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环氧化天然橡胶对豆粕胶黏剂性能的影响

林业科学 2024年第6期60卷 128-135页

作者：刘晓蓉俞振宇王开立董友明李延军詹先旭李建章南京林业大学材料科学与工程学院南京210037 德华兔宝宝装饰新材股份有限公司湖州313200 北京林业大学材料科学与技术学院北京100083

【目的】以豆粕(SM)为主要原料,通过构建双交联网络结构,提升豆粕胶黏剂的耐水胶合性能和固化胶层韧性,为豆粕胶黏剂的产业化应用提供理论依据和技术指导。【方法】利用环氧化天然橡胶(ER)和丙三醇三缩水甘油醚(PTGE),在豆粕胶黏剂体系... 详细信息

【目的】以豆粕(SM)为主要原料,通过构建双交联网络结构,提升豆粕胶黏剂的耐水胶合性能和固化胶层韧性,为豆粕胶黏剂的产业化应用提供理论依据和技术指导。【方法】利用环氧化天然橡胶(ER)和丙三醇三缩水甘油醚(PTGE),在豆粕胶黏剂体系构建双交联网络结构,研究不同环氧值ER对豆粕胶黏剂化学成分、黏度、吸湿性、残留率、热稳定性、断面形态等的影响,表征所制备杨木胶合板的耐水胶合强度。【结果】1)环氧值为50%的ER-50协同环氧交联剂PTGE改性豆粕胶黏剂(SMP/ER-50),其耐水胶合强度为1.02 MPa,相比对照组提升292.3%,达到国家Ⅱ类杨木胶合板标准;2)扫描电子显微镜显示,SMP/ER-50胶黏剂的固化胶层断面出现均匀相分离结构,可有效提升胶黏剂的韧性;3) SMP/ER-50胶黏剂具有优异的耐水性能,其残留率为90.54%,较对照组提升26.65%;吸湿性为19.28%,较对照组降低14.99%。【结论】SMP/ER-50胶黏剂耐水胶合性能和固化胶层韧性显著提高的主要原因是PTGE和ER-50在豆粕胶黏剂体系中形成致密的双交联网络结构,阻止水分浸入,提高胶黏剂的耐水胶合强度;双交联网络中,当受到外力作用时,ER吸收部分应力,可起到能量耗散作用,进而实现豆粕胶黏剂的增韧增强。

关键词：豆粕胶黏剂环氧化天然橡胶增强增韧耐水胶合强度双交联网络

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基于双交联网络同轴打印类血管结构组织工程支架的研究

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基于双交联网络同轴打印类血管结构组织工程支架的研究

作者：李宁宁杭州电子科技大学

学位级别：硕士

重要生命器官的丧失或功能障碍是人类健康面临的重要问题,传统治疗方法能够缓解损伤但很难实现器官的彻底修复。器官移植是改善这一问题的有效途径,但异体器官移植供体资源有限,费用昂贵且有排斥反应的风险。组织工程中类器官的构建为... 详细信息

重要生命器官的丧失或功能障碍是人类健康面临的重要问题,传统治疗方法能够缓解损伤但很难实现器官的彻底修复。器官移植是改善这一问题的有效途径,但异体器官移植供体资源有限,费用昂贵且有排斥反应的风险。组织工程中类器官的构建为治疗该类疾病开辟了新的途径,而类血管结构的构建是组织工程中复杂器官再生的关键。3D打印技术是目前组织工程领域应用广泛的快速成型技术,利用3D打印技术构建类血管结构成为目前研究的热点。本文采用海藻酸钠和丝素蛋白组成的生物墨水,通过同轴生物3D打印系统,打印出具有高度有序排列的可灌注类血管结构。首先对组织工程的关键技术生物三维打印的研究进展及其发展方向做了简要概述。列举了生物打印技术中常用凝胶墨水并总结了现有凝胶通道的制造方法,为同轴生物3D打印通道的方法奠定了技术和材料基础。搭建了基于同轴喷头的生物3D打印系统,介绍了生物3D打印机和同轴挤出系统中注射泵的软硬件组成以及使用方法。根据打印系统和水凝胶材料自身的特性,选择海藻酸钠和丝素蛋白作为构建含类血管结构支架的生物材料。通过所配材料流变特性以及打印参数的研究,得出以下结论:与纯海藻酸钠相比,加入丝素蛋白的复合凝胶具有明显的剪切稀化特性,且粘度与细胞外基质相近,表明复合水凝胶更有利于挤出打印和包裹细胞保持活性。复合水凝胶未交联时呈现半凝胶状态,交联后其储存模量高于海藻酸钠,表明复合凝胶支架更有利于保真和支撑较厚组织或器官。通过调试得到最佳打印参数分别为:凝胶溶液挤出速率7 μl/s、交联剂挤出速率5 μl/s、打印层厚0.65 mm、填充间距2 mm、打印速度11 mm/s。通过灌注实验,发现支架内部通道流畅且液体无外泄。对两种制备成型的含微流通道支架从内部结构、力学性能、红外光谱分析和微观结构等多方面评估对比。结果显示海藻酸钠/丝素蛋白复合支架内部具有横纵贯通的结构,与单纯海藻酸钠支架相比,复合支架的支撑性更好。海藻酸钠支架和海藻酸钠/丝素蛋白复合支架的压缩模量分别为11.5±1.6kPa、16.0±2.5kPa,复合支架压缩模量显著增加了 39%。红外光谱结果表明,F127成功诱导丝素蛋白由a螺旋向β折叠转变,并被清出打印体,结合支架的扫描电镜图可清晰看到,支架管壁由于F127析出形成了 5-20 μm的微孔结构,有助于营养物质的进入及废物的排出。通过含肝癌细胞的支架培养实验,研究两种支架的生物相容性,结果表明,1× 106cells/mL细胞浓度对打印参数无影响,且含有中空管道和微孔结构的复合支架具有更好的生物相容性,能使细胞的存活率达到95%以上,有效地促进C3A的粘附与增殖。综上所述,该海藻酸钠/丝素蛋白生物墨水具有广阔的应用前景,而利用同轴喷头和3D打印的中空管道支架为构建复杂组织提供了一种有效途径。

关键词：生物3D打印同轴系统类血管结构丝素蛋白双交联网络

高拉伸聚氨酯弹性体的制备及其在柔性传感器上的应用

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高拉伸聚氨酯弹性体的制备及其在柔性传感器上的应用

作者：王瑶芝广州大学

学位级别：硕士

随着柔性可穿戴设备在现代化智能领域的快速发展,可拉伸导电聚合物作为柔性应变传感器在运动检测、健康监测、疾病诊断等方面引起了广泛关注。然而传统的应变传感器大多是刚性的,如金属、半导体应变传感器,这大大限制了其在柔性可穿戴... 详细信息

随着柔性可穿戴设备在现代化智能领域的快速发展,可拉伸导电聚合物作为柔性应变传感器在运动检测、健康监测、疾病诊断等方面引起了广泛关注。然而传统的应变传感器大多是刚性的,如金属、半导体应变传感器,这大大限制了其在柔性可穿戴设备的应用。聚氨酯弹性体以其优异的拉伸性能和易于加工的特点在柔性应变传感器中发挥着重要的作用。韧性是表征材料在塑性变形和断裂过程中吸收能量的能力,是一个基本而重要的力学参数。提高材料的强度和韧性是应用化学和材料科学领域相当重视的研究课题,也是制约材料发展的瓶颈。本文设计了合成一种高拉伸、可修复的聚氨酯弹性体,并将弹性体作为基底材料,加入具有高导电性的多壁碳纳米管,成功制备了用于智能检测的柔性传感器,并对材料的一系列性能及其应用进行研究,研究的主要内容如下:(1)以聚乙二醇(PEG)和聚四氢呋喃(PTMG)作为软段,以异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)作为硬段,双(3-三乙氧基硅丙基)胺(BTE)作为交联剂,随后加入乙二醇进行扩链。设计了一种动态双交联网络,将化学交联和物理交联作用集成到三维网络结构中,制备得到聚氨酯弹性体(PU-BTE)。所制备的聚氨酯弹性体具有高抗拉强度、高韧性、透明性、可回收性和自愈能力,为可拉伸电子传感器和电极材料的潜在应用提供了基础。(2)在(1)合成的聚氨酯溶液(PU-BTE)中掺杂不同含量的高纯多壁碳纳米管(CNTs),制备聚氨酯弹性体柔性传感器(PU-BTE-CNTs)。得益于CNTs良好的分散性和纳米尺度以及聚氨酯的三维网络结构,这些电子填料高度渗透到聚氨酯弹性体骨架矩阵中,从而获得了具有高拉伸性能、较好的导电性能、高灵敏度和响应性的PU-BTE-CNTs聚氨酯弹性体柔性传感器。

关键词：柔性传感器聚氨酯弹性体高拉伸双交联网络多壁碳纳米管

双交联单网络水凝胶断裂性能的分子动力学模拟

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双交联单网络水凝胶断裂性能的分子动力学模拟

作者：瑚楠北京化工大学

学位级别：硕士

水凝胶是一种由水和三维聚合物网络组成的柔软材料。网络中的交联网络包括共价键化学交联或非共价键的物理交联,其含水量高、生物相容性性好、可塑性强并且具备生物降解性,并且还具备非常优异的机械性能。广泛应用于食品农业领域、药物... 详细信息

水凝胶是一种由水和三维聚合物网络组成的柔软材料。网络中的交联网络包括共价键化学交联或非共价键的物理交联,其含水量高、生物相容性性好、可塑性强并且具备生物降解性,并且还具备非常优异的机械性能。广泛应用于食品农业领域、药物输送和人工组织的医用材料领域、柔性传感器等智能材料领域。具备良好的机械性能是材料发挥其各种性能的基础,然而由于现有实验手段和仪器表征手段的限制,对于水凝胶微观结构的演变过程难以观察,现有的增韧机理还有待补充。我们通过粗粒度分子动力学的方法,进一步的通过水凝胶在拉伸断裂过程微观的网络结构的变化来揭示水凝胶的增韧机理,因此我们针对性的开展了以下两个工作:(1)基于非共价键和共价键的物理化学双交联单网络水凝胶断裂性能的分子动力学模拟我们在提前标记好的交联珠之间通过设定不同的相互作用强度来模拟不同类型的非共价键交联网络,探究了非共价键的物理网络和化学网络的比例、化学网络交联键强度以及物理网络交联强度对凝胶机械性能的影响,来系统的研究水凝胶的断裂和增韧机理。我们发现在中间程度的物理化学网络比例之下,这种协同效果最佳。同时随着化学网络比例增加,断裂键的数目和断键速率逐渐增大,材料表现一定程度的脆性。对于物理网络,物理交联团簇在拉伸过程中发生了破坏和重组,从而消耗更多的能量并且提高了断裂能。通过应力分解发现,在小应变时,应力主要由物理网络承担,而在大应变时,应力主要由化学网络承担,这表明了二者在增强水凝胶机械性能上的协同效应。最后物理网络将薄弱区域分隔开来,并防止拉伸过程中小孔洞发生合并,从而孔洞的数目更多且更分散,有效的分散了应力防止应力集中。(2)基于非共价键的物理双网络水凝胶断裂性能的分子动力学模拟该工作构建了包含弱相互作用的第一网络和强相互作用的第二网络,探究了双网络体系相较于单网络体系的增强增韧表现情况和内在机理;第一网络交联键相互作用强度和第一网络交联密度占比对凝胶断裂性能的影响。结果表明,相对于单交联网络体系,双网络体系的最大应力、断裂伸长率和断裂能都有明显的提升,这是由于两个网络之间相互穿插,增强了分子链的缠结程度,缠结点在拉伸过程中也可以通过解缠结来耗散能量。同时越强相互作用能的物理交联网络,聚合物网络更加完整,有利于应力传递,同时增加了聚合物网络通过分子链滑移和解缠结耗散的能量值。我们发现强相互作用的第二网络比例过高会带来负面作用,网络间的吸引作用会使得第二网络团簇逐渐合并,不利于第二交联网络的能量耗散。在第一网络占比为70%时断裂能最大,这是因为低交联密度的第二网络网络参与能量耗散同时保持聚合物网络的完整性,这两种机制达到了最佳的平衡状态,从而具备较强的机械性能。

关键词：水凝胶双交联网络非共价键协同作用机械强度分子动力学模拟

基于离子液体协同法的双交联结构细菌纤维素/聚丙烯酰胺凝胶聚合物电解质构建

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纺织学报 2022年第11期43卷 22-28页

作者：张天芸石小红张乐王富娟谢依娜杨亮冉奋兰州理工大学机电工程学院甘肃兰州730050 兰州理工大学省部共建有色金属先进加工与可再生利用国家重点实验室甘肃兰州730050

为实现凝胶电解质性能间的平衡,以氧化细菌纤维素为基体,分别采用3种阴离子类咪唑型离子液体与其实现离子交联,同时将丙烯酰胺在交联体中进行原位自由基聚合,制备细菌纤维素/聚丙烯酰胺双交联结构的凝胶聚合物电解质。其中阴离子类咪唑... 详细信息

为实现凝胶电解质性能间的平衡,以氧化细菌纤维素为基体,分别采用3种阴离子类咪唑型离子液体与其实现离子交联,同时将丙烯酰胺在交联体中进行原位自由基聚合,制备细菌纤维素/聚丙烯酰胺双交联结构的凝胶聚合物电解质。其中阴离子类咪唑型离子液体分别是1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐(EMIMBF_(4))、1-乙基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐(EMIMPF_(6))和1-乙基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐(EMIMTFSI),在构筑双交联结构凝胶聚合物电解质中起到了关键的协同作用。结果表明:在以EMIMBF_(4)为协同剂时,制备的凝胶聚合物电解质具有最优的力学性能和离子电导率;断裂伸长率为38.36%,拉伸强度为175.25 kPa,离子电导率达到20.16 mS/cm。

关键词：细菌纤维素聚丙烯酰胺离子液体凝胶电解质双交联网络化学储能器件

同轴打印双交联海藻酸钠/丝素蛋白血管网络支架

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中国组织工程研究 2019年第18期23卷 2865-2870页

作者：李宁宁徐铭恩索海瑞王玲杭州电子科技大学生命信息与仪器工程学院浙江省杭州市310018 杭州电子科技大学自动化学院浙江省杭州市310018 浙江省医学信息与生物三维打印重点实验室浙江省杭州市310018

背景:构建组织工程类血管结构是复杂组织和器官再生的关键,利用3D打印技术构建类血管结构成为目前研究的热点。目的:利用生物3D打印和同轴挤出系统,采用海藻酸钠和丝素蛋白组成的生物墨水,同轴打印具有高度有序排列的可灌注血管结构。方... 详细信息

背景:构建组织工程类血管结构是复杂组织和器官再生的关键,利用3D打印技术构建类血管结构成为目前研究的热点。目的:利用生物3D打印和同轴挤出系统,采用海藻酸钠和丝素蛋白组成的生物墨水,同轴打印具有高度有序排列的可灌注血管结构。方法:以含5%海藻酸钠与5%丝素蛋白的混合溶液作为生物墨水,以含5%氯化钙与13%F127的混合溶液作为交联剂,采用生物打印机打印海藻酸钠/丝素蛋白凝胶,进行光学相干层析成像与扫描电镜观察。将含5%海藻酸钠与5%丝素蛋白的混合溶液与人肝癌细胞C3A悬液混合,作为生物墨水,以含5%氯化钙与13%F127的混合溶液作为交联剂,采用生物打印机打印含细胞的海藻酸钠/丝素蛋白凝胶,置入培养基中培养24 h后进行Calcein-AM染色,荧光显微镜下观察。结果与结论:①光学相干层析成像:支架结构为多层复合的中空管道,凝胶丝具有完整的中空结构,且各通道之间互相贯通,这种结构类似血管的中空通道,有利于营养物质和代谢废物的运输;②扫描电镜:可见并行排列的中空管道结构,管道边界清晰,直径在400μm左右,且边界之间形成了由F127去除导致的微孔结构;③荧光显微镜:细胞均匀分散在通道两侧的材料中,细胞在支架中的生长情况良好,细胞存活率高于95%;④结果表明:基于同轴喷头的生物3D打印技术和海藻酸钠/丝素蛋白生物墨水,可用于进一步构建血管化功能组织。

关键词：海藻酸钠丝素蛋白生物3D打印同轴喷头中空管道结构生物墨水双交联网络可灌注血管结构

多巴胺改性透明质酸抗菌水凝胶的合成及伤口愈合治疗研究

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多巴胺改性透明质酸抗菌水凝胶的合成及伤口愈合治疗研究

作者：张宇内蒙古大学

学位级别：硕士

作为人体最大也是最重要的保护器官,皮肤组织极易受到外界损伤并引发致病菌的感染,严重时甚至会威胁患者的生命健康。因此,开发防止细菌感染的伤口敷料迫在眉睫。水凝胶是一类具有三维多孔网络结构的高含水量聚合物,具有模拟人体组织的... 详细信息

作为人体最大也是最重要的保护器官,皮肤组织极易受到外界损伤并引发致病菌的感染,严重时甚至会威胁患者的生命健康。因此,开发防止细菌感染的伤口敷料迫在眉睫。水凝胶是一类具有三维多孔网络结构的高含水量聚合物,具有模拟人体组织的微环境、吸收伤口渗出液并提供长期湿润的愈合环境等优异特性,使得水凝胶在众多伤口敷料中脱颖而出。然而,传统水凝胶在实际应用过程中存在抗菌活性不理想,机械强度不足且无法调控的缺陷,限制了其在生物医学领域中的应用。本课题针对上述问题,探索以多巴胺修饰的透明质酸作为水凝胶骨架,通过修饰和改性,以期得到具有优异抗菌活性和可调机械性能的水凝胶伤口敷料,具体研究内容如下:(1)在本项工作中,针对水凝胶较差的抗菌活性,开发了一种基于多巴胺修饰的氧化透明质酸多模式协同抗菌水凝胶,并对其体外抗菌活性以及生物相容性进行了探究。首先,以多巴胺修饰的氧化透明质酸(OHA-DA)作为水凝胶骨架,将OHA-DA、Fe与阳离子抗菌肽聚赖氨酸(EPL)混合,通过希夫碱以及配位络合作用构建了双动态交联可注射水凝胶。接下来,通过静电相互作用合成了葡萄糖氧化酶(GOx)负载的MoS纳米片,并将其通过物理混合的方式加载到水凝胶中,最终得到了OD/EPL/GM多模式协同抗菌水凝胶。抗菌实验表明,水凝胶对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌具有良好抗菌活性,抗菌率可达99.99%。(2)针对可注射水凝胶机械性能较差且无法调控的问题,我们开发了一种可光调控机械性能的可注射水凝胶。首先,通过酰胺化反应得到了多巴胺修饰的透明质酸(HA-DA)。通过水热法合成了金属有机框架PCN-224,并将PCN-224负载到黑磷纳米片上,制得PCN@BP。接下来,通过络合作用制备了可注射水凝胶HA-DA/Fe/PCN@BP。水凝胶中的PCN@BP在660 nm激光照射下可以产生活性氧氧化DA聚合,从而将化学交联原位引入到水凝胶中,有效的提高了水凝胶的机械性能并实现了原位可调。(3)以大肠杆菌和金黄色葡萄球菌为实验指示菌,与可注射水凝胶HA-DA/Fe/PCN@BP作用,通过平板计数法、活/死细菌染色和扫描电镜(SEM)证实了具有高效的杀菌效果。此外,通过细胞活力测定、细胞迁移实验以及溶血实验证实了HA-DA/Fe/PCN@BP水凝胶具有良好的生物相容性。基于以上结果,最终构建了小鼠伤口感染模型来评估水凝胶的体内抗菌及促进伤口愈合的性能,结果表明水凝胶能够有效的消除细菌感染,加速小鼠伤口的愈合。

关键词：水凝胶双交联网络黑磷纳米片二硫化钼纳米片多模式协同抗菌伤口愈合

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转谷氨酰胺酶催化增强明胶基粘合剂

高分子通报 2020年第10期 37-47页

作者：李阳刘新雨李思迪赵瑾侯信原续波天津大学材料科学与工程学院天津300350

明胶基粘合剂因其良好的生物相容性被广泛的应用于组织工程领域,但其粘合能力仍存在较大提升空间。在本研究中,通过葡聚糖醛与明胶间的席夫碱反应形成一层交联网络,同时加入转谷氨酰胺酶,使其与明胶利用酶促交联反应形成另一层交联网络... 详细信息

明胶基粘合剂因其良好的生物相容性被广泛的应用于组织工程领域,但其粘合能力仍存在较大提升空间。在本研究中,通过葡聚糖醛与明胶间的席夫碱反应形成一层交联网络,同时加入转谷氨酰胺酶,使其与明胶利用酶促交联反应形成另一层交联网络,通过双交联网络的形成提高了明胶基粘合剂性能。通过小瓶倒置、溶胀、压缩和搭接剪切等测试凝胶性能及粘合剂性能。结果表明,改性后的明胶基粘合剂具有适宜注射使用的凝胶时间,较低的溶胀比,压缩模量最高可达33.6kPa,是未改性明胶的4倍,粘合强度最高可达25.9kPa,是未改性明胶的12倍。明胶基粘合剂的性能得到了提升。

关键词：明胶水凝胶粘合剂转谷氨酰胺酶葡聚糖醛双交联网络

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形状记忆自修复水凝胶的制备及性能研究

形状记忆自修复水凝胶的制备及性能研究

作者：卢柳璇西南交通大学

学位级别：硕士

智能水凝胶在实际应用中具有巨大的实用价值和应用前景。目前研究者对同时具有自修复和形状记忆两种功能的水凝胶的研究较少。多巴胺与Fe的配位作用广泛存在于自然界中并具有很高的缔合常数和可逆性,能够赋予聚合物许多新颖的性质,如:... 详细信息

智能水凝胶在实际应用中具有巨大的实用价值和应用前景。目前研究者对同时具有自修复和形状记忆两种功能的水凝胶的研究较少。多巴胺与Fe的配位作用广泛存在于自然界中并具有很高的缔合常数和可逆性,能够赋予聚合物许多新颖的性质,如:多重刺激响应性、自修复性以及形状记忆性。基于此,我们利用多巴胺与Fe的金属配位作用和化学交联作用,制备了 4 arm PEG-Dopa-Fe水凝胶。此外,我们还将4 arm PEG-Dopa氧化制得了 c-4 arm PEG-Dopa水凝胶。在论文第二章,通过取代反应、水解反应及酰胺偶联反应制备了 4 armPEG-Dopa-Fe水凝胶。通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)以及核磁共振氢谱(1H-NMR)证实了4armPEG-Dopa的化学结构,紫外可见吸收光谱图(UV-vis)和拉曼光谱证明了4 arm PEG-Dopa与Fe之间的存在金属配位作用及化学交联作用。通过流变仪以及万能材料力学实验机对水凝胶的流变性能以及力学性能进行了考察,结果显示水凝胶具有很好的力学性能,且水凝胶pH值的大小以及Fe的含量都会对其力学性能产生影响。Fe的含量越多,凝胶抗拉强度越大但伸长率越差,且当pH值为9时,凝胶力学性能最好。在论文第三章,我们通过调节水凝胶中Fe的含量来控制物理交联和化学交联的比例,通过流变测试以及拉伸测试考察水凝胶的自修复性能,以及探究了 Fe的含量对其形状记忆功能的影响。结果显示,水凝胶具有很好的自修复功能并且凝胶中Fe的含量越多其自修复性能越差,调控水凝胶pH值的大小能够实现形状记忆功能,其中,Dopa与Fe的摩尔比为1:0.8的水凝胶同时具有优异的自修复及形状记忆性能,并拥有较好的力学性能。在论文第四章,我们使用高碘酸钠(NaIO)将4 arm PEG-Dopa氧化并形成网络状结构,制得c-4 arm PEG-Dopa水凝胶,通过紫外可见吸收光谱图(UV-vis)证实了材料氧化反应的发生。通过X射线衍射(XRD),差示量热扫描仪(DSC)以及动态力学分析(DMA)对材料的结晶性能、热性能以及形状记忆性能进行了考察。结果证明c-4 arm PEG-Dopa水凝胶具有优异的力学性能以及很好的形状记忆性能,少量水分子的渗入能够溶解亲水性聚乙二醇中的结晶区域,使聚合物结晶度降低和熔点降低,但对材料的形状记忆性能并不产生明显的影响,在含水量较低的状态下其形状固定率和回复率均在96%以上。

关键词：智能水凝胶四臂的聚乙二醇金属配位双交联网络自修复形状记忆