烷烃、烯烃、胺和芳香化合物.金属有机化合物的双电荷离子的研究少... 详细信息

气相双电荷离子及其电荷转移反应在电离层化学、等离子体化学、激光及热核聚变等领域都起非常重要作用。近年来,关于双电荷离子的研究逐年增多,但多数集中在简单的正构烷烃、烯烃、胺和芳香化合物.金属有机化合物的双电荷离子的研究少见报导.Schwarz等人初步探讨了二茂铁双电荷分子离子的单分子电荷分离反应,发现了反应(b)是主要的通道。

关键词：二茂铁双电荷离子动能谱

苯二胺双电荷离子的电荷分离和电子捕获诱导解离谱研究

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化学学报 1994年第1期52卷 59-63页

作者：邱丰和刘淑莹黄承义孙宏伟张法义中国科学院长春应用化学研究所长春130022 南开大学中心实验室天津300071

本工作用电荷分离(CS)谱和电子捕获诱导解离(ECID)谱研究了三种苯二胺异构体的双电荷分子离子在气相中的结构和反应.三种异构体双电荷离子的电荷分离反应和电子捕获诱导解离反应有相同的反应通道.通过测量不同反应通道的动能释放,推测... 详细信息

本工作用电荷分离(CS)谱和电子捕获诱导解离(ECID)谱研究了三种苯二胺异构体的双电荷分子离子在气相中的结构和反应.三种异构体双电荷离子的电荷分离反应和电子捕获诱导解离反应有相同的反应通道.通过测量不同反应通道的动能释放,推测出了双电荷离子解离反应过渡状态的结构.另外,三种异构体可用ECID谱来区分.

关键词：双电荷离子电荷分离异构体

2,5-双(4-羟基苯亚甲基)环戊酮中双电荷离子存在的串联质谱证据

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分析化学 1998年第3期26卷 332-335页

作者：张鲁西佘益民董德文季怡萍刘淑莹中国科学院长春应用化学研究所!长春130022 湖南师范大学分析测试中心!长沙410006

应用串联质谱的碰撞诱导解离和联动扫描技术，研究了２，５－双（４－羟基苯亚甲基）环戊酮的质谱解离特征，提供了双电荷离子存在的实验证据。进一步对双电荷离子（ｍ／ｚ１４６）的碰撞诱导解离碎裂进行了讨论。

关键词：双电荷离子串联质谱碰撞诱导解离 2,5-双(4-羟基苯亚甲基)环戊酮

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一些双电荷离子的气相碎裂反应

高等学校化学学报 1993年第9期14卷 1270-1274页

作者：詹东亮朱育芬刘淑莹辛保民贾维平张法义黄承义孙宏伟中国科学院广州化学研究所中国科学院长春应用化学研究所长春130022 南开大学中心实验室

借助质量分析离子动能谱和串联质谱研究了由电子轰击产生的双电荷离子的单分子亚稳碎裂及碰撞诱导分解过程,讨论了两种实验方法导致的差别因素.此外,根据质量分析离子动能谱提供的双电荷离子电荷分离反应的动能释放值计算了两电荷中心... 详细信息

借助质量分析离子动能谱和串联质谱研究了由电子轰击产生的双电荷离子的单分子亚稳碎裂及碰撞诱导分解过程,讨论了两种实验方法导致的差别因素.此外,根据质量分析离子动能谱提供的双电荷离子电荷分离反应的动能释放值计算了两电荷中心间距的最小值,以判别按不同电荷分离方式碎裂的双电荷离子的过渡态结构.

关键词：双电荷离子串联质谱苯胺硝基苯

氯代甲苯异构体双电荷离子电子捕获诱导解离谱研究

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高等学校化学学报 1994年第2期15卷 271-274页

作者：邱丰和刘淑莹黄承义张法义孙宏伟中国科学院长春应用化学研究所南开大学中心实验室

研究了４种Ｃ７Ｈ７Ｃｌ异构体在７０ｅＶ电子轰击下产生的［Ｃ７Ｈ７Ｃｌ］（２＋）、［Ｃ７Ｈ６Ｃｌ］（２＋）和［Ｃ７Ｈ５Ｃｌ］（２＋）３种双电荷离子的电子捕获诱导解离（ＥＣＩＤ）反应。分子离子的ＥＣＩＤ反应有明显的邻位效... 详细信息

研究了４种Ｃ７Ｈ７Ｃｌ异构体在７０ｅＶ电子轰击下产生的［Ｃ７Ｈ７Ｃｌ］（２＋）、［Ｃ７Ｈ６Ｃｌ］（２＋）和［Ｃ７Ｈ５Ｃｌ］（２＋）３种双电荷离子的电子捕获诱导解离（ＥＣＩＤ）反应。分子离子的ＥＣＩＤ反应有明显的邻位效应，表明其结构仍保持中性分子的结构特征；而由各异构体产生的［Ｃ７Ｈ６Ｃｌ］（２＋）和［Ｃ７Ｈ５Ｃｌ］（２＋）离子异构化成同一结构。３种双电荷离子ＥＣＩＤ反应的产物与离子所带电子的奇偶性有关，无论是奇电子离子还是偶电子离子，其解离产物多为偶电子离子。

关键词：双电荷离子 ECIO 氯代甲苯异构体

气相中二氯苯的双电荷离子[C_6H_4Cl_2]^(2+)和[C_6H_3Cl]^(2+)的动能谱研究

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化学学报 1992年第8期50卷 762-766页

作者：李智立刘淑莹中国科学院长春应用化学研究所长春130022

本文利用质量分析离子动能谱(MIKES)和碰撞诱导解离(CID)技术,研究了邻、间、对二氯苯分子在电子轰击质谱(EIMS)中产生的[C_6H_4Cl_2]^(2+)和[C_6H_3Cl]^(2+)双电荷离子的单分子电荷分离(CS)反应.根据测定的CS反应的动能释放值T和由此... 详细信息

本文利用质量分析离子动能谱(MIKES)和碰撞诱导解离(CID)技术,研究了邻、间、对二氯苯分子在电子轰击质谱(EIMS)中产生的[C_6H_4Cl_2]^(2+)和[C_6H_3Cl]^(2+)双电荷离子的单分子电荷分离(CS)反应.根据测定的CS反应的动能释放值T和由此估算的反应过渡态的电荷间距的最小值R,推测过渡态的结构.有趣的是,可以利用双电荷离子[C_6H_4Cl_2]^(2+)的分解反应区分二氯苯的位置异构体.

关键词：二氯苯双电荷离子功能谱

二甲苯异构体双电荷离子和单电荷离子的动能谱研究

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高等学校化学学报 1992年第7期13卷 960-963页

作者：李智立刘淑莹彭家柔张海鹰中国科学院长春应用化学研究所长春130022 北京医科大学计算分析中心

利用质量分析离子动能谱和碰撞诱导解离技采研究了邻、间、对二甲苯分子在电子轰击质谱中产生的双电荷离子[C8H10]2+、[C8H9]2+和单电荷离子[C8H10]+。根据测定的电荷分离反应的释放动能T和由此估算的双电荷离子电荷分离反应过渡态两电... 详细信息

利用质量分析离子动能谱和碰撞诱导解离技采研究了邻、间、对二甲苯分子在电子轰击质谱中产生的双电荷离子[C8H10]2+、[C8H9]2+和单电荷离子[C8H10]+。根据测定的电荷分离反应的释放动能T和由此估算的双电荷离子电荷分离反应过渡态两电荷间距R,推测出过渡态的结构,利用单电荷离子[C8H10]+的MIKES/CID谱可区分邻二甲苯与间、对二甲苯异构体.

关键词：二甲苯双电荷离子动能谱