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催化学报 2006年第4期27卷 301-303页

作者：王松蕊林伟朱月香谢有畅陈经广北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京100871 特拉华大学化学工程系催化科学与技术中心

利用金属置换反应制备了表面单层分散型Pt/Ni双金属催化剂,并测定了该催化剂对环己烯、苯乙烯、丙酮和丁醛气相加氢反应的催化性能.结果发现,这种催化剂具有比传统浸渍法制备的相同Pt含量的Pt/Ni和Pt/Al2O3催化剂更高的催化活性.

关键词：铂镍单层分散双金属催化剂加氢反应置换反应

高分形、单层分散附银硅胶制备与气态碘吸附机理研究

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高分形、单层分散附银硅胶制备与气态碘吸附机理研究

作者：黄双双西南科技大学

学位级别：硕士

气态放射性碘因其高挥发性和高毒性而被认为是最有害的放射性核素之一。放射性碘通过被污染的食物、空气、水等进入人体,并容易积聚到人体器官,这些放射性同位素在甲状腺中积累并增强,可能导致代谢功能障碍和甲状腺癌。因此,科学家和研... 详细信息

气态放射性碘因其高挥发性和高毒性而被认为是最有害的放射性核素之一。放射性碘通过被污染的食物、空气、水等进入人体,并容易积聚到人体器官,这些放射性同位素在甲状腺中积累并增强,可能导致代谢功能障碍和甲状腺癌。因此,科学家和研究人员的研究重点放在寻找更有效地捕获和储存放射性碘的方法上。去除放射性碘的常用方法包括液体洗涤法和固体吸附法,由于固体吸附法的简单性、可靠性以及较低的维护和运营成本,在工程上得到广泛应用,目前,研究热点主要是开发具有成本低廉、吸附效果好的固体吸附剂。本文合成高分形硅胶材料,然后将银单层分散在硅胶表面,形成高分形、单层分散附银硅胶材料,通过材料微观结构特性表征和批量静态吸附实验,研究了附银硅胶的分形机制和分散机制、附银硅胶的微观结构特性以及对气态碘的吸附能力和吸附机理。本论文选题来源于工程实际需求,研究目的旨在获得高分形、银单层分散的附银硅胶材料吸附剂,用于高效去除废气中的放射性碘,研究成果已应用于实际附银硅胶材料的生产和供货。开展的主要研究内容如下:采用溶胶-凝胶法合成硅胶,首先经过对比实验进行反应原料的筛选,选定正硅酸乙酯为原料,以表面活性剂为结构导向剂,在酸性条件下合成硅胶。通过开展三因素四水平正交实验,探究反应p H值、表面活性剂用量、反应温度对硅胶孔径、孔容和比表面积以及分形维数的影响。利用FHH方程研究了孔隙结构与表面分形维数的关系。在最佳条件下制备的硅胶样品SG-17比表面积为589m/g,孔径为2.2nm,孔容为2.92m/g,分形维数为2.97。使用水热法成功制备了纳米银材料,并进一步通过浸渍方法成功制备了附银硅胶。为了寻找最佳的浸渍实验条件,进行了一系列的单因素浸渍实验,最佳的浸渍条件为银(g):硅胶(g)=0.13g/g,反应时间6h,反应温度50℃,分形维数D=2.97。通过对吸附碘后的材料进行表征,发现银通过与碘反应生成碘化银的形式来捕集气态碘。对碘进行动力学实验,发现Ag-SG对气态碘的吸附呈现准二级动力学吸附模型,而主要的吸附方式为化学吸附作用。同时,在120分钟左右Ag-SG即可达到吸附平衡,碘的平衡吸附量为156.3mg/g。这表明,Ag-SG作为放射性废气处理的吸附剂,具有很高的吸附效率。我们还进行了等温吸附实验,并拟合了数据图表,Langmuir模型更适合描述Ag-SG对气态碘的等温吸附过程,其相关系数R=0.994,计算结果表明Ag-SG的最大碘吸附容量为160.7mg/g。证明Ag-SG对碘的吸附过程为单层吸附。

关键词：银硅胶 I2 高分形单层分散

单层分散型Pd/Ni双金属催化剂的制备及其催化加氢性能

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催化学报 2007年第8期28卷 676-680页

作者：王松蕊朱月香谢有畅陈经广北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871 特拉华大学化学工程系催化科学与技术中心

通过置换反应制备了Pd/Ni双金属催化剂,利用X射线衍射、CO化学吸附和吸附H2的程序升温脱附对其进行了表征,并测定了该催化剂对环己烯、苯乙烯和丙酮气相加氢反应的催化性能.结果发现,在这种催化剂中Pd原子单层分散在金属Ni的表面,因而... 详细信息

通过置换反应制备了Pd/Ni双金属催化剂,利用X射线衍射、CO化学吸附和吸附H2的程序升温脱附对其进行了表征,并测定了该催化剂对环己烯、苯乙烯和丙酮气相加氢反应的催化性能.结果发现,在这种催化剂中Pd原子单层分散在金属Ni的表面,因而该催化剂表现出比浸渍法制备的相同Pd含量的Pd/Ni-im和Pd/-γAl2O3催化剂更高的催化加氢活性.

关键词：钯镍单层分散双金属催化剂置换反应加氢反应

CuO调配SnO_2表面用于碳烟颗粒燃烧:单层分散阈值效应对催化性能的影响（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2019年第6期40卷 905-916页

作者：沈家庭冯小辉刘瑞徐香兰饶成刘建军方修忠谭超谢有畅王翔南昌大学化学学院江西南昌330031 江西宝安新材料科技有限公司江西萍乡337000 宜宾学院过程分析与控制四川省高校重点实验室四川宜宾644000 北京大学化学与分子工程学院北京1000871

柴油发动机由于具有良好的动力和经济性等优势而得到广泛的应用,但排放的尾气中碳烟颗粒物(PM)却给人类健康和环境带来了严重的危害.目前PM污染的治理引起了广大科研工作者的关注.催化燃烧成为PM污染消除技术中最有效的方法.金属氧化物... 详细信息

柴油发动机由于具有良好的动力和经济性等优势而得到广泛的应用,但排放的尾气中碳烟颗粒物(PM)却给人类健康和环境带来了严重的危害.目前PM污染的治理引起了广大科研工作者的关注.催化燃烧成为PM污染消除技术中最有效的方法.金属氧化物负载到载体上时,通常会出现单层分散现象,其单层分散容量可以通过XRD, XPS和Raman等外推法测定.此外,当负载体系用作某种反应的催化剂时,往往会表现出单层分散阈值效应,即阈值附近的催化剂通常具有较高的活性和选择性等.目前单层分散理论已被广泛接受,成为设计高性能催化材料的重要指导思想.在过去八年本课题组将SnO_2基催化材料用于多种环保和能源反应,并系统地探究了其催化性能.结果表明, SnO_2含有丰富的表面活泼氧和晶格氧,且热稳定性高,是一种优良的催化剂载体.基于单层分散理论,为获得更实用的PM燃烧催化剂,我们利用浸渍法设计制备了系列不同Cu O负载量的Cu O/SnO_2催化剂,并使用XRD, XPS, Raman, TEM, STEM-mapping,H2-TPR, soot-TPR和O2-TPD等手段深入研究了其构效关系.利用XRD和XPS外推法测得的Cu O高度分散在SnO_2载体表面,其单层分散阈值为2.09 mmol100m^(-2),即相当于4.8%CuO负载量.低于该负载量时, CuO以亚单层分散态存在;而高于该负载量时,形成的Cu O微晶和单层分散态的Cu O共存.在单层分散阈值之前,催化剂的碳烟燃烧活性随Cu O负载量的升高而上升;进一步提高CuO负载量对其活性无明显的影响.Raman结果表明,在单层分散阈值之前, CuO负载到SnO_2载体上可有效形成表面活泼氧中心,且其含量随Cu O负载量升高而增加;进一步提高Cu O负载量则对其含量无明显改变.因此,Cu O/SnO_2催化剂用于碳烟颗粒燃烧具有明显的阈值效应.以上结果表明,表面活泼氧中心含量是决定该催化剂活性的主要因素.

关键词：氧化锡负载的氧化铜碳烟颗粒燃烧单层分散 XRD和XPS外推法阈值效应

MgO-ZrO_2共沉淀体系的结构表征及单层分散现象

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物理化学学报 2005年第9期21卷 1011-1016页

作者：管洪波梁健朱月香赵璧英谢有畅北京大学化学与分子工程学院物理化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

用共沉淀法制备了一系列MgO-ZrO2复合氧化物,用XRD、XPS、BET、DTA、EXAFS和TEM等进行了表征.结果表明,500℃与600℃下焙烧得到的MgO-ZrO2复合氧化物,在ZrO2高含量一端,MgO倾向于固溶到ZrO2中,最大固溶量可达到1:1(摩尔比);固溶达到饱和... 详细信息

用共沉淀法制备了一系列MgO-ZrO2复合氧化物,用XRD、XPS、BET、DTA、EXAFS和TEM等进行了表征.结果表明,500℃与600℃下焙烧得到的MgO-ZrO2复合氧化物,在ZrO2高含量一端,MgO倾向于固溶到ZrO2中,最大固溶量可达到1:1(摩尔比);固溶达到饱和后,MgO开始在固溶体表面分散,并析出单独的MgO晶粒;在MgO高含量端,少量的ZrO2以分散态存在于MgO的表面,并使其表面性质发生较明显的变化.这些结果表明,在共沉淀法制备的MgO-ZrO2样品中,在一定相对含量范围内,会出现一种组分在另一种组分或由两种组分形成的固溶体上的单层分散现象.

关键词： ZrO MgO 二元氧化物单层分散共沉淀固溶体

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有机物单层分散在相关材料制备中的应用

物理化学学报 2012年第10期28卷 2327-2335页

作者：王羽蒋骏骢朱月香谢有畅北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

与无机氧化物和盐类在载体表面自发单层分散相类似,许多有机物也可以在载体表面自发单层分散.有机物在载体表面单层分散行为和分散后的存在状态与有机物分子形状和结构特点及载体表面性质和孔结构有关.利用有机物在载体表面的单层分散,... 详细信息

与无机氧化物和盐类在载体表面自发单层分散相类似,许多有机物也可以在载体表面自发单层分散.有机物在载体表面单层分散行为和分散后的存在状态与有机物分子形状和结构特点及载体表面性质和孔结构有关.利用有机物在载体表面的单层分散,可以设计制备具有优异性能的材料.本文简要综述了近年来这方面研究工作取得的相关进展,主要介绍了有机物单层分散在碳/氧化物复合物、氧化物和薄壁中孔碳材料的制备和织构调控方面的一些应用实例.单层分散的有机物热分解后可在载体表面形成均匀的薄碳层,以无机多孔氧化物为载体可制备出包覆均匀碳薄层的碳/氧化物复合物,这种碳/氧化物复合物在染料吸附、催化剂载体和光催化方面显现出好的性能.以溶胶-凝胶法制备氧化物时,分散的有机物可以隔离溶胶颗粒,从而制备出高比表面积的氧化物并可对孔容进行调控,以此方法制备的γ-氧化铝比表面积可达506m2·g-1.在惰性气氛中加热上述碳/氧化物复合物,碳层可抑制氧化物的相变;而在氧气中,碳层燃烧发热会促进相变,由此可快速制备超细α-氧化铝.包覆均匀碳薄层的氧化物载体对碳起支撑作用,在将氧化物溶解去除后,可便捷制得高比表面积、大孔容、高中孔率的薄壁中孔碳材料,碳材料的形貌、孔径分布等可通过选用不同织构的氧化物载体进行调控.

关键词：单层分散材料制备碳氧化物复合物高比表面积氧化物相变中孔碳材料

单层分散CuOx对甲苯催化燃烧作用的研究(英文)

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分子催化 2011年第6期25卷 541-548页

作者：李志鲲吕功煊中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室甘肃兰州730000 中国科学院研究生院北京100039

考察了一系列在不同温度下制备的Cu/γ-A12O3催化剂对苯催化燃烧的性能,并利用X-射线粉末衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(TPR)对催化剂进行了表征.结果表明:低于单层分散的CuO具有可在低温还原的特性.在低于单层分散... 详细信息

考察了一系列在不同温度下制备的Cu/γ-A12O3催化剂对苯催化燃烧的性能,并利用X-射线粉末衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(TPR)对催化剂进行了表征.结果表明:低于单层分散的CuO具有可在低温还原的特性.在低于单层分散阈值的范围内,随着CuO负载量的增加催化剂活性加.超过单层分散阈值,催化剂活性反而下降.单层分散的CuO物种是非稳态的.随着焙烧温度的增加,分散阈值也会发生增加,这可能是Cu物种扩散至载体晶相引起的,在这种中情况下,催化剂活性下降.

关键词：单层分散 CuO 苯催化燃烧

单层分散(L)-脯氨酸修饰的Pd/Al_2O_3催化剂上3,3,5-三甲基环己酮的动力学拆分

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精细化工 2015年第5期32卷 592-597页

作者：王芳珠刘晓燕叶阑珊刘晨光中国石油大学(华东)理学院山东青岛266580 中国石油大学(华东)CNPC催化重点实验室山东青岛266580

由异佛尔酮(IP)不对称加氢产物得到的手性(R-或S-)3,3,5-三甲基环己酮(TMCH)是非常重要的精细化工中间体。该文探究了(L)-脯氨酸修饰Pd/Al2O3催化剂上异佛尔酮的不对称加氢和3,3,5-三甲基环己酮外消旋体的催化加氢动力学拆分。研究发现... 详细信息

由异佛尔酮(IP)不对称加氢产物得到的手性(R-或S-)3,3,5-三甲基环己酮(TMCH)是非常重要的精细化工中间体。该文探究了(L)-脯氨酸修饰Pd/Al2O3催化剂上异佛尔酮的不对称加氢和3,3,5-三甲基环己酮外消旋体的催化加氢动力学拆分。研究发现,异佛尔酮和(L)-脯氨酸的缩合物会显著抑制异佛尔酮的不对称加氢反应。(L)-脯氨酸在Pd/Al2O3加氢催化剂表面容易发生自发单层分散,有效提高3,3,5-三甲基环己酮外消旋体加氢拆分产物的ee值。在(L)-脯氨酸单层分散的Pd/Al2O3催化剂上,反应温度为40℃、压力为1 MPa、反应时间为10 h时,3,3,5-三甲基环己酮外消旋体加氢拆分产物的ee值达到100%。

关键词： (L)-脯氨酸单层分散 Pd/Al2O3 3,3,5-三甲基环己酮动力学拆分精细化工中间体

氯化钙在粗孔硅胶上的单层分散及其氨吸附——乙醇溶液浸渍法的影响

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离子交换与吸附 2009年第2期25卷 107-113页

作者：汤茂辉张伟东杨景昌唐猷成胡芬四川大学化学工程学院

利用乙醇溶液浸渍法将氯化钙担载于粗孔硅胶上,通过焙烧或微波加热使氯化钙在载体表面分散,研究了不同条件下氯化钙在粗孔硅胶上的单层分散及其氨吸附量的影响,并将结果与水溶液浸渍法进行了比较。结果表明,乙醇溶液浸渍样品的适宜焙烧... 详细信息

利用乙醇溶液浸渍法将氯化钙担载于粗孔硅胶上,通过焙烧或微波加热使氯化钙在载体表面分散,研究了不同条件下氯化钙在粗孔硅胶上的单层分散及其氨吸附量的影响,并将结果与水溶液浸渍法进行了比较。结果表明,乙醇溶液浸渍样品的适宜焙烧温度为500℃,对应的氯化钙单层分散阈值在0.4～0.5g/g之间,而水溶液浸渍样品的最大单层分散容量小于0.4g/g,乙醇溶液浸渍法较水溶液浸渍法更适合在粗孔硅胶上担载氯化钙。乙醇浸渍微波法与焙烧法相比,微波法能显著提高氯化钙在硅胶上的单层分散。氨吸附实验进一步验证了上述结论,担载量为0.5g/g的乙醇浸渍微波样品的氨吸附量最大,在35℃达到0.654g/g。乙醇溶液浸渍样品的氨吸附分离能力明显大于水溶液浸渍样品。

关键词：单层分散氨吸附氯化钙粗孔硅胶

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氧化钴在二氧化钛表面的单层分散及结构研究

化学通报 2004年第10期67卷 771-774页

作者：訾凤兰郭洪猷杨鹏程谢亚宁胡天斗北京化工大学理学院北京100029 北京大学化学学院物理化学研究所北京100871 中国科学院高能物理研究所同步辐射实验室北京100039

利用 X射线光电子能谱 (XPS)、X射线衍射 (XRD)及扩展的 X射线精细结构谱 (EXAFS)对氧化钴在二氧化钛表面的分散及结构进行了系统研究。结果表明 :氧化钴能够在二氧化钛表面实现单层分散 ,其分散阈值为每平方纳米的二氧化钛分布 1.4个... 详细信息

利用 X射线光电子能谱 (XPS)、X射线衍射 (XRD)及扩展的 X射线精细结构谱 (EXAFS)对氧化钴在二氧化钛表面的分散及结构进行了系统研究。结果表明 :氧化钴能够在二氧化钛表面实现单层分散 ,其分散阈值为每平方纳米的二氧化钛分布 1.4个钴原子。当负载量小于分散阈值时 ,钴以二价存在并形成分立的钴氧六配位 [Co O6];而当负载量大于分散阈值时 ,晶体 Co3 O4在二氧化钛表面形成 ,钴以两种形式存在 ,即分散态的钴氧六配位 [Co O6]和晶态的 Co3 O4。

关键词：氧化钴二氧化钛表面单层分散结构负载型催化剂