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中国科学基金 2024年第1期38卷 146-158页

作者：张振宇李琳巨阳陈云飞许剑锋闫永达徐飞飞周天丰段辉高黄志权徐凯臣朱吴乐彭小强邓辉司伟王吉王金石吕鹏冯俊元大连理工大学高性能精密制造全国重点实验室中国科学院宁波材料技术与工程研究所激光极端制造研究中心浙江大学机械工程学院东南大学机械工程学院华中科技大学数字制造装备与技术国家重点实验室哈尔滨工业大学精密工程研究所中国工程物理研究院机械制造工艺研究所北京理工大学机械与车辆学院湖南大学机械与运载工程学院国家自然科学基金委员会工程与材料科学部太原科技大学机械工程学院国防科技大学智能科学学院南方科技大学机械工学院天津大学精密仪器与光电子工程学院杭州电子科技大学机械工程学院

目前航空航天、核物理、微电子、光电子和半导体等国家战略领域高性能装备的性能需求日渐严苛，核心零部件的制造精度必须迈进原子级水平，亟需研究原子精度的高性能制造新原理和新方法。本文归纳并提出了目前迫切需求的原子级表面精度... 详细信息

目前航空航天、核物理、微电子、光电子和半导体等国家战略领域高性能装备的性能需求日渐严苛，核心零部件的制造精度必须迈进原子级水平，亟需研究原子精度的高性能制造新原理和新方法。本文归纳并提出了目前迫切需求的原子级表面精度、原子级结构精度、原子级损伤控制以及原子级特征尺寸结构创成四大原子精度制造核心能力，从能场辅助原子级切削、多能场辅助原子有序排布、表面能弱化原子精度材料去除以及超光学衍射极限的原子精度制造四大方向进行系统梳理，介绍了面向不同应用场景的原子精度制造新原理和新方法的研究现状，并概述了各类方法的优势和缺点，从中提炼出多能场耦合条件下的能量和原子间相互作用机理这一关键科学问题，并从四大方向上对未来我国原子级制造的基础研究提出了建议。

关键词：原子精度制造原子级切削原子有序排布表面能弱化加工超光学衍射极限加工

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氧化铝配位结构诱导的非贵金属Ni基有序合金催化剂及选择性加氢机制研究

氧化铝配位结构诱导的非贵金属Ni基有序合金催化剂及选择性加氢机...

引用

作者：宋远飞北京化工大学

学位级别：硕士

乙烯是重要的石油化工产品之一,其产能常被用作衡量一个国家石油化工水平的标准。目前乙烯主要的制备途径来源于石脑油蒸汽裂解,然而在此过程中会产生微量的乙炔杂质,导致下游聚合过程中催化剂中毒,从而造成不可逆失活,因此去除乙烯中... 详细信息

乙烯是重要的石油化工产品之一,其产能常被用作衡量一个国家石油化工水平的标准。目前乙烯主要的制备途径来源于石脑油蒸汽裂解,然而在此过程中会产生微量的乙炔杂质,导致下游聚合过程中催化剂中毒,从而造成不可逆失活,因此去除乙烯中的微量乙炔具有重要意义。采用催化加氢法将乙炔选择性加氢转化为乙烯是最常用的手段。贵金属Pd由于具有优异的加氢能力,被广泛用作工业乙炔选择性加氢催化剂,然而近年来贵金属资源越来越稀缺,导致总需求和总供给之间的差距逐年扩大,造成生产成本不断上涨。因此开发价格低廉、储量丰富的非贵金属催化剂实现贵金属催化剂的替代是十分迫切的。非贵金属Ni由于具有未充满的d电子轨道,显示出了一定的活化氢能力,引起科研工作者们极大兴趣。然而,在连续Ni位点上乙炔易于过加氢形成乙烷或聚合生成绿油。为了提高催化性能,通常采用构筑隔离Ni位点的策略促进乙炔向乙烯的高效定向转化。通过引入第二金属合金化有利于连续Ni位点的隔离,然而由于不同种类金属的化学性质和还原电势不同导致成核和生长过程难以同时控制,采用传统浸渍法制备的催化剂中双金属原子难以有序排布。因此,探索一种简单且绿色的新方法构筑双金属有序合金催化剂具有重要意义。基于此,本论文针对乙炔选择性加氢过程中活性和选择性难以同时提高的问题,开展了载体配位结构诱导构筑原子有序排布的负载型双金属Ni基催化剂影响研究,探究了活性金属Ni位点隔离程度和电子状态对乙炔分子和反应中间体的吸脱附行为影响,揭示了电子富集且位点高度隔离的Ni中心在提高乙炔加氢性能过程中的作用机制。具体研究成果如下:（1）采用水热法制备具有高含量不饱和五配位的r-AlO,以其为载体,基于配位结构诱导效应制备了Ni和Cu原子有序排布的Ni-Cu/r-AlO合金催化剂,并以具有低含量不饱和五配位的sh-AlO和sp-AlO负载的Ni-Cu催化剂作为对比,探究了Ni-Cu/r-AlO催化剂活性Ni位点隔离程度和电子状态对乙炔加氢性能的影响。结果表明Ni位点实现完全隔离的Ni-Cu/r-AlO催化剂在130℃下,乙炔实现完全转化,乙烯选择性为86%,远高于Ni-Cu/sh-AlO和Ni-Cu/sp-AlO。这是由于在Ni-Cu/r-AlO催化剂上形成了电子富集且位点高度隔离的Ni活性中心,有助于氢的活化和解离,提高了反应活性,同时促使CH*在催化位点以更容易脱附的双σ构型吸附,显著提高了乙烯选择性。（2）针对传统浸渍策略过程中Sn与氧化铝载体易于形成铝酸锡络合物,在反应过程中M-Sn合金结构易偏析的问题,通过调控AlO择优暴露晶面来调节不饱和Al配位数量,利用配位结构诱导效应构筑了稳定的Ni-Sn/r-AlO合金催化剂,并以具有低含量不饱和五配位AlO负载的Ni-Sn催化剂作为对比,探究了不饱和五配位含量对Sn与氧化铝载体相互作用强度、Ni Sn合金化程度及其在乙炔加氢反应中催化性能的影响规律。结果表明,r-AlO负载的Ni-Sn催化剂形成了均匀且结构稳定的合金结构。在225℃时乙炔100%转化,乙烯选择性高达95%,且在连续反应24 h后合金结构仍保持稳定,未出现明显偏析。在80%乙炔转化率下,乙烯选择性仍保持95%。

关键词：乙炔加氢载体配位结构诱导非贵金属催化剂原子有序排布合金结构

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