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双塔板式Cu-Fe载氧体煤化学链制氢反应过程基础研究

双塔板式Cu-Fe载氧体煤化学链制氢反应过程基础研究

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作者：邱爽辽宁科技大学

学位级别：硕士

煤直接化学链制氢存在的主要问题是无法将煤灰与载氧体有效的分离,使得煤灰与载氧体活性组分粘连,经多次循环使载氧体活性降低甚至失活。因此灰分分离问题是清洁和高效利用煤直接化学链制氢技术的关键。为此设计出可高效分离煤灰的双塔... 详细信息

煤直接化学链制氢存在的主要问题是无法将煤灰与载氧体有效的分离,使得煤灰与载氧体活性组分粘连,经多次循环使载氧体活性降低甚至失活。因此灰分分离问题是清洁和高效利用煤直接化学链制氢技术的关键。为此设计出可高效分离煤灰的双塔板式反应器,本文针对反应器的影响因素以及载氧体化学性能对化学链制氢反应的影响进行了探究。以化学合成法制备Cu-Fe复合载氧体,在双塔板式反应器中探讨此分离方式对煤直接化学链制氢反应特性的影响。利用X射线衍射仪(XRD)分析反应前后载氧体物相结构的变化;利扫描电子显微镜(SEM-EDS)分析载氧体反应前后的表面形貌的变化;利用BET分析载氧体比表面积。结果表明:双塔板反应器在分离煤灰具有一定的优势。实验条件范围内,还原时长14min、n(Cu O)/n(FeO)=1:1,煤粒径越小,水汽流速越大,化学链制氢的效果越好。钾的植入加快大粒径煤的气化过程,但其过量植入会使还原末期制氢阶段提前发生及积碳加剧,其中1%钾具有较好的制氢效果。反应温度越高,积碳现象越弱。在不要求较高的二氧化碳和氢气纯度时,900℃时具有较理想的实验效果,达到降低外界能源消耗的目的。载氧体还原消耗的氧优先来源于CuO,而在制氢阶段Fe/Fe O会优先Cu/CuO与HO发生氧化反应。Cu-Fe复合载氧体随着循环次数的增加,其储氧性能逐渐降低及机械性能有所下降。还原性CuO、FeO分散性成为产氢量的一个主要原因。积碳现象是影响氢气的纯度的重要原因。相比于Cu-Fe复合载氧体,惰性载体MgAlO的植入对于稳定载氧体活性组分化学性能起到很重要的作用。在还原反应后惰性载体会部分分解为氧化镁或氧化铝,其中氧化镁可以提高载氧体氧含量。空气氧化后载氧体组成与新鲜载氧体大体相同;惰性载体的加入也避免不了还原阶段载氧体的轻微烧结以及比表面积的降低。空气氧化对载氧体和孔道的恢复起到积极的作用,氧化阶段载氧体的孔容甚至高于还原阶段载氧体的孔容。

关键词：双塔板反应器褐煤直接化学链制氢铁铜基载氧体

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基于化学链制氢技术处理城市污泥的基础研究

基于化学链制氢技术处理城市污泥的基础研究

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作者：李建设辽宁科技大学

学位级别：硕士

污泥是污水处理的副产品,是复杂的异相混合物。我国污泥的产量较大,因此处理污泥迫在眉睫。热化学处理污泥可以得到纯净的能源氢气,可用于航空航天,汽车燃料等。氢能具有清洁无污染、热值高和来源广泛等优点,被认为是未来最有希望的能... 详细信息

污泥是污水处理的副产品,是复杂的异相混合物。我国污泥的产量较大,因此处理污泥迫在眉睫。热化学处理污泥可以得到纯净的能源氢气,可用于航空航天,汽车燃料等。氢能具有清洁无污染、热值高和来源广泛等优点,被认为是未来最有希望的能源之一。化学链制氢技术具有低能耗、低污染物排放等优点,因此,本文利用化学链制氢技术处理污泥进行基础实验研究。通过玉米芯与污泥掺混作为燃料,在双塔板式固定床反应器中利用Cu-Fe双金属载氧体进行了化学链制氢的可行性研究。探究了污泥与玉米芯比例、以及燃料与载氧体的质量比对化学链制氢效果的影响,结果表明当污泥与玉米芯比例为1:1、燃料与载氧体质量比为1:7时,可以达到较好的制氢效果。通过XRD分析,反应后的载氧体有低价态的金属氧化物生成,SEM表征后的载氧体未发现有烧结现象。通过单一变量的方法,改变水蒸气含量、载气流量、燃料粒径、反应温度和玉米芯与污泥的掺混比例等反应条件,得出最佳的反应体系:水蒸气含量38%,载气流量200mL/min,燃料粒径0.075-0.125mm,反应温度900℃以及污泥与玉米芯质量比2:1。十次循环反应后,Cu-Fe载氧体的表面形貌没有发生明显的烧结现象,特性较为稳定。制氢过程中,积碳现象影响了氢气的纯度。通过实验表明,这是因为还原阶段燃料热解气化产生的焦油所致,对还原反应后的载氧体在实验温度为900℃,惰性气氛为Ar下分别进行15min和30min的处理后,氢气的纯度可提高到90.23%和93.67%,比未处理时分别提高了 1.26倍和1.31倍。利用玉米芯半焦代替玉米芯与污泥进行掺混,可以减少焦油对反应过程的影响。

关键词：污泥化学链制氢玉米芯双塔板反应器 Cu-Fe载氧体

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