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基于铜锰氧化物的非离子载体型固态铜离子选择性电极

基于铜锰氧化物的非离子载体型固态铜离子选择性电极

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作者：莫小程广州大学

学位级别：硕士

铜离子作为一种典型的重金属离子,其准确快速的定量分析对工农业发展以及动植物健康具有重要意义。全固态离子选择性电极（SC-ISEs）具有灵敏度高、选择性好、小型化、快速响应和操作简单等优势被广泛应用于环境离子检测。然而,有限的... 详细信息

铜离子作为一种典型的重金属离子,其准确快速的定量分析对工农业发展以及动植物健康具有重要意义。全固态离子选择性电极（SC-ISEs）具有灵敏度高、选择性好、小型化、快速响应和操作简单等优势被广泛应用于环境离子检测。然而,有限的稳定性和有机离子载体的生物毒性仍然是SC-ISEs所面临的艰巨挑战。这些挑战本质源于离子选择性膜（ISM）。摒弃ISM并简化SC-ISEs复杂的多界面结构被证明是一种有效的解决方案。金属离子掺杂的金属锰基氧化物具有高离子/电子电导率,并允许离子在其晶格内可逆地插入和脱嵌,这些特性为构建非离子载体型SC-ISEs提供了可能。基于此,本论文以克服传统SC-ISEs的固有挑战为主旨,基于Cu-Mn氧化物作为双功能传感层构建面向环境水体检测的非离子载体型固态铜离子选择性电极。具体研究内容如下:1.环境水体具有流动性且成分较为复杂,致使基于ISM的SC-ISEs在实际使用中面临潜在的风险。其中,最大的挑战之一是ISM的失效。基于此,我们首次采用Cu1.4Mn1.6O4离子/电子混合导体构建非离子载体型Cu2+-SC-ISE。Cu1.4Mn1.6O4具有离子识别和离子-电子转导的双重功能。具体来说,Cu1.4Mn1.6O4可通过晶格表面的离子交换进行离子识别,通过氧化还原中心Mn的价态变化实现离子-电子的转导。提出的Cu1.4Mn1.6O4双功能传感层展现出良好的综合分析性能,如高灵敏度、良好的选择性和可逆性。由于消除了转导层/ISM界面水层的影响,基于Cu1.4Mn1.6O4的Cu2+-SC-ISE展现出高稳定性和重现性。此外,相比于铜离子载体,Cu1.4Mn1.6O4还具有低成本以及快速响应等优势。进一步将该Cu2+-SC-ISE应用于湖水和海水背景下的Cu2+分析,结果表明Cu1.4Mn1.6O4在实际环境中仍能保持良好的响应性能。2.在上一章基础上,我们进一步研究了其他结构的Cu-Mn氧化物对Cu2+的分析性能。结果表明,基于Cu Mn O2的Cu2+-SC-ISE对Cu2+表现出显著的能斯特响应。同时,Cu Mn O2电极也保持了较好的综合分析性能,如选择性、稳定性、重现性和抗干扰等。此外,由于Cu Mn O2结构更加稳定且具有快速离子转移通道,因此Cu Mn O2相比于Cu1.4Mn1.6O4电极表现出更为出色的抗干扰能力。这项工作进一步证明Cu-Mn氧化物可作为非离子载体型固态铜离子传感器的有效方案,未来进一步解决检测限的挑战。这些非离子载体型Cu2+-SC-ISEs与智能设备集成有望实现环境水体中Cu2+的在线实时监测。

关键词：固态离子选择性电极铜锰金属氧化物双功能转导层铜离子检测

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