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双嵌段共聚物受限在不同形状纳米孔内的自组装研究

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双嵌段共聚物受限在不同形状纳米孔内的自组装研究

作者：赵微天津师范大学

学位级别：硕士

近年来,嵌段共聚物受限在纳米孔内的自组装研究得到广泛关注。已有的实验和理论模拟研究均表明在受限条件下共聚物自组装可形成多种不同于体相的纳米结构。因此,我们有必要对双嵌段共聚物的自组装行为进行更进一步的探讨。本论文采用模... 详细信息

近年来,嵌段共聚物受限在纳米孔内的自组装研究得到广泛关注。已有的实验和理论模拟研究均表明在受限条件下共聚物自组装可形成多种不同于体相的纳米结构。因此,我们有必要对双嵌段共聚物的自组装行为进行更进一步的探讨。本论文采用模拟退火方法和单键涨落模型研究了双嵌段共聚物受限在不同形状纳米孔内的自组装行为,分析了共聚物的体积分数、共聚物与孔壁的相互作用以及纳米孔径(R)的大小对自组装聚合体结构的影响。本论文分别以共聚物体积分数和共聚物与孔壁的相互作用为参数,对共聚物形态进行分类说明。当双嵌段共聚物体积分数一定时,结果表明:共聚物与孔壁的相互作用对聚合体的形态起主导作用,在不同作用力下聚合体的形态丰富多样。孔壁吸引短嵌段时,可以观察到随着嵌段A体积分数的不断增加,越来越多的嵌段A覆盖在孔壁上,使得外圈越来越饱满,没有补丁。当共聚物为对称双嵌段共聚物且为中性孔壁时,我们发现聚合体形态趋于层状相。当双嵌段共聚物与孔壁的相互作用一定时,结果显示:嵌段共聚物的体积分数对聚合体的形态起主导作用,在同一作用力下嵌段共聚物本身呈现出周期性规律,大孔径内部的形态与小孔径的形态类似,出现的顺序也相似。体积分数相近的共聚物形态的演变过程也大致相同。通过本论文的研究,可以发现当共聚物受限在柱状纳米孔,截面为正三角形纳米孔和截面为正方形纳米孔内时,共聚物形态也随之发生改变,由此可知孔壁的形状对嵌段共聚物的形态变化也存在一定程度的影响。

关键词：双嵌段共聚物受限自组装模拟退火

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双嵌段共聚物混合体系形态结构及相变研究

高分子学报 2007年第2期17卷 119-123页

作者：葛洪王铮李宝会丁大同史安昌南开大学物理系天津300071 加拿大McMaster大学物理和天文系

用自洽平均场理论（SCMFF）研究了由两种不同双嵌段共聚物（diblock copolymer）组成的混合体系在纳米尺度下的自组装行为．有较高聚合度的纯diblock1熔体呈层状有序结构；有较低聚合度的纯diblock2熔体呈均匀（无序）相．SCMFF研究表... 详细信息

用自洽平均场理论（SCMFF）研究了由两种不同双嵌段共聚物（diblock copolymer）组成的混合体系在纳米尺度下的自组装行为．有较高聚合度的纯diblock1熔体呈层状有序结构；有较低聚合度的纯diblock2熔体呈均匀（无序）相．SCMFF研究表明，在二者的混合体系中，当diblock1的体积分数在0．7—1．0之间时，混合体系呈现层状结构；而当diblock1的体积分数在0．4—0．6之间时，体系呈现六角排布的柱状结构．这一理论研究结论与近期报道的实验结果有较好的吻合．同时，通过混合体系单体密度分布曲线和嵌段的连接点分布曲线，从理论上分析了混合体系中单体分布的细节．

关键词：软物质形态结构双嵌段共聚物自组装

彗星状载羟基喜树碱双嵌段共聚物的制备与质量评价

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药学学报 2016年第8期51卷 1309-1315页

作者：谢黎崖常迪侯振清杨向瑞韩定厦门大学附属第一医院福建厦门361003 厦门大学生物医学工程研究中心福建厦门361005

本文以可降解聚合物单甲氧基聚乙二醇-聚乳酸聚乙醇酸(Me PEG-PLGA)为载体,羟基喜树碱(HCPT)为模型药物,利用SPG(Shirasu porous glass membrane)模板法,通过正交设计优化制备了彗星状MePEG-PLGA-HCPT共聚物粒子。采用动态光散射分析、... 详细信息

本文以可降解聚合物单甲氧基聚乙二醇-聚乳酸聚乙醇酸(Me PEG-PLGA)为载体,羟基喜树碱(HCPT)为模型药物,利用SPG(Shirasu porous glass membrane)模板法,通过正交设计优化制备了彗星状MePEG-PLGA-HCPT共聚物粒子。采用动态光散射分析、扫描/透射电镜、X-射线衍射法和差示扫描量热法等研究载药粒子的粒径、zeta电位、载药量、收率、形态和HCPT的存在状态;初步评价了载药粒子的体外释药;MTT法初步考察对肝癌BEL-7402细胞的毒性作用。结果显示,最佳制备条件为:HCPT与MePEG-PLGA的质量比为1∶1,氮气压力为100 k Pa,SPG膜孔径为1.1μm;载药粒子在电镜下呈彗星状,其中头部螺旋成束,尾部为散开的纳米束;粒子的载药量可达到46.2%,收率为96.4%,zeta电位为-31.4 m V;HCPT以无定形态均匀分布于MePEG-PLGA粒子中,具有药物缓释的优点,且药物释放的速度随着载药量的增加而增大;该形貌的载药粒子相对于球形载药粒子对肝癌BEL-7402细胞的抑制作用更强,有用于肿瘤临床治疗的潜能。

关键词：双嵌段共聚物羟基喜树碱单甲氧基聚乙二醇-聚乳酸聚乙醇酸彗星状

用固体高分辨NMR研究聚(L-丙氨酸)-聚乙二醇单甲醚双嵌段共聚物的微相结构与链段运动

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高等学校化学学报 2003年第8期24卷 1515-1518页

作者：伍国琳孙平川马建标南开大学高分子化学研究所吸附分离功能高分子材料国家重点实验室天津300071

利用固体高分辨 1 3 C CP/MAS及二维 WISE核磁共振技术研究了聚 (L-丙氨酸 ) -聚乙二醇单甲醚双嵌段共聚物 (MPEG-b-PLA)在固态下的微相结构和链段运动行为 .结果表明 ,聚乙二醇链段在形成嵌段共聚物后结晶度明显下降 ,同时存在晶区和... 详细信息

利用固体高分辨 1 3 C CP/MAS及二维 WISE核磁共振技术研究了聚 (L-丙氨酸 ) -聚乙二醇单甲醚双嵌段共聚物 (MPEG-b-PLA)在固态下的微相结构和链段运动行为 .结果表明 ,聚乙二醇链段在形成嵌段共聚物后结晶度明显下降 ,同时存在晶区和非晶区 ,从而表现出两种不同的运动状态 .而聚乙二醇链段的引入对聚 L-丙氨酸链段影响不大 ,嵌段共聚物中聚 L-丙氨酸链段高度结晶 ,同时含有大量的α螺旋结构 ,分子链运动严重受限 ,估计聚 L-丙氨酸链段的相区尺寸很小 .

关键词：固体高分辨 NMR 聚(L-丙氨酸)-聚乙二醇单甲醚双嵌段共聚物微相结构链段运动固体核磁共振

载羟基喜树碱双嵌段共聚物纳米粒的制备与评价

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中国新药杂志 2016年第17期25卷 2021-2026页

作者：谢黎崖常迪侯振清许浩云柯金珍厦门大学附属第一医院厦门361003 厦门大学生物医学工程研究中心厦门361005

目的:研究载羟基喜树碱双嵌段共聚物纳米粒的制备方法并进行评价。方法:以可降解聚合物甲氧基封端的聚乙二醇-聚乳酸聚乙醇酸(Me PEG-PLGA)为载体,羟基喜树碱(HCPT)为模型药物,采用改良的透析法制备羟基喜树碱双嵌段共聚物纳米粒。并对... 详细信息

目的:研究载羟基喜树碱双嵌段共聚物纳米粒的制备方法并进行评价。方法:以可降解聚合物甲氧基封端的聚乙二醇-聚乳酸聚乙醇酸(Me PEG-PLGA)为载体,羟基喜树碱(HCPT)为模型药物,采用改良的透析法制备羟基喜树碱双嵌段共聚物纳米粒。并对其进行质量评价与体外释药试验。结果:Me PEGPLGA-HCPT纳米粒为实心球形壳核结构,表面圆滑,粒径分布均一,分散性好,平均粒径为(120.1±2.4)nm、多分散系数为(0.057±0.021)、Zeta电位为(-31.2±0.98)m V;载药量为(7.42±0.23)%,包封率为(44.5±0.84)%;且HCPT以晶体形状态均匀分布于纳米粒中。其在3种p H条件下的体外释放分为突释和缓释2部分,且随着释放介质p H值的上升,纳米粒释放速率加快,并且药物能缓释30 d以上。结论:MePEG-PLGA-HCPT纳米粒具有缓释的特点,有用于肿瘤临床治疗的潜能。

关键词：双嵌段共聚物羟基喜树碱甲氧基封端的聚乙二醇-聚乳酸聚乙醇酸纳米粒

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荧光标记法研究双嵌段共聚物的胶束化行为

离子交换与吸附 2010年第2期26卷 121-125页

作者：李贺先孔林胡月晗功能高分子材料教育部重点实验室南开大学高分子化学研究所

结合Forster能量转移和芳香分子极性标尺技术,研究了两端分别标记芴和芘基团、具有不相容双嵌段的共聚物(Fl-PMMA400-b-PAA80-Py)的胶束化行为。结果表明,在临界胶束浓度以下,较长的PMMA链段首先形成寡链聚集体,这一现象反映了具有不相... 详细信息

结合Forster能量转移和芳香分子极性标尺技术,研究了两端分别标记芴和芘基团、具有不相容双嵌段的共聚物(Fl-PMMA400-b-PAA80-Py)的胶束化行为。结果表明,在临界胶束浓度以下,较长的PMMA链段首先形成寡链聚集体,这一现象反映了具有不相容双嵌段的共聚物胶束化特征;此外,本文首次发现芴基团荧光对其微环境极性较为敏感。

关键词：芳香分子极性标尺双嵌段共聚物胶束化

三维球壳内带电双嵌段共聚物的平均场模型及数值模拟

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三维球壳内带电双嵌段共聚物的平均场模型及数值模拟

作者：王秀上海交通大学

学位级别：硕士

共聚物体系的自洽平均场理论是基于平均场假设的粗粒化模型，用于研究高分子体系在平衡态的相结构及相图，并能够考虑链分子的拓扑构型、链序列分布等细节特点．本论文运用自洽平均场理论研究三维球壳内NaCl溶液中的带电双嵌段共聚物的... 详细信息

共聚物体系的自洽平均场理论是基于平均场假设的粗粒化模型，用于研究高分子体系在平衡态的相结构及相图，并能够考虑链分子的拓扑构型、链序列分布等细节特点．本论文运用自洽平均场理论研究三维球壳内NaCl溶液中的带电双嵌段共聚物的相分离。所有共聚物分子链的一端被固定在球形颗粒表面上，而另一端自由。从微观Hamiltonian量出发，该体系在正则系综下的配分函数可以表示为泛函积分的形式，在鞍点近似下，得到平均场方程。我们用简单的迭代格式求解该平均场方程的解，在每一步迭代中，我们利用算子分裂格式和球调和展开的方法计算传递函数和势函数。在特定模型参数下的数值结果表明，各个物理量仅依赖于球壳的径向。

关键词：双嵌段共聚物配分函数平均场方程传递函数球调和函数 CrankNicolson有限差分

水溶液中两嵌段共聚物胶束的制备与表征(英文)

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东莞理工学院学报 2011年第5期18卷 35-38,59页

作者：刘啸天刘传生李永梅王励申东莞理工学院化学与环境工程学院广东东莞523808

利用Novozyme-435酶催化2,2-双(羟甲基)丙酸苄基酯与癸二酸的缩聚反应,再在同一体系中加入己内酯进行酶催化开环反应。反应监测结果表明了,利用酶催化,两种不同的聚合反应在同一反应容器中成功进行并生成了嵌段聚合物。利用动态光散射... 详细信息

利用Novozyme-435酶催化2,2-双(羟甲基)丙酸苄基酯与癸二酸的缩聚反应,再在同一体系中加入己内酯进行酶催化开环反应。反应监测结果表明了,利用酶催化,两种不同的聚合反应在同一反应容器中成功进行并生成了嵌段聚合物。利用动态光散射仪测定了此嵌段聚合物在水溶液中的自组装形成胶束的行为,并利用原子力显微镜观察了固定化后的胶束的形貌。

关键词：酶催化自组装双嵌段共聚物

不同分子量的MPEG-PLGA纳米药物载体的体外降解和药物释放行为研究

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不同分子量的MPEG-PLGA纳米药物载体的体外降解和药物释放行为研究

作者：王岩吉林大学

学位级别：硕士

药物制剂的传递可以通过使用药物传递系统来改善，包括脂质体，胶束和聚合物纳米粒子。另外，考虑到安全性，这些药物传递系统必须具备高的载药量，并在病灶部位具有长效循环和累积效果。相比于其它的载体系统，聚合物纳米粒子有很多优... 详细信息

药物制剂的传递可以通过使用药物传递系统来改善，包括脂质体，胶束和聚合物纳米粒子。另外，考虑到安全性，这些药物传递系统必须具备高的载药量，并在病灶部位具有长效循环和累积效果。相比于其它的载体系统，聚合物纳米粒子有很多优点。其可控的药物释放行为，稳定性以及较好的生物相容性。尽管其唯一的缺点是使用对组织有一定毒性的有机溶剂，但是价格便宜，制备过程简单可以用于大规模工业生产。用于可控的聚合物纳米粒子中生物可降解性和生物兼容性良好的PLGA已经被研究作为生物活性分子治疗剂的传递载体。且已经被广泛应用很多年，并通过美国食品药品监督管理局批准用于人类疾病治疗。 PEG由于其不带电荷，亲水和无免疫原性等特点，是一种作为纳米粒子表面修饰的最佳材料，可以减少调理素作用。 PLGA-PEG纳米粒子可以避免肾脏清除，以延长其血浆半衰期。而且，这些长效循环纳米粒子通过增强的渗透和保留效应（EPR）优先地累积在肿瘤组织和炎症部位。PEG的这种能力也依赖于一些参数，例如分子重量、密度、PEG链的构象和灵活性。另外，PLGA的生物分散特性也受粒子大小，PEG损失率等条件的影响。与其他长效循环系统相比，PEG纳米粒子的主要优势在于它的壳稳定性以及其控释能力。本文主旨是通过四种不同分子量比例的MPEG-PLGA包裹抗肿瘤药物10-羟基喜树碱（10-HCPT）形成纳米药物载体。并对其胶束载体进行流体动力学（DLS）、红外（FITR）表征，对其载药量、包封率进行测定，体外药物释放情况和体外降解情况进行研究，最后对其抗肿瘤效果也进行了研究。初步观察、分析在双亲性嵌段共聚物形成的纳米药物载体中，分子大小以及亲水嵌段与疏水嵌段比例对以上性质的影响。我们首先成功合成了MEPG(5k)-PLGA(3k)、 MPEG(5k)-PLGA(9k)、MPEG(5k)-PLGA(11k)、MPEG(5k)-PLGA(16k)四种不同的嵌段共聚物，通过透析法成功装载10-HCPT。其中，MPEG(5k)-PLGA(9k)形成胶束的载药量最高，MPEG(5k)-PLGA(11k)次之。且各组具有均一的粒径，良好的分散性。体外释放行为中，MPEG-PLGA(5k/11k)为药物释放动力学实验中最优组。其第一阶段的突释最不明显，直到36h总释放量达到89.13％，而后持续释放到第72h，最终药物的释放量为91.06％。在缓释行为和累积释放量上都是四组中最好的。另外在体外释放过程中，亲水嵌段MPEG的比例越大，PBS介质中pH下降越多。而在此过程中，各分子量的纳米药物胶束载体的大小基本未发生明显变化，只是在纳米药物载体表面出现了裂隙。在降解过程中MPEG(5k)-PLGA(16k)降解为小片段的速度应该是最慢的，且MPEG的比例越小，材料降解的越慢。纳米药物载体在释放过程中的质量变化与其亲水嵌段和疏水嵌段组成的比例不同有关。并且随着MPEG比例的减少，这种质量损失的速度在下降，且总的质量损失量减小。四种载体的体外抗肿瘤效果也有差异，其中MPEG(5k)-PLGA(9k)形成的胶束表现出较强的肿瘤杀伤能力，MPEG(5k)-PLGA(11k)仅次之。

关键词： 10-羟基喜树碱聚乙二醇-聚丙交酯-乙交酯双嵌段共聚物药物释放体外降解