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白云石铝热原位脱硫的理论及实验研究

白云石铝热原位脱硫的理论及实验研究

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作者：章佳豪昆明理工大学

学位级别：硕士

随着钢铁工业正在由规模效益向着质量、品种效益转型,提高钢的质量和使用性能越来越重要。硫是影响钢功能和品质的主要有害元素,如何降低钢中硫含量备受冶金行业的关注。硫与其它可以在转炉炼钢中通过氧化去除的杂质不同,硫必须在进入... 详细信息

随着钢铁工业正在由规模效益向着质量、品种效益转型,提高钢的质量和使用性能越来越重要。硫是影响钢功能和品质的主要有害元素,如何降低钢中硫含量备受冶金行业的关注。硫与其它可以在转炉炼钢中通过氧化去除的杂质不同,硫必须在进入转炉之前进行去除,铁水炉外脱硫是一种有效的手段,得到国内外钢铁企业的一致认可。虽然金属镁有着很强的脱硫能力且广泛应用,但是它的制备过程复杂且成本高,镁脱硫效率低和流程复杂,所以需要寻找一种新的脱硫剂及工艺来替代传统的镁脱硫剂。本论文将镁的制备和铁水脱硫结合在一起的思路,以白云石经铝热还原后产生的镁蒸气,不经冷凝直接用于铁水脱硫。白云石作为一种新型脱硫剂不仅可以加大其使用范围,而且可以取代传统的白云石(菱镁矿等)→金属镁→钝化镁颗粒→铁水脱硫生产流程。所建立的原位脱硫法简化了工艺流程,降低了成本并从一定程度上实现了绿色冶金。主要做了如下几方面的研究:热力学计算,白云石热分解的探究,脱硫和镁生成的动力学分析,白云石铝热原位脱硫的实验,以及白云石脱硫剂和其他脱硫剂的对比的实验。得到如下所示的结论:采用HSC热力学软件对碳、硅和铝还原白云石和MgO的热力学进行计算得出:铝热还原具有还原温度低,还原白云石在1533 K时就能发生;CaO的存在可以降低铝热还原MgO和MgO·AlO的温度。白云石热分解的实验表明,它的分解分两个阶段,对应温度为743 K～863 K和973 K～1093 K,以第二阶段为主,第一和第二阶段的最大分解速率分别在550 K和770 K左右,控制步骤分别是CO的扩散和CO的逸出,分别属于二维界面反应和三维相界面反应。脱硫实验表明,随着反应时间的延长、温度的升高、白云石和Al的加入量的增加、初始硫含量的提高,脱硫率增加。最优的实验条件为:反应温度1623 K～1723 K,白云石和Al的加入量为理论值的1.1倍和1.3倍,反应时间为20 min～30 min,最终脱硫率为90%,终止硫含量低于50 ppm。CaO不能进行深脱硫和MgO存在回硫现象,镁在铁水中具备一定的溶解能力,随着温度的升高溶解度增大。在白云石和CaO/MgO的脱硫剂中,随着CaO的量增加生成的镁也越多;MgO占脱硫的主导地位,CaO起到辅助作用。

关键词：白云石原位脱硫铝热还原热力学

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主要阳极反应对电化学脱硫性能影响的实验与模拟研究

主要阳极反应对电化学脱硫性能影响的实验与模拟研究

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作者：吴爱群浙江大学

学位级别：硕士

厌氧消化制备沼气是农业废弃物能源化利用的重要手段。所得沼气中的硫化氢具有较强的毒性与腐蚀性,易导致设备腐蚀、人员安全与环境污染等问题,需通过原位脱硫、气体净化提纯等技术去除。电化学氧化脱硫是原位去除厌氧消化体系中硫化氢... 详细信息

厌氧消化制备沼气是农业废弃物能源化利用的重要手段。所得沼气中的硫化氢具有较强的毒性与腐蚀性,易导致设备腐蚀、人员安全与环境污染等问题,需通过原位脱硫、气体净化提纯等技术去除。电化学氧化脱硫是原位去除厌氧消化体系中硫化氢的一种潜在方法,但由于含硫物种的多样性、反应产物多样性和吸氧反应等副反应的存在,电化学过程较为复杂,给过程和工艺优化带来一定困难。本文基于实验数据测定,通过反应过程模拟和仿真方法,分析了典型电催化脱硫系统的势场分布、析氧反应与硫氧化反应的竞争关系,阐明了传质特性对反应动力学的影响,明确了不同条件下的速率决定因素。研究结果对电化学脱硫体系的设计与性能评估具有一定指导作用。主要研究内容及结果如下:（1）建立电化学脱硫体系中阳极界面电位和电流分布的稳态模型和瞬态模型。研究模拟面积为1 cm、经表面氧化处理的304不锈钢阳极的电极动力学特性,分析阴极面积、阴极位移、电极间距对电流电位分布的影响。结果表明,增大阴极面积能降低阳极的电荷转移电阻、增大反应电流,从而提高阳极反应速率。（2）通过计算不同参数条件下的电极反应动力学和物质传递特性,阐明了外加电位、电解质浓度、p H初始值、阳极材料活性等主要因素对阳极反应竞争作用的影响,并比较了电极动力学和传质特性参数对反应速率的影响,阐明了不同反应的速率决定因素:以S和OH为反应物的阳极反应的制约因素为物质传递;以S/HS/HS和HO为反应物的阳极反应的速率制约因素为阳极界面电势差。（3）计算了对产沼气有害的氧气产率边界及对应的析氧电流密度,并分析脱硫体系产生过量氧气的参数条件。总体而言,外加电位高于1.2 V、支持电解质浓度超过25倍硫物种浓度、电极材料中性弱碱性环境中OER交换电流密度超过0.005 A/m,容易产生过量氧气。对于硫氧化反应,反应进入传质控制阶段后,各参数影响明显减小,外加电位从1 V增加至1.25 V,在1000 s时硫氧化电流密度增加10%（0.3A/m）,但在20000 s时硫氧化电流密度增加30%（0.3 A/m）,因为在5000 s后,硫氧化电流密度降至较低的水平。

关键词：原位脱硫硫氧化反应析氧反应数值计算

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