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双亲性多肽分子刷的合成与表征

双亲性多肽分子刷的合成与表征

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作者：王珏上海大学

学位级别：硕士

双亲性多肽是由带有双亲性的氨基酸基元通过肽键形成，与常规非双亲性多肽相比，具有形成更加有序二级结构的能力，从而使得这类多肽聚合物在超分子组装、多肽材料制备等方面得到高度重视。将双亲性多肽作为侧链高密度地引入形成聚合物... 详细信息

双亲性多肽是由带有双亲性的氨基酸基元通过肽键形成，与常规非双亲性多肽相比，具有形成更加有序二级结构的能力，从而使得这类多肽聚合物在超分子组装、多肽材料制备等方面得到高度重视。将双亲性多肽作为侧链高密度地引入形成聚合物分子刷，不仅可以结合双亲性多肽的双亲特征及其二次有序构象的特性，同时为研究多肽在这种受限环境下的二次有序构象提供一条简便、有效途径。这将有助于理解多肽或蛋白在生命体内受限环境中构象与功能的关系。本论文通过液相合成法制备了一系列以谷氨酸及苯丙氨酸为交替结构基元的双亲性多肽齐聚物。通过控制多肽端基结构，经大单体路线，合成了以柔性碳链为主链、端基分别为游离氨基或齐聚烷氧醚（TEG）的多肽侧链形成的两种双亲性多肽分子刷。采用核磁氢谱和圆二色谱仪（CD）对单体及聚合物的二次构象、多肽分子刷的双亲行为及其二次构象变化进行了研究。发现端Boc及苄基保护的双亲性多肽单体本身具有两种不同的构象体，且可通过硅胶柱得到分离。脱保护后的双亲性多肽分子刷与脱保护单体相比在相同低浓度的水溶液中能形成更有序的二级构象。带有游离氨端基及端TEG基的两种脱保护双亲性多肽分子刷相比脱保护前形成了较为规整的有序结构。脱保护双亲性多肽分子刷在强酸性条件下（如pH=1时）具有形成β-折叠结构的趋势，但在强碱性条件下（如pH=12），其趋向于形成无规构象的结构。总的来讲，改变双亲性多肽分子刷的侧链端基，溶剂极性以及溶液pH值，双亲性多肽分子刷的构象均不同程度发生变化。

关键词：双亲性多肽聚合物分子刷 β-折叠二次有序构象

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pH/离子双响应性两亲多肽水凝胶的制备与性质研究

pH/离子双响应性两亲多肽水凝胶的制备与性质研究

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作者：周希蕊北京化工大学

学位级别：硕士

分子自组装是指分子在其自身内部诸多作用力的驱动下，经自发的排列组装，最终形成具有一定结构和功能的组装体的过程。多肽分子作为自组装分子的重要组成部分，经自发的组装排列过程可以得到许多具有优异结构和性质的纳米材料。多肽水... 详细信息

分子自组装是指分子在其自身内部诸多作用力的驱动下，经自发的排列组装，最终形成具有一定结构和功能的组装体的过程。多肽分子作为自组装分子的重要组成部分，经自发的组装排列过程可以得到许多具有优异结构和性质的纳米材料。多肽水凝胶是其中的一种，以其含水量高、环境响应灵敏、生物相容性良好等优点吸引了许多研究者的兴趣。与此同时，人们发现某些蛋白质的错误折叠和装配会导致一些神经退行性疾病的出现。因此，深入研究多肽分子的自组装机理不但有利于我们构建新型的生物功能性材料，更能够为预防和治疗由多肽的错误装配导致的相关疾病提供有益指导。本文以由革兰氏阴性菌所分泌的一类具有细胞毒性的蛋白质中的常见多肽序列RTX（Repeat-In-Toxin）为基础，采用Fmoc固相合成法合成了双亲性多肽Pal-KAKGGAGNDDLDA（P1），通过天冬氨酸替换，得到了两条突变序列Pal-KAKGGAGNADLDA（P2）和Pal-KAKGNDGNAA（P3）。主要考察了上述三种多肽对pH和离子的响应性，分别从宏观成胶能力、二级结构、微观形态三方面对比它们的自组装性质差异，并且从胶体强度和抑菌效果两方面探讨多肽水凝胶的应用潜力。实验中利用圆二色谱手段测试多肽分子在不同条件下的二级结构，并采用透射电子显微镜对多肽自组装的形貌进行表征，最后利用流变学测试手段对胶体的机械性质进行表征。实验结果表明，多肽P1的自组装行为对pH和钙离子均有响应性，在酸性环境或钙离子的加入下，二级结构迅速由无规卷曲转变为β-折叠结构，微观形态由以囊泡为主变为交联缠绕的纤维网络结构，并最终形成肉眼可见的支撑性水凝胶。序列中天冬氨酸经逐一突变后，得到的多肽P2和P3对pH和钙离子的响应性趋于一致，在二级结构、微观形态和宏观成胶能力上都无明显差别，这说明了序列中的天冬氨酸对多肽的环境响应性有重要的决定作用。同时，流变学实验表明多肽在钙离子的调控下可以形成粘弹性适中的凝胶材料，对细菌生长具有抑制作用，这使其有望作为医用材料得到应用。本文制备得到了一种pH/离子双响应性多肽水凝胶，在pH或钙离子的调控下均可实现多肽溶液的凝胶化;通过氨基酸的突变确定了决定响应性的关键氨基酸，希望能够为多响应型多肽生物材料的开发提供有益的思路。

关键词：双亲性多肽自组装水凝胶 pH-响应钙离子响应

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pH/离子双响应性两亲多肽水凝胶的制备及性质研究

pH/离子双响应性两亲多肽水凝胶的制备及性质研究

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第八届全国化学生物学学术会议

作者：周希蕊罗施中北京市生物加工过程重点实验室北京化工大学生命科学与技术学院

＜正＞分子自组装,即分子在自身内部作用力的驱动下,经自发的排列组装,形成具有特定结构和功能的组装体的过程,是生物体内普遍存在的一种自发现象。多肽分子是自组装分子的重要组成部分,经自组装过程可以构建出许多结构性质优异的纳米... 详细信息

＜正＞分子自组装,即分子在自身内部作用力的驱动下,经自发的排列组装,形成具有特定结构和功能的组装体的过程,是生物体内普遍存在的一种自发现象。多肽分子是自组装分子的重要组成部分,经自组装过程可以构建出许多结构性质优异的纳米材料。l其中,多肽水凝胶以其含水量高、环境响应灵敏、生物相容性良好等优点吸引了众多研究者的目光。与此同时,人们发现,某些蛋白质的错误折叠和装配也是导致一些神经退行性疾病出现的重要原因。因此,深入研究多

关键词：双亲性多肽自组装水凝胶 pH-响应钙离子响应

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