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卤化物钙钛矿光伏材料的优化设计研究进展

中国光学 2019年第5期12卷 964-992页

作者：赵电龙李天姝徐巧玲王雪婷张立军吉林大学材料科学与工程学院吉林长春130012 四川师范大学计算科学中心成都610068

以CH3NH3PbI 3为代表的有机-无机杂化卤化物钙钛矿材料,具有独特优越的光电特性,例如与可见光谱基本匹配的禁带宽度、强的带边光吸收、平衡的双极性载流子输运、超长的载流子扩散距离以及合适的激子结合能等。从2009年到现在,基于钙钛... 详细信息

以CH3NH3PbI 3为代表的有机-无机杂化卤化物钙钛矿材料,具有独特优越的光电特性,例如与可见光谱基本匹配的禁带宽度、强的带边光吸收、平衡的双极性载流子输运、超长的载流子扩散距离以及合适的激子结合能等。从2009年到现在,基于钙钛矿材料构建的太阳能电池光电转化效率由最初的不足4%提升到了超过25%,结合低成本的溶液旋涂样品合成方法,使钙钛矿材料成为新型太阳能电池领域的研究热点。然而,高效率钙钛矿材料中铅元素引起的毒性,以及材料本身的不稳定性一直是阻碍太阳能电池及相关光电器件商业化的两大障碍,人们正在努力解决这些问题。在这篇综述中,详细总结了卤化物钙钛矿光伏材料的优化设计,包括结构式为AMX3的单钙钛矿,A2MM’X6的双钙钛矿,A2MX6的有序空位双钙钛矿,A’2An-1MnX3n+1的二维钙钛矿以及类钙钛矿材料(如A3M2X9)。通过材料优化设计,在一定程度上解决或改善了钙钛矿的材料稳定性和毒性问题,但光伏性能仍有待进一步优化提升。在此研究过程中,第一性原理高通量材料模拟在材料设计方面显示了预测能力,得到了与实验研究交互反馈、相互印证的结果。在综述研究进展的同时,进一步讨论了优化设计的新材料存在的问题,并展望了解决这些问题的潜在途径。

关键词：太阳能电池卤化物钙钛矿光电转换材料设计

卤化物钙钛矿与金属有机框架复合材料合成及其在光电领域研究进展

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发光学报 2024年第10期45卷 1622-1638页

作者：季雨荷陈琪王玉民王亚星李凯苏州大学放射医学与辐射防护国家重点实验室江苏苏州215123

卤化物钙钛矿(Perovskite)材料凭借其卓越的光电性能,在光电材料领域展现出非凡的应用潜力。然而,其固有的不稳定性在一定程度上限制了其应用。近年来,利用金属有机框架(Metal-organic frameworks,MOFs)封装卤化物钙钛矿形成的新型复合... 详细信息

卤化物钙钛矿(Perovskite)材料凭借其卓越的光电性能,在光电材料领域展现出非凡的应用潜力。然而,其固有的不稳定性在一定程度上限制了其应用。近年来,利用金属有机框架(Metal-organic frameworks,MOFs)封装卤化物钙钛矿形成的新型复合材料愈发受到关注。这种封装策略不仅能显著提升其在湿度、温度和光照等条件下的稳定性,还能赋予其独特的性能优势。本文综述了钙钛矿与金属有机框架复合材料(PeMOFs)在光电转换领域的最新功能和应用。首先详细阐明了PeMOF的制备策略及研究进展;进而介绍了MOF在PeMOF中起到的独特作用;最后,总结PeMOF在太阳能电池、光催化、传感器、发光二极管、荧光防伪与信息加密、辐射防护与监测等领域的最新研究成果,并对该领域未来的发展方向和应用前景进行了展望。

关键词：卤化物钙钛矿金属有机框架稳定性光电材料

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卤化物钙钛矿的单双向离子迁移

物理化学学报 2024年第11期40卷 19-20页

作者：李睿刘欢焦忆楠秦胜建孟婕宋佳钰闫融融苏航陈恒彬尚子璇赵晋津河北师范大学化学与材料科学学院河北省能量转换材料与器件技术创新中心河北省无机纳米材料重点实验室薄膜太阳能电池材料与器件河北省工程研究中心石家庄050024 石家庄铁道大学材料科学与工程学院石家庄050043

卤化物钙钛矿材料以其卓越的可见光吸收、光电转换特性、可调的能级结构以及低能耗等特点,展示了在薄膜太阳能电池、发光显示和生物医药领域广泛应用的潜力。然而,钙钛矿中复杂的离子迁移过程是导致器件能量转换效率低和稳定性差的关键... 详细信息

卤化物钙钛矿材料以其卓越的可见光吸收、光电转换特性、可调的能级结构以及低能耗等特点,展示了在薄膜太阳能电池、发光显示和生物医药领域广泛应用的潜力。然而,钙钛矿中复杂的离子迁移过程是导致器件能量转换效率低和稳定性差的关键因素,从而限制了其商业化进程。近年来,科学家们对钙钛矿中离子迁移条件和抑制离子迁移的方法进行了广泛的研究。本文从能量势垒角度创新性地探讨离子迁移问题,全面综述了钙钛矿材料中不可逆的单向离子迁移和可逆的双向离子迁移的基本概念和形成机制。随后,分析了不可逆的单向离子迁移导致钙钛矿降解的机理。进一步解析了在外加力、电场、光场和热场等外场作用下的双向可逆离子迁移现象,并探讨了调控离子迁移的策略。最后,从能级的角度揭示了不同元素的离子迁移作用,并利用有效调控离子迁移的方式优化钙钛矿器件的光电转换性能,以促进其商业化应用。

关键词：卤化物钙钛矿太阳能电池离子迁移单向不可逆离子迁移双向可逆离子迁移

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卤化物钙钛矿敏感材料及其气敏传感应用

硅酸盐学报 2024年第1期52卷 292-304页

作者：韩飞王玲玲陈伟胡银章芬邵伟江西省科学院能源研究所南昌330096 江西省科学院应用化学研究所南昌330096 南昌航空大学环境与化学工程学院南昌330063

近年来,卤化物钙钛矿材料的光物理性质被充分研究,因其具有高电子迁移率和双极性电荷传输等特性,在室温气敏传感领域具有广阔的应用前景。本综述介绍了卤化物钙钛矿材料及其气敏传感应用,调研了卤化物钙钛矿气敏传感材料的研究现状,详... 详细信息

近年来,卤化物钙钛矿材料的光物理性质被充分研究,因其具有高电子迁移率和双极性电荷传输等特性,在室温气敏传感领域具有广阔的应用前景。本综述介绍了卤化物钙钛矿材料及其气敏传感应用,调研了卤化物钙钛矿气敏传感材料的研究现状,详细探讨了不同体系卤化物钙钛矿气敏传感器在NO_(x)、NH_(3)、H_(2)S、挥发性有机化合物(VOCs)以及其他有毒、有害气体检测方面的性能参数和传感机制,最后展望了卤化物钙钛矿气敏传感器的发展趋势,以期为进一步提高器件性能和拓展器件应用提供参考。

关键词：卤化物钙钛矿传感器气敏性能传感机制

非磁性发光材料的磁场效应:从有机半导体到卤化物钙钛矿

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物理学报 2022年第6期71卷 371-385页

作者：陶聪王敬民牛美玲朱琳彭其明王建浦江苏省柔性电子重点实验室江苏先进生物与化学制造协同创新中心南京工业大学先进材料研究院南京211816

磁场效应(magnetic field effects,MFEs)指的是材料或器件的光电物理特性(包括光致发光、电致发光、注入电流、光电流等)在外加磁场下发生的变化.本文所述的是非磁性发光材料的MFEs,其首先在有机半导体光电器件中被发现.近十几年来,MFE... 详细信息

磁场效应(magnetic field effects,MFEs)指的是材料或器件的光电物理特性(包括光致发光、电致发光、注入电流、光电流等)在外加磁场下发生的变化.本文所述的是非磁性发光材料的MFEs,其首先在有机半导体光电器件中被发现.近十几年来,MFEs作为一种新兴的物理现象引起了广泛的研究;同时它也成为一种独特的实验手段,用以探讨有机半导体中电荷的输运、复合以及自旋极化等过程.近期的研究发现,MFEs不仅存在于有机半导体中,而且在拥有强自旋-轨道耦合作用的金属卤化物钙钛矿材料中被观测到,这既拓展了MFEs的研究方向,也为通过研究MFEs来探索金属卤化物钙钛矿器件的物理机制,进而为提升其器件性能提供了契机.本文重点关注有机半导体和卤化物钙钛矿在磁场下的电致发光和光致发光变化,即发光的磁场效应.回顾了到目前为止主流的理论模型和代表性实验现象,对比分析了磁场下有机半导体和卤化物钙钛矿的发光物理行为.以期为有机及钙钛矿磁场效应领域的研究提供一些思路,同时为有机及钙钛矿发光领域的发展贡献些许想法.

关键词：有机半导体卤化物钙钛矿发光器件磁场效应

超卤素掺杂立方相卤化物钙钛矿太阳能电池材料第一性原理研究

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化学学报 2018年第1期76卷 49-54页

作者：吴苗苗刘世强陈浩魏雪虎李洺阳杨志宾马向东中国矿业大学(北京)材料科学与工程学院北京100083 中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

卤化物钙钛矿(ABC3)太阳能电池由于其优异的光电性质引起了人们的广泛关注,对结构中的A位及B位离子进行等价离子取代是调控钙钛矿材料禁带宽度的有效方法之一.本文研究拟用超卤素离子团簇(BeX3-,MgX3-,BX4-,AlX4-,SiX5-,PX6-,X=F,Cl)对... 详细信息

卤化物钙钛矿(ABC3)太阳能电池由于其优异的光电性质引起了人们的广泛关注,对结构中的A位及B位离子进行等价离子取代是调控钙钛矿材料禁带宽度的有效方法之一.本文研究拟用超卤素离子团簇(BeX3-,MgX3-,BX4-,AlX4-,SiX5-,PX6-,X=F,Cl)对立方相CsPbI3钙钛矿中的I-离子进行部分掺杂或完全取代,设计了一系列基于超卤素团簇掺杂的新型卤化物钙钛矿太阳能电池材料,并运用第一性原理的方法对材料的结构和性质进行了模拟研究.结果表明,采用上述超卤素离子团簇对CsPbI3钙钛矿中的I-离子进行部分掺杂比全部取代后得到的结构体系禁带宽度小;采用PCl6-团簇取代I-离子得到的CsPb(PCl6)3体系的禁带宽度是1.58eV,其导带底部主要由Cl原子的3p轨道、P原子的3s轨道以及Pb原子的6p轨道杂化组成,该材料是一种潜在的钙钛矿太阳能电池材料.

关键词：卤化物钙钛矿太阳能电池超卤素掺杂第一性原理

卤化物钙钛矿半导体透射电镜表征的挑战与机遇

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电子显微学报 2024年第5期43卷 580-594页

作者：陈树林高鹏湖南大学半导体学院(集成电路学院) 长沙半导体技术与应用创新研究院湖南长沙410082 北京大学电子显微镜实验室北京100871 北京大学量子材料科学中心北京100871

卤化物钙钛矿价格低廉,易于合成,具有优异的光电性能,广泛应用于太阳能电池、光电探测器和发光二极管等光电子器件,是当前国际上研究的热点领域,同时入选工信部和国资委评出的首批前沿材料之一。透射电子显微镜表征是揭示卤化物钙钛矿... 详细信息

卤化物钙钛矿价格低廉,易于合成,具有优异的光电性能,广泛应用于太阳能电池、光电探测器和发光二极管等光电子器件,是当前国际上研究的热点领域,同时入选工信部和国资委评出的首批前沿材料之一。透射电子显微镜表征是揭示卤化物钙钛矿形貌、结构、成分等物理和化学信息的关键。然而,卤化物钙钛矿在电子束辐照下易分解,这种极端敏感性通常会阻碍我们获取钙钛矿本征信息,甚至引起假象。基于此,本文综述了近年来有关卤化物钙钛矿的透射电子显微学研究,重点讨论了卤化物钙钛矿电子束损伤机理、影响钙钛矿电子束敏感性因素、如何降低电子束损伤并获得钙钛矿原子尺度信息。本文旨在引起人们对卤化物钙钛矿电子束敏感性的关注,指导卤化物钙钛矿电子显微学表征,揭示卤化物钙钛矿分解机理,为构建高效稳定的钙钛矿光电器件提供实验指导。

关键词：卤化物钙钛矿电子束损伤低剂量成像原子尺度成像透射电子显微学

卤化物钙钛矿单晶异质结的制备及X射线探测性能研究

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卤化物钙钛矿单晶异质结的制备及X射线探测性能研究

作者：崔富财山东大学

学位级别：硕士

金属卤化物钙钛矿材料具有大的平均原子序数、优异的载流子寿命、可调的光学带隙和低成本制备等优点,在X射线探测应用中展现出巨大的潜能,成为核辐射探测领域的最佳候选材料。目前,文献中记录的X射线探测器灵敏度高达2.2×108 μC Gyair... 详细信息

金属卤化物钙钛矿材料具有大的平均原子序数、优异的载流子寿命、可调的光学带隙和低成本制备等优点,在X射线探测应用中展现出巨大的潜能,成为核辐射探测领域的最佳候选材料。目前,文献中记录的X射线探测器灵敏度高达2.2×108 μC Gyair-1 cm-2,最低检测限低至0.1 nGyair s-1,分别是3D喷涂打印的MAPbI3薄膜探测器和MAPbI3单晶探测器实现的。然而,钙钛矿材料用于核辐射探测时,在外加电场的作用下,仍然存在离子迁移引起的暗电流漂移问题,严重影响了 X射线探测器的稳定性,成为目前钙钛矿探测材料领域亟需解决的科学问题。本论文针对目前钙钛矿材料电阻率偏低、离子易迁移的问题,以垂直布里奇曼法生长的全无机CsPbBr3晶体作为单晶衬底,采用逆温结晶溶液外延法在抛光加工后的CsPbBr3单晶衬底上生长了 MAPbBr3/CsPbBr3(n=0、0.5、1)单晶异质结。通过对生长工艺的优化以及在单晶衬底上施加不同类型的掩模板,实现了 MAPbBr3、CsPbBr3单晶阵列的生长,证明了此方法用于生长钙钛矿单晶异质结及单晶阵列的普适性。我们发现MAPbBr3/CsPbBr3单晶异质结具有显著的p-n结的整流效应,形成的内建电场有效地抑制了 CsPbBr3晶体的离子迁移。制备了 Au/MAPbBr3/CsPbBr3/Au垂直结构X射线探测器,发现此单晶异质结探测器在抑制离子迁移的同时并没有降低载流子的传输性能,对120 keV硬X射线的响应灵敏度和最低检测限均达到了最高水平。本论文的内容分为五章,各章的主要内容如下:第一章阐述了金属卤化物钙钛矿材料的基本结构类型、异质结类型以及金属卤化物钙钛矿晶体的生长方法。总结了金属卤化物钙钛矿异质结在太阳能电池、发光二极管、光电探测器和X射线探测器等领域中的应用,提出了本论文的选题意义和研究目的。第二章介绍了我们制备单晶异质结薄膜以及单晶阵列的生长方法——优化的逆温结晶液相外延法,其中包括设备装置、生长原理、条件控制、掩模板加工等细节问题,并通过测试溶解度曲线和过滤去除杂质,避免了在晶体生长过程中出现杂晶;设计和定制了半导体硅和柔性聚酰亚胺阵列掩模板,用于生长硅/钙钛矿阵列和柔性阵列。此外,还介绍了包括后面章节所用到的一些基本测试表征方法和自主搭建的X射线探测装置。第三章展示了利用逆温结晶液相外延法生长了 MAPbBr3/CsPbBr3单晶异质结,测试了表面和截面的显微图像,采用XRD、极图和SEM等确定了外延层MAPbBr3和衬底CsPbBr3之间的外延匹配关系。同时,以不同导电性质和柔韧程度(Si、Mo、PI)的掩模板上均实现了 MAPbBr3单晶阵列的生长,阵列的取向一致,形状规则。此外,成功制备了 MAPbBr3-nCln/CsPbBr3(n=0.5、1)单晶异质结阵列和 CsPbBr3/CsPbBr3 单晶同质结阵列,证明了此外延生长方法的普适性。我们还分析和比较了它们的形貌和元素比例,发现此方法生长的单晶异质结及阵列均符合其元素化学计量比。第四章测试和表征了 MAPbBr3/CsPbBr3单晶异质结的基本电学性质,分析了异质结的载流子传输特性和整流效应产生的原因,并从定性和定量角度解释了异质结抑制钙钛矿材料中的离子迁移的机理。我们制成了 Au/MAPbBr3/CsPbBr3/AuX射线探测器对120 keV硬X射线的响应灵敏度高达201788μC Gyair-1 cm-2,最低检测限达到了 96 nGyair s-1,均为目前钙钛矿单晶异质结探测器的最高水平。第五章我们总结归纳了本论文在晶体生长、异质结对离子迁移的抑制和在X射线探测性能等方面的主要结论和创新点,以及接下来有待开展的工作。

关键词：晶体生长卤化物钙钛矿单晶异质结离子迁移 X射线探测器

卤化物钙钛矿与金属有机框架复合材料的制备及其应用研究

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卤化物钙钛矿与金属有机框架复合材料的制备及其应用研究

作者：路宽宽天津理工大学

学位级别：硕士

钙钛矿材料的种类繁多且具有晶体结构灵活可调、合成简便的优势,应用于光电领域表现出较高的载流子迁移率、高的荧光量子产率,在发光二极管,光谱分析,生物成像,光通信等方向有着巨大的应用潜力。然而,卤化铅钙钛矿的稳定性问题,铅的生... 详细信息

钙钛矿材料的种类繁多且具有晶体结构灵活可调、合成简便的优势,应用于光电领域表现出较高的载流子迁移率、高的荧光量子产率,在发光二极管,光谱分析,生物成像,光通信等方向有着巨大的应用潜力。然而,卤化铅钙钛矿的稳定性问题,铅的生物毒性问题,大规模合成问题以及与其它材料结合后应用受限问题,制约着它的大规模应用。针对这些缺点,本文选择合适的金属有机框架材料（MOFs）与钙钛矿纳米晶,制备有较强光学稳定性的复合材料,根据新材料的性能特点,分别将制备的复合材料应用于重金属离子检测、电致发光器件发光和光致白光发射。各章节具体工作如下:1.选用ZIF-7,运用热注入法制备CsPbBr@ZIF-7复合材料,探究其荧光特性以及其作为水溶液中汞离子荧光探针的应用。制备的CsPbBr@ZIF-7材料在365nm UV下稳定发射波长为521nm的绿光,其固体粉末在空气环境下90d、浸泡于水中2h均未出现明显荧光衰减;根据CsPbBr@ZIF-7在水溶液中的稳定性和对Hg的敏感性,将CsPbBr@ZIF-7材料作为检测水溶液中Hg污染的荧光探针,表现出可靠的灵敏性。2.制备以MAPbBr@ZIF-11晶体薄膜为功能层的发光二极管（LED）。根据ZIF-11粒径较小（30-50nm）的特点,运用两步法,在玻璃/ITO/PEDOT:PSS基底上原位生长发光厚度（钙钛矿纳米晶杂质,得到提纯后的MASnBr@ZIF-11材料。ZIF-11笼内极小粒径（1.5nm）、又尺寸均一的MASnBr量子点发挥出明显的量子限域效应,在365nm UV激发下MASnBr@ZIF-11发射450nm的蓝光,发射峰半高宽小于18nm,表现出优异的色纯度,材料的PLQY达到23.5%,超过原有锡基钙钛矿量子点17.4%的记录。同时,由于ZIF-11的刚性小尺寸孔径（0.30nm）很好阻止了水、氧（0.34nm）对锡基钙钛矿量子点的侵袭,量子点中Sn的价态得到了很好的保护,在自然环境下3个月,材料保持了超过95%的PL强度;通过掺杂I离子,分别制备520nm绿光发射和620nm红光发射的MASnBrI@ZIF-11材料,均表现出同等优异的色纯度和稳定性,将三原色的复合材料按比例与硅树脂混合,制成接近标准白色发射的白光器件。得益于ZIF-11对锡基钙钛矿量子点的保护,氧化、离子迁移或量子点聚集等对器件的影响较小,器件保持了超过500小时的稳定性。

关键词：卤化物钙钛矿金属有机框架材料非铅量子点稳定性发光器件