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孔狭缝及孔网络模型在炭膜气体分离中的应用

孔狭缝及孔网络模型在炭膜气体分离中的应用

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作者：方华东大连理工大学

学位级别：硕士

本文针对目前阻碍炭膜气体分离工业应用的主要原因之一—炭膜气体分离机理理论研究不完善问题，采用两种不同膜孔模型—单孔狭缝模型与孔网络模型，展开了炭膜气体分离机理方面的研究工作。首先，本文利用μVT-非平衡分子动力学(μVT-N... 详细信息

本文针对目前阻碍炭膜气体分离工业应用的主要原因之一—炭膜气体分离机理理论研究不完善问题，采用两种不同膜孔模型—单孔狭缝模型与孔网络模型，展开了炭膜气体分离机理方面的研究工作。首先，本文利用μVT-非平衡分子动力学(μVT-NEMD)分子模拟方法，采用单孔狭缝模型，考察了CH和CO的纯组分气体通过炭膜时渗透系数随系统温度、压力的变化，通过与实验结果的对比，确定了最佳的L-J参数。然后，在一定温度和压力下对CH和CO混合气体通过炭膜时通量和气体与膜孔壁间相互作用势能随孔径的变化进行了研究，结果表明炭膜气体分离为多种因素共同作用的过程，而气体分离机理主要以选择吸附和分子筛分为主。其次，本文通过建立孔网络模型，采用临界路径分析方法(CPA)对膜孔的内部结构进行了研究，并以采用单孔狭缝模型模拟得到的CH和CO的二元混合组分通量随孔径的变化趋势为基础，充分考虑了膜孔的相互连接性对气体分离过程所产生的影响，确定了适于CH和CO通过的不同膜孔径范围，解决了炭膜气体通量和分离选择性之间存在的矛盾。由此确定的炭膜孔径分布曲线与实验结果吻和良好，说明了本文所提出的孔径分布函数能较好的反映实际膜孔分布，同时可证明本文建立的孔网络模型能够较正确地反映炭膜对CH和CO混合气体的分离过程。最后，将孔网络模型应用于炭膜分离煤层气过程，确定了适于煤层气的三种主要成分(CH、CO和N)通过的不同膜孔径范围，由此设计了两级膜分离方案，在每一级中选用不同孔径范围的炭膜，最终将煤层气的三种主要成分进行了分离。本文在前人工作的基础上，针对在采用单孔狭缝模型模拟过程中计算化学势和压力时由于分子间相互作用的截断而产生的系统误差增加了尾部贡献来进行校正。在采用孔网络模型求解过程中，首次提出了以分段函数形式表示的能反映实际膜孔分布的孔径分布函数;在煤层气分离中的成功应用证明了此孔网络模型对炭膜的制备和实际气体分离应用具有一定的指导意义。

关键词：炭膜单孔狭缝模型孔网络模型孔径分布

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