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基于有机物负载型MnO2的制备及其在水系锌离子电池中的应用

基于有机物负载型MnO2的制备及其在水系锌离子电池中的应用

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作者：祝迪湖北师范大学

学位级别：硕士

在水系锌离子电池（AZIBs）中,二价的Zn作为载流子,对正极材料的空间结构、氧化态分布和结构稳定性的要求更加苛刻。锰基氧化物因Mn元素价态丰富、晶体结构多样、理论比容量高、工作电压高等优点,被认为是AZIBs最具潜力的正极材料之一... 详细信息

在水系锌离子电池（AZIBs）中,二价的Zn作为载流子,对正极材料的空间结构、氧化态分布和结构稳定性的要求更加苛刻。锰基氧化物因Mn元素价态丰富、晶体结构多样、理论比容量高、工作电压高等优点,被认为是AZIBs最具潜力的正极材料之一。然而,锰基氧化物存在电子/离子导电性差、在充放电过程中会发生不可逆的晶格畸变以及Mn的溶解等限制,导致AZIBs存在倍率性能差、循环稳定性较差和容量不理想等问题。为了改善上述问题,本文采取构建复合结构的策略,设计并成功合成出具有优异倍率性能的锰氧化物正极材料。本论文研究的内容如下:（1）二维层状材料MXene具有电导率高、结构稳定等优点,因此我们设计在二维材料MXene上原位生长MnO构建复合结构,以期改善MnO正极材料导电性不足和循环稳定性差的问题。通过SEM表征,发现MnO均匀生长在MXene表面。电化学测试结果表明,基于MXene@MnO正极的AZIBs在2 A g的电流密度下,表现出约130 mA h g初始比容量,经过500次恒电流充放电循环后,仍具有100 mA h g剩余比容量,容量保持率高达77%。此外,通过在0.2A g～4 A g电流密度下进行倍率测试,放电比容量为201 mA h g～47 mA h g,表现出较好的倍率性能。（2）为进一步提高材料的倍率性能,设计可调控的导电态聚苯胺为前驱体,原位复合MnO的纳米蜂窝结构复合正极材料。XRD、SEM和BET等结构和形貌表征结果显示,该材料具有比表面积大、活性位点丰富以及结构稳定的特点。经过电化学测试结果分析,基于PANI@MnO正极的AZIBs在2 A g的电流密度下,表现出285 mA h g初始比容量,经过500圈循环后,仍具有204 mA h g剩余比容量,循环1000圈后比容量为157 mA h g。此外,通过在0.2 A g～4 A g电流密度下进行倍率测试,放电比容量为334 mA h g～73 mA h g。较课题一倍率性能和比容量具有显著提升。（3）目前关于锰氧化物正极材料的研究大多是有Mn→Mn的单电子过程,仅有308 mA h g理论比容量。根据文献记载,具有低结晶性和高比表面积的MnO正极材料在电化学过程中易实现Mn→Mn双电子过程,具有616 mA h g的理论比容量。因此,设计选取具有多个还原性基团的蔗糖,与KMnO缓慢反应制备SC@MnO作为AZIBs正极材料。通过TEM和BET等物性和形貌表征可以看出,材料具有丰富的介孔结构和302 mg高的比表面积。经过电化学测试结果分析,基于SC@MnO正极的AZIBs在2 A g的电流密度下表现出572 mA h g优异初始比容量,经过1000次恒电流充放电循环后,仍具有334 mA h g比容量。对电极片进行非原位SEM表征,验证了该正极材料储能机理为Zn和H的共嵌入过程。该材料制备思路,为今后探究锰氧化物双电子反应以及AZIBs商业化做出了指导。

关键词：水系锌离子电池正极材料锰基氧化物复合结构双电子氧化还原过程

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