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PS/PA6体系共连续相态形成与增容剂SMA-g-PA6结构之间的关系研究

PS/PA6体系共连续相态形成与增容剂SMA-g-PA6结构之间的关系研究

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作者：于长江湖北大学

学位级别：硕士

具有共连续形态结构的聚合物合金可以将各个组分的优异性能结合起来,并且在制备多孔材料、自支撑支架材料以及控制药物释放等领域存在着广阔的应用前景。近几年中,随着无机纳米粒子,特别是最近研究异常火热的石墨烯,与聚合物复合材料研... 详细信息

具有共连续形态结构的聚合物合金可以将各个组分的优异性能结合起来,并且在制备多孔材料、自支撑支架材料以及控制药物释放等领域存在着广阔的应用前景。近几年中,随着无机纳米粒子,特别是最近研究异常火热的石墨烯,与聚合物复合材料研究的不断深入,研究人员开始探索通过制备共连续聚合物合金来得到具有极低渝渗值的高性能聚合物基纳米复合材料,比如:导电性能、导热性能以及阻燃性能和电磁干扰屏蔽性能等。因此,如何在不相容共混物合金体系中形成共连续形态有极大研究的价值。基于我们课题组先前提出的具有独创性的双增容剂增容理论(具有高分子量主链结构的增容剂有利于应力的传递,进而促使少数相被拉长形成纤维状结构,并增加这些被拉长的纤维状结构的稳定性;具有短分子主链结构的增容剂有利于在两均聚物相间形成曲率半径较大的界面,这有利于少数相在该界面上形成纤维状结构),在本论文中,我们以聚苯乙烯(PS)和尼龙6(PA6)的不相容体系为研究对象,同时采用两种苯乙烯-马来酸酐共聚物(SMA)作为增容剂,这两种增容剂分别为具有高分子量(hSMA)和低分子量(lSMA)。固定lSMA的质均分子量为Mw=11,500g/mol,马来酸酐含量为16wt%,改变/hSMA的分子量和马酐含量。分别采用两种分子量和马酐含量的hSMA,分别是hSMA-1,质均分子量Mw = 250,000g//mol,马来酸酐含量为8wt%和hSMA-2,质均分子量Mw= ll0,000g/mol,马来酸酐含量为23wt%。重点研究了这两种hSMA在反应增容过程中原位形成的hSMA-g-PA6的结构对应力在PS/PA6合金体系中两相间传递的影响。特别是在PA6为多数相时,该体系中PA6主相的粘度较低,本来就不利于应力从PA6相传递到PS少数相,因此增加hSMA马来酸酐的含量会使得反应共混的过程中原位形成hSMA-g-PA6具有更多的PA6支链并延伸到PA6多数相中,这会极大的促进应力的传递进而促进共混物形成共连续形态。各种实验结果表明:当混合增容剂是高分子量主链结构的hSMA-1和低分子量主链结构的lSMA时,只有当PA6为少数相时共混物才能得到共连续形态;当混合增容剂是hSMA-2和lSMA时,无论PA6相作为少数相还是多数相,共混物都会得到完全共连续形态。我们实验中得到的共连续形态在240℃退火25min后只是有粗化的迹象但是仍然保持共连续形态。但是,无论通过何种方式得到的共连续形态始终是热力学不稳定状态,如果热处理足够长的时间或者长时间的共混后,共连续形态最终都会转变成海岛结构。我们通过改变共混时间来验证了这一点。分别将共混物共混1.5min、2.5min、4.0min、5.5min,通过SEM得到的微观形貌可以看出:只有共混2.5min制备的PS/PA6共混物才具有完美的共连续形态,进一步延长共混时间,共连续形态将会粗化甚至会转变成稳定的海岛结构。除此之外,我们研究了加工条件(密炼机转子转速、具有高分子量主链结构的hSMA的含量、共混物的组分比)对PS/PA6共混物微观形态的影响。众所周知,转速与共混物在加工过程中受到的剪切强度息息相关。我们将转速从80rpm逐步增加至150rpm,不同转速下制备的PS/PA6合金通过实验过程中扭矩的变化、选择性溶剂萃取实验以及扫描电子显微镜(SEM)观测结果可以确定:在转速为105rpm时,PS/PA6合金不再是海岛结构,而是少数相PA6被拉成纤维状的结构。随后,我们又将hSMA的含量从6.44wt%增加到16.1wt%,实验结果显示:在所有的hSMA含量范围内,PS/PA6合金中的PA6相都被拉成纤维状,而且随着hSMA的含量的增加,这种纤维状PA6的含量逐渐增加,但是相尺寸也有所增加,当其含量达到16.1wt%后,共混物得到了共连续形态,但是其少数相的尺寸相对较大,这可能是增容剂抑制少数相聚并的结果。另外,共混物的组分比对共混物的形态同样有很大的影响。我们将PS/PA6中PA6组分的含量从30wt%逐渐增大到70wt%,通过对共混物进行选择性溶剂萃取实验以及SEM观测可以确定:PS/PA6在组分比为60/40和50/50时,共混物会得到完美的共连续形态,但是对于不增容的PS/PA6体系在组分比为50/50时也会得到共连续形态。

关键词：原位形成的接枝共聚物结构加工条件共连续形态

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