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工业水处理 2024年第7期44卷 171-178页

作者：刘怀珠于慧艳胡彬彬赵亮赵康宁朱广斌吴新世中国石油冀东油田唐山冀油瑞丰化工有限公司河北唐山063200 中国石油冀东油田分公司开发技术公司河北唐山063200 天津理工大学化学化工学院天津300384

针对油井采出废水中硫化物去除难的问题,采用分段递进式除硫工艺对油井采出废水经过UASB生物反应池和仿生池进行分段递进式回流处理。实验结果表明,采用分段递进式除硫工艺,调节采出废水中S/N为5.2∶2,补充一定量的HCO_(3)^(-),设置回... 详细信息

针对油井采出废水中硫化物去除难的问题,采用分段递进式除硫工艺对油井采出废水经过UASB生物反应池和仿生池进行分段递进式回流处理。实验结果表明,采用分段递进式除硫工艺,调节采出废水中S/N为5.2∶2,补充一定量的HCO_(3)^(-),设置回流比为2.7∶1条件下,采出废水中的硫化物(S_(2)^(-))去除率为95.8%,最大容积载荷6.46 kg/(m^(3)·d);硝酸盐(NO_(3)^(-)-N)去除率达99.6%,最大容积载荷1.13 kg/(m^(3)·d)。经SEM和XRD验证,硫代谢产物以单质硫(S0)为主,回收率83.8%,其次为SO_(4)^(2−)和S_(2)O_(3)^(2-);硝酸盐代谢产物以N_(2)为主,产率72.4%,其次为NO_(2)^(-)。分段递进式除硫工艺不仅解决了采出废水中的硫化物去除难题,同时实现了资源回收(S0)和主要代谢终产物(如N2)的无污染排放。

关键词：油井采出废水硫化物分段递进式除硫工艺容积载荷单质硫回收

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蒸馏-臭氧酸浸处理高硫渣浮选尾矿

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有色金属（冶炼部分） 2023年第3期 18-24页

作者：张登利张勤刘春旺高瀚杰陶乐杨洪英东北大学冶金学院沈阳110819 东北大学多金属矿生态冶金重点实验室沈阳110819

采用蒸馏—臭氧氧化—稀硫酸浸出工艺路线处理氧压浸锌的浮选硫尾矿,主要为蒸馏法回收单质硫,臭氧氧化—稀硫酸浸出浮选硫尾矿回收其中有价元素。在温度400℃、保温时间0.5 h、载气流量400 mL/min条件下,浮选硫尾矿中硫元素的回收率可达... 详细信息

采用蒸馏—臭氧氧化—稀硫酸浸出工艺路线处理氧压浸锌的浮选硫尾矿,主要为蒸馏法回收单质硫,臭氧氧化—稀硫酸浸出浮选硫尾矿回收其中有价元素。在温度400℃、保温时间0.5 h、载气流量400 mL/min条件下,浮选硫尾矿中硫元素的回收率可达到92%以上。臭氧对硫尾矿中Fe、Cu、As、Zn等元素的浸出具有很好的促进效果。在温度80℃、时间2 h、液固比6、氧气流量400 mL/min、硫酸浓度1.6 mol/L、搅拌速度400 r/min的条件下,Fe、Cu、As、Zn的浸出率分别可达到73.08%、90.97%、89.69%、99.03%。

关键词：高硫渣浮选尾矿单质硫回收臭氧氧化有价金属综合回收

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采用分段递进式除硫工艺去除油井采出废水中的硫化物

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工业水处理 2023年

作者：刘怀珠于慧艳胡彬彬赵亮赵康宁朱广斌吴新世中国石油冀东油田唐山冀油瑞丰化工有限公司天津理工大学化学化工学院中国石油冀东油田分公司开发技术公司

针对油井采出废水中的硫化物去除难题，重新设计了废水除硫工艺，采用分段递进式除硫技术进行高效除硫。首先利用自养型硫氧化菌对含硫废水进行初级除硫处理，此过程产生的单质硫需在下一级处理前被移除；然后将初级处理废水导入下一级... 详细信息

针对油井采出废水中的硫化物去除难题，重新设计了废水除硫工艺，采用分段递进式除硫技术进行高效除硫。首先利用自养型硫氧化菌对含硫废水进行初级除硫处理，此过程产生的单质硫需在下一级处理前被移除；然后将初级处理废水导入下一级装置进行仿生深度处理；将二次处理过的废水以一定回流比与原始废水混合回流处理，经过若干轮这种分段递进式回流处理，水中硫化物大部分被除去。实验结果表明，采用此工艺，采出废水中的硫化物(S2-)去除率为95.8%，最大容积载荷6.46 kg/(m3·d)；硝酸盐(NO3--N)去除率达99.6%，最大容积载荷1.13 kg/(m3·d)。硫代谢产物以单质硫(S0)为主，回收率83.8%，且得到SEM和XRD验证，其次为SO42-和S2O32-；硝酸盐代谢产物以N2为主，产率72.4%，其次为NO2-，铵盐在此过程中先减少，后因发生硝酸盐异化还原现象而增加，废水体系中发生了复杂的化学反应。采用新工艺不仅解决了采出废水中的硫化物去除难题，同时实现了资源回收(S0)和主要代谢终产物的无污染排放(如N2)。

关键词：油井采出废水硫化物分段递进式除硫工艺去除率容积载荷代谢产物单质硫回收

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再生条件对高温煤气脱硫剂再生单质硫产率的影响

再生条件对高温煤气脱硫剂再生单质硫产率的影响

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作者：王慧清太原理工大学

学位级别：硕士

煤气化发电是我国煤炭洁净利用的主要方式之一,尤其是整体煤气化联合循环(IGCC)发电技术以高热效率、优良经济性受到社会的广泛关注。而实现这一先进发电技术的关键之一是高温煤气脱硫,因为煤气中的硫化物会腐蚀设备,对环境和人类健康... 详细信息

煤气化发电是我国煤炭洁净利用的主要方式之一,尤其是整体煤气化联合循环(IGCC)发电技术以高热效率、优良经济性受到社会的广泛关注。而实现这一先进发电技术的关键之一是高温煤气脱硫,因为煤气中的硫化物会腐蚀设备,对环境和人类健康造成危害。另一方面,我国硫资源匮乏,所以研究高温煤气脱硫剂的再生和再生尾气中硫资源回收意义重大。氧化铈高温煤气脱硫剂制备过程和再生机理相对简单,再生反应速率较快,在SO气氛下再生气体产物全部是单质硫,鉴于以上优点,所以本论文在国家自然基金项目(NO.21276172)的支持下,在固定床反应器上探讨了氧化铈高温煤气脱硫剂在O气氛、SO气氛、02-S02混合气氛下的再生行为,并用MATLAB软件中regress函数分别拟合了氧化铈高温煤气脱硫剂在O和SO气氛下的再生动力学方程,通过对出口尾气含量的测定,重点研究三种气氛下脱硫剂再生尾气中单质硫产率的变化规律,并且通过X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等表征手段对脱硫剂的物相组成、微观形貌进行了分析。实验结果表明：氧化铈高温煤气脱硫剂在02气氛下再生,发生的化学反应有：Ce2OS(s)+2O(g)→2CeO(s)+SO(g)(主要)Ce2OS(s)+SO(g)→2CeO(s)+2S(g)。再生后脱硫剂的主要成分是CeO,且没有硫酸盐的生成,再生尾气主要是S02和少量的单质硫。在500-800℃范围内,升高温度,单质硫产率降低,脱硫剂的再生率增大,再生率最高可达96%。在O气氛下氧化铈高温煤气脱硫剂的再生温度应该高于500℃。O浓度在1-4%范围内,增加O浓度,单质硫的产率降低,脱硫剂的再生率升高。在温度500-800℃,O浓度1-4%之间,脱硫剂再生单质硫产率的最佳条件是：700℃、1%02。氧化铈高温煤气脱硫剂在02气氛下的化学反应和扩散反应动力学方程是：dx/dt=0.102×103e-18544/8.314×TCO1.032(1-x)0.391(化学反应)dx/dt=1.46×103e-37800/8.314×TCO1.074(1-x)0.5533(扩散反应)氧化铈高温煤气脱硫剂在SO气氛下再生,发生的反应有：CeOS(s)+SO(g)→2CeO(s)+2S(g)。再生后脱硫剂的主要成分是CeO,且没有硫酸盐的生成,再生尾气主要是单质硫。升高温度以及增加SO浓度,单质硫的产率和脱硫剂的再生率都升高,在600-750℃,SO浓度在0.81-4.25%范围内,脱硫剂再生单质硫产率的最佳条件是：750℃、4.25%SO。氧化铈高温煤气脱硫剂在SO气氛下的化学反应和扩散反应动力学方程是：dx/dt=0.902×103e-41733/8.314×TCSO0.9698(1-x)0.6046(化学反应)dx/dt=14.157×103e-66111/8.314×TCSO0.9374(1-x)0.6292(扩散反应)氧化铈高温煤气脱硫剂在SO-O气氛下再生,发生的反应是：CeOS(s)+2O(g)→2Ce2(s)+SO(g)(主要)CeOS(s)+SO(g)→2CeO(s)+2S(g)(主要)S(g)+O(g)→SO(g)。再生后脱硫剂的主要成分是CeO,再生尾气主要是SO和单质硫。温度升高,脱硫剂的再生率和单质硫产率升高。气体流量增加,脱硫剂的再生率和单质硫产率先增加后降低。CsO/CO增加,脱硫剂的再生率变化不大,但是单质硫产率增加。氧化铈脱硫剂在O气氛、SO气氛、SO-O气氛下再生出的单质硫形态是S。

关键词：高温煤气氧化铈高温煤气脱硫剂再生单质硫回收

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硫自养短程反硝化耦合厌氧氨氧化脱氮除硫运行效能研究

硫自养短程反硝化耦合厌氧氨氧化脱氮除硫运行效能研究

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作者：袁忠玲兰州交通大学

学位级别：硕士

食品加工、炼油等工业废水中除氮素污染严重之外,同时也存在一定的硫化物污染,因此十分有必要探究实现氮素和硫化物的同步脱除工艺。厌氧氨氧化(Anammox)工艺被认为是迄今最经济的废水脱氮技术之一,然而该工艺需要以亚硝酸盐作为基质。... 详细信息

食品加工、炼油等工业废水中除氮素污染严重之外,同时也存在一定的硫化物污染,因此十分有必要探究实现氮素和硫化物的同步脱除工艺。厌氧氨氧化(Anammox)工艺被认为是迄今最经济的废水脱氮技术之一,然而该工艺需要以亚硝酸盐作为基质。基于以硫化物作为电子供体,硝酸盐作为电子受体的硫自养反硝化工艺(partial sulfide autotrophic denitrification,PSAD),如果通过合理的参数调控,将反应产物控制在亚硝酸盐(NO-N)和生物单质硫(S)阶段,不仅能够为厌氧氨氧化提供电子受体来源,还能将生物单质硫回收,实现同步脱氮除硫。据此,本研究首先探究了不同种泥对硫自养短程反硝化启动效果及污染物去除效果的影响。启动成功后,分别探究了不同S/N比、HRT和温度对反应过程的影响,以提高NO-N和S的积累效果。除此之外,单质硫的回收也是一个值得注意的问题,本研究采用絮凝沉淀的方法分离废水中的生物单质硫。其次,本研究对不同单质硫源(生物单质硫和化学单质硫)对厌氧氨氧化协同反硝化脱氮性能的影响作用也进行了考察,以提高总氮(TN)去除率。最后,对硫自养短程反硝化进行工况优化之后,进行探究两段式硫自养短程反硝化耦合厌氧氨氧化组合工艺处理含硝酸盐和硫化物废水的效能,以期为实际工程应用提供部分理论的指导与参考。主要研究内容如下:(1)硫自养短程反硝化的启动本研究以硝酸盐(NO-N)和硫化物(S-S)作为进水基质,分别接种兰州市七里河污水处理厂好氧区污泥(S-o)、实验室长期培养运行的短程反硝化反应器内污泥(S-)、以及实验室长期培养运行的缺氧/好氧反应器内污泥(S-),探究不同接种污泥对PSAD启动过程的影响。结果表明,PSAD在三个系统中均可以快速实现,特别是S-o系统在最短的22 d内完成了启动,NO-N和S-S的去除率分别达到85%和99%,亚硝积累率和单质硫生成率为89.12%和62.16%。S-系统在第29天,亚硝积累率增长至84.70%,单质硫生成率为67.52%。S-系统在第26天时,反应器内亚硝积累率达到82.87%,单质硫积累率为69.24%。(2)探究不同因素对硫自养短程反硝化过程的影响及微生物群落分析成功启动PSAD过程后,探究S/N比、HRT和温度对硫自养短程反硝化的影响及微生物群落分析。结果表明:(1)在S/N比由0.71、0.83、0.91依次增至1.0、1.1、1.2的过程中,亚硝酸盐的积累率呈现逐渐增加后降低的趋势,S/N比为0.91时效果最好,而单质硫积累率随S/N比增大而增加,综合考虑最适S/N比为1.1,此时NO-N和S的积累率分别为85.2%和73.5%。(2)控制HRT分别为6h、5h和4h时,亚硝积累率分别平均达到71.74%、91.61%和94.83%,在HRT为5h和4h时均能达到较好的亚硝积累效果,而在单质硫积累方面,HRT为5h时单质硫积累率平均可达79.6%,降低HRT为4h时,硫自养反硝化效果恶化,出水硫酸盐浓度升高,单质硫积累最低仅有20.83%。综合考虑HRT为5h可以同步实现充分的亚硝酸盐和单质硫积累。(3)控制温度为25℃和30℃下的平均单质硫积累率分别为77.1%和72.8%,都实现了较为稳定的目标产物的积累。研究表明一定范围内系统温度的变化对反应过程中硫化物去除和单质硫积累的效果影响较小,都能达到稳定且较好的效果。(4)对污泥样品进行高通量测序分析,Thiobacillus菌属是典型的自养反硝化菌属,属于Proteobacteria门,Thiobacillus是PSAD过程的主要贡献者,其高丰度(66.04%)是实现单质硫和亚硝酸盐积累的关键。以Thiobacillus菌属为主导,协同Arenimonas和Thauera等菌属的作用,保证了硫自养短程反硝化过程中脱氮除硫的高效作用。(3)生物单质硫的回收研究对硫自养短程反硝化出水中的生物单质硫进行分离提纯,以达到更高的单质硫回收利用率。在批次絮凝实验中,使用絮凝沉淀法分离出水中的生物单质S。以聚合氯化铝(PAC)为絮凝剂,批次试验探索了PAC用量和p H对生物单质S絮凝率(SFR)的影响和相互作用。以二维高斯函数为二次模型,得出最佳的PAC剂量为7.92 mg/L,p H为5.14,在最佳絮凝条件下,SFR达到94.03%。(4)不同单质硫源对厌氧氨氧化协同反硝化脱氮性能研究在R1系统中投加化学单质硫源,72～78d时通过硫自养反硝化途径去除的TN为16.71%,平均TN去除率达到96.12%;在R2系统投加生物单质硫源,平均S-SAD的TN去除率为96.91%。TN主要是通过厌氧氨氧化和单质硫型自养反硝化(A/S-SAD)这两条途径进行去除,A/S-SAD系统的TN去除率都随S-SAD途径的TN去除率增加而增加

关键词：硫自养短程反硝化厌氧氨氧化接种污泥脱氮除硫单质硫回收

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硫氧化细菌的分类、特性和应用

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科技通报 2020年第4期36卷 1-9,129页

作者：李文骥郑平许冬冬周翀余治钢彭涛浙江大学环境与资源学院杭州310058

硫氧化是硫元素生物地球化学循环的重要组成部分,而硫氧化细菌(sulfur-oxidizing bacteria,SOB)是单质硫或还原态硫化合物生物氧化的驱动者。工农业生产和生活可产生并向环境排放大量硫化物,导致空气污染、材料腐蚀和生物毒害。在废水... 详细信息

硫氧化是硫元素生物地球化学循环的重要组成部分,而硫氧化细菌(sulfur-oxidizing bacteria,SOB)是单质硫或还原态硫化合物生物氧化的驱动者。工农业生产和生活可产生并向环境排放大量硫化物,导致空气污染、材料腐蚀和生物毒害。在废水、废气、固废等污染物的治理和硫资源的回收过程中,SOB扮演着重要角色。本文综述了SOB分类、生理生化、生物脱硫和硫资源回收方面的研究进展,以期为菌种资源的挖掘、硫化功能的研究、脱硫工艺的开发提供借鉴。

关键词：硫氧化细菌分类特性生物脱硫工艺单质硫回收

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