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原位核磁共振技术研究共催化剂类型以及光照波长对甲醇光催化重整产物的影响

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波谱学杂志 2019年第4期36卷 490-501页

作者：叶曼杨以宁张燃王雪璐姚叶锋上海市磁共振重点实验室华东师范大学物理与材料科学学院

本文采用原位核磁共振的方法研究了在真实固-液环境中共催化剂类型以及光照波长对甲醇光催化重整产物及光解水产氢产率的影响.结果发现,不同贵金属担载的锐钛矿型二氧化钛催化剂对甲醇光催化重整产物的产量和产率有着不同程度的影响,但... 详细信息

本文采用原位核磁共振的方法研究了在真实固-液环境中共催化剂类型以及光照波长对甲醇光催化重整产物及光解水产氢产率的影响.结果发现,不同贵金属担载的锐钛矿型二氧化钛催化剂对甲醇光催化重整产物的产量和产率有着不同程度的影响,但是对其动力学特征影响不大.光照波长对甲醇光催化重整产物的产量也影响较大.通过对比甲醇氧化产率与产氢产率,发现共催化剂的种类对光催化反应速率及氧化还原能力起重要作用,且共催化剂的种类会影响体系氧化和还原能力之间的协同性.

关键词：甲醇重整光催化原位核磁共振共催化剂

原位核磁共振在光催化反应气氛及催化机理研究中的应用

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原位核磁共振在光催化反应气氛及催化机理研究中的应用

作者：杨以宁华东师范大学

学位级别：硕士

光催化反应的机理研究对提升光催化性能及催化体系的开发起到重要的作用,而核磁共振方法由于可以在不分离产物的前提下对含氢和碳的反应中间产物进行定量检测而被运用于原位微观反应机理的研究中。本文通过原位核磁共振技术对甲醇光催... 详细信息

光催化反应的机理研究对提升光催化性能及催化体系的开发起到重要的作用,而核磁共振方法由于可以在不分离产物的前提下对含氢和碳的反应中间产物进行定量检测而被运用于原位微观反应机理的研究中。本文通过原位核磁共振技术对甲醇光催化反应机理进行了研究,主要包括反应环境(气氛、压强、气体量等)及贵金属共催化剂对甲醇光催化反应过程的影响机理。具体结果如下:1、利用原位核磁共振技术,对锐钛矿型TiO甲醇光催化重整过程进行了深入研究。研究内容包括了反应气氛、压强和通入气体量对于甲醇重整反应的影响。研究发现:反应气氛会抑制甲醇光催化重整产物的生成,且抑制程度与气氛气体种类有关;环境压强和通入气体量对甲醇光催化重整反应的产物抑制无明显影响。这些结果表明,通入气体在TiO颗粒表面同时存在化学与物理吸附过程;气体的通入会与甲醇分子发生竞争吸附,进而抑制甲醇重整产物。这一结果进一步加深了对锐钛矿型TiO光催化甲醇反应机理的理解。2、利用原位核磁共振技术和气体分子探针的方法对纯/负载型锐钛矿型TiO催化剂催化甲醇重整过程机理进行了深入研究。研究发现:负载贵金属不仅会改变甲醇重整反应的效率,且会改变其在催化剂上的反应位置。此外,不同的贵金属所表现出的SMSI(金属-载体强相互作用)效应对甲醇重整反应的影响不同。

关键词：原位核磁共振光解水反应甲醇重整反应气氛反应机理

原位核磁共振技术探究液态环境中甲醇光催化重整反应机理

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原位核磁共振技术探究液态环境中甲醇光催化重整反应机理

作者：叶曼华东师范大学

学位级别：硕士

本文采用原位核磁共振(operando NMR)方法探究在真实液态环境中大量水(HO)对于甲醇光催化重整过程的影响与反应机理,并进一步探究了不同共催化体系以及光照波长对甲醇光催化重整产物及光解水产氢产率的影响,研究结果如下:1.在真实液态... 详细信息

本文采用原位核磁共振(operando NMR)方法探究在真实液态环境中大量水(HO)对于甲醇光催化重整过程的影响与反应机理,并进一步探究了不同共催化体系以及光照波长对甲醇光催化重整产物及光解水产氢产率的影响,研究结果如下:1.在真实液态环境中,大量水不仅会影响甲醇催化重整产物种类,并且水以不同形式(如HO分子或者H原子形式)参与到不同的催化重整产物形成过程中。两种主要的甲醇光催化重整产物甲二醇(HOCHOH)与半缩醛(HOCHOCH)的产率对水的浓度有着不同的依赖性,通过结合密度泛函计算理论(DFT)的计算结果提出了这两种催化重整产物可能的生成机理。2.不同贵金属担载的锐钛矿型二氧化钛(TiO)催化剂对甲醇光催化重整产物的产量和产率有着不同程度的影响,但是对其动力学特征影响不大。光照波长对甲醇光催化重整产物的产量影响较大。通过对比甲醇氧化产率与产氢产率,发现共催化剂的种类对光催化反应速率及氧化还原能力起到了重要的作用,且不同共催化剂会影响体系氧化和还原能力之间的协同性。

关键词：原位核磁共振甲醇催化重整光催化二氧化钛共催化剂

固-液-气三相环境下非均相苯加氢反应的原位核磁共振研究

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波谱学杂志 2021年第2期38卷 194-203页

作者：随松高国梁王雪璐魏达秀姚叶锋上海市磁共振重点实验室华东师范大学物理与材料科学学院上海200062

本文使用原位核磁共振(NMR)方法成功实现了对固-液-气三相环境下加氢反应的在线监测.在反应过程中,无需分离产物.以Pd纳米颗粒粉末及不同晶面形貌的Pd催化剂作为研究对象,我们研究了反应压强、反应时间,以及催化剂表面性质对加氢反应的... 详细信息

本文使用原位核磁共振(NMR)方法成功实现了对固-液-气三相环境下加氢反应的在线监测.在反应过程中,无需分离产物.以Pd纳米颗粒粉末及不同晶面形貌的Pd催化剂作为研究对象,我们研究了反应压强、反应时间,以及催化剂表面性质对加氢反应的影响.结果表明,压强和反应时间都可以影响加氢反应产物的产率,使用暴露不同晶面的Pd共催化剂时,苯加氢产物不同.该原位NMR方法为研究固-液-气三相催化环境下的加氢反应机理提供了可能.

关键词：原位核磁共振苯的加氢反应晶体形貌液体核磁共振非均相

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光催化甲醇重整机理的原位核磁共振研究

波谱学杂志 2019年第3期36卷 298-308页

作者：刘文卿宋艳红王雪璐姚叶锋华东师范大学物理与材料科学学院上海市磁共振重点实验室

本文利用原位核磁共振技术在真实固液反应环境中对光催化甲醇重整过程进行了研究.研究发现,体系中甲醇重整的液态中间产物主要有四种:HOCH2OH、CH3OCH2OH、HCOOH和HCOOCH3.不同晶型的二氧化钛催化剂会影响这四种产物的生成趋势.随光照... 详细信息

本文利用原位核磁共振技术在真实固液反应环境中对光催化甲醇重整过程进行了研究.研究发现,体系中甲醇重整的液态中间产物主要有四种:HOCH2OH、CH3OCH2OH、HCOOH和HCOOCH3.不同晶型的二氧化钛催化剂会影响这四种产物的生成趋势.随光照时间的增加,上述四种产物的含量均会增加.Pd负载对一级中间产物CH3OCH2OH和HOCH2OH的产率影响较大,其产率为无Pd负载的2~3个数量级;对二级中间产物HCOOCH3和HCOOH的产率影响较小.

关键词：原位核磁共振甲醇重整光催化液体核磁共振

仲氢诱导超极化与原位核磁共振技术研究固液气多相催化苯加氢反应过程

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仲氢诱导超极化与原位核磁共振技术研究固液气多相催化苯加氢反应...

作者：随松华东师范大学

学位级别：硕士

近年来,由于加氢反应异相催化剂在产物分离及催化剂的重复利用等方面的巨大优势,多相催化体系的应用越来越广泛。因此,了解加氢反应的机理,找到合适的催化剂结构以实现高效和高选择性催化加氢对于多相催化剂的应用尤其重要。本文使用原... 详细信息

近年来,由于加氢反应异相催化剂在产物分离及催化剂的重复利用等方面的巨大优势,多相催化体系的应用越来越广泛。因此,了解加氢反应的机理,找到合适的催化剂结构以实现高效和高选择性催化加氢对于多相催化剂的应用尤其重要。本文使用原位核磁共振(NMR)方法对固液气异相催化环境下的加氢反应机理进行了研究,无需分离产物。以不同晶面形貌的Pd共催化剂作为研究对象,系统研究了其对苯异相加氢反应产物的影响。结果表明,以(111)暴露面为主的Pd octa纳米晶对苯的加氢反应具有催化效果,产物为环己烯;而以(100)面为主的Pd cube纳米晶则没有苯催化加氢效果。通过文中开发的原位核磁共振方法,探究催化剂不同暴露晶面对结构敏感反应的影响,为研究加氢反应机理提供了一个很好的机会,从而可以在活性和选择性方面优化催化性能。通过仲氢诱导极化(PHIP)这一工具,研究者们可以在催化加氢反应中实现对中间体的超灵敏检测。但是,PHIP通常在均相加氢反应过程中可以观察到。为了评估PHIP与多相催化加氢结合的潜力,我们采用不同表面状态的Pd纳米颗粒催化剂对苯的多相加氢反应进行了研究。通过研究,我们发现了产物信号的极化增强现象;也表明了存在pH分子的两个氢原子以成对加成的方式转移到同一个产物分子中。

关键词：仲氢诱导超极化多相催化苯的加氢反应原位核磁共振晶体形貌液体核磁共振

原位核磁共振NMR计量揭示了氧化还原液流电池中的反应机理

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家电科技 2020年第3期 16-16页

大规模储能对于平衡可再生能源的生产和消耗变得越来越重要。由廉价且可持续的氧化还原活性材料制成的有机氧化还原液流电池是有前途的存储技术,与钒基电池相比,该技术便宜且对环境的危害较小,但它们的寿命较短且能量密度较低。因此,需... 详细信息

大规模储能对于平衡可再生能源的生产和消耗变得越来越重要。由廉价且可持续的氧化还原活性材料制成的有机氧化还原液流电池是有前途的存储技术,与钒基电池相比,该技术便宜且对环境的危害较小,但它们的寿命较短且能量密度较低。因此,需要在分子水平上基本理解以提高性能。《自然》2020年3月报告了两种用于研究氧化还原

关键词：氧化还原液流电池原位核磁共振 NMR 反应机理

单氢钌配合物与水和2,2,2-三氟乙醇的作用机理

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化学学报 2007年第20期65卷 2320-2324页

作者：尹传奇陈瑶冯权武柏正武王长芳李早英武汉大学化学与分子科学学院武汉430072 武汉工程大学化工与制药学院武汉430074

利用原位1H和31PNMR对单氢钌配合物TpRu(PPh3)(CH3CN)H[Tp=hydrotris(pyrazolyl)borate]与H2O和酸性HOCH2CF3的反应进行了研究,结果显示相应的反应产物分别是TpRu(PPh3)(CH3CN)(OH)和TpRu(PPh3)(CH3CN)(OCH2CF3).观察到反应过程中Ru—H…HOH和Ru—H…HOCH2CF3分子间的氢键作用.提出了生成TpRu(PPh3)(CH3CN)(OH)和TpRu(PPh3)(CH3CN)(OCH2CF3)的不同作用机理.在水存在下,TpRu(PPh3)(CH3CN)H与H2O反应,经过中间体TpRu(PPh3)(H2O)H和TpRu(PPh3)(OH)(η2-H2)生成产物TpRu(PPh3)(CH3CN)(OH).而TpRu(PPh3)(CH3CN)H与酸性HOCH2CF3反应时,单氢配体被质子化形成中间体[TpRu(PPh3)(CH3CN)-(η2-H2)](OCH2CF3),进而转变成产物TpRu(PPh3)(CH3CN)(OCH2CF3).TpRu(PPh3)(CH3CN)(OCH2CF3)与H2作用,经中间体TpRu(PPh3)(HOCH2CF3)H生成TpRu(PPh3)(η2-H2)H.

关键词：单氢钌配合物原位核磁共振分子间氢键反应中间体反应机理

含N,P的手性配体与金属Ru配位过程的原位变温^(31)PNMR研究

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催化学报 2000年第6期21卷 591-593页

作者：李琛张维萍刘秀梅姚小泉陆世维韩秀文包信和中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室大连116023

用原位变温~31P NMR 研究了手性N, P-配体和钌的配位过程，NMR的实验温度范围从263 K至343 K。293 K时在δ=30.8 和δ=-15.0处出现两个峰，可能是回配位中间物。303 K时，在δ=35.1和 δ=-16.5处观察到五配位中间物。由以上提出了手性N,... 详细信息

用原位变温~31P NMR 研究了手性N, P-配体和钌的配位过程，NMR的实验温度范围从263 K至343 K。293 K时在δ=30.8 和δ=-15.0处出现两个峰，可能是回配位中间物。303 K时，在δ=35.1和 δ=-16.5处观察到五配位中间物。由以上提出了手性N, P-配体和钌的配位机理。(图2，参7)

关键词：氮配体膦配体手性配体钌配合物原位核磁共振