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非极性有机溶剂对分子内氢键弱化程度的单分子力谱定量研究

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高等学校化学学报 2022年第4期43卷 143-149页

作者：张勇许俊鲍雨崔树勋西南交通大学材料先进技术教育部重点实验室成都610031

利用单分子力谱技术,以3种不同醇解度的聚乙烯醇(PVA)为模型体系,定量研究了非极性有机溶剂对分子内氢键强度的影响.3种PVA样品在非极性有机溶剂中的分子内氢键强度均约为其在真空中强度的48%.结果表明,非极性有机溶剂对分子内氢键的弱... 详细信息

利用单分子力谱技术,以3种不同醇解度的聚乙烯醇(PVA)为模型体系,定量研究了非极性有机溶剂对分子内氢键强度的影响.3种PVA样品在非极性有机溶剂中的分子内氢键强度均约为其在真空中强度的48%.结果表明,非极性有机溶剂对分子内氢键的弱化作用十分显著,可削弱其约50%的本征氢键强度.本文研究结果提示人们需重新审视液相环境对高分子单链弹性和非共价相互作用的影响.

关键词：分子内氢键单分子力谱真空非极性有机溶剂聚乙烯醇

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聚电解质分子量测量的单分子力谱方法

高分子学报 2022年第11期53卷 1358-1364页

作者：王海龙单驿轩鲍雨崔树勋材料先进技术教育部重点实验室西南交通大学成都610031

分子量是聚电解质的重要参数,然而目前测量聚电解质分子量的方法均存在一定的局限性.本文提出了一种利用基于原子力显微镜的单分子力谱(SMFS)技术测量聚电解质分子量(链长)的新方法.以窄分布的聚苯乙烯磺酸钠(PSSNa)为研究对象,利用SMF... 详细信息

分子量是聚电解质的重要参数,然而目前测量聚电解质分子量的方法均存在一定的局限性.本文提出了一种利用基于原子力显微镜的单分子力谱(SMFS)技术测量聚电解质分子量(链长)的新方法.以窄分布的聚苯乙烯磺酸钠(PSSNa)为研究对象,利用SMFS技术测量了其在高真空和水环境中的分子链长度.实验结果表明PSSNa在水中的链长统计结果明显大于在高真空中的统计结果.PSSNa是强聚电解质,在水环境中将会电离,使其在水中的构象比在高真空中更为舒展.分子链上对应于针尖抓取点与基底吸附点的位置之间的距离相对较远.因此PSSNa在水中得到的力-距离(F-E)曲线有更长的表观轮廓长度.在水环境中获得的平均链长与蒙特卡洛(Monte Carlo)模拟结果接近.研究结果表明对于较为刚性的聚电解质,当其构象较为伸展时(如PSSNa在稀溶液中),通过SMFS方法可估算其分子链平均长度.

关键词：聚电解质分子链长度单分子力谱聚苯乙烯磺酸钠

聚乙烯醇-碘复合物相互作用的单分子力谱研究

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高分子学报 2023年第9期54卷 1355-1362页

作者：包鑫鑫钱露黄晓波张松王健鲍雨崔树勋材料先进技术教育部重点实验室西南交通大学化学学院成都610031

为了更加深入地研究聚乙烯醇(PVA)-碘复合物的最可能结构,利用单分子力谱技术对PVA与碘、直链淀粉与碘的相互作用进行了对照研究.实验结果显示PVA与碘离子之间并不存在类似于直链淀粉与碘离子的特殊单分子力谱信号,即:PVA与碘不能形成... 详细信息

为了更加深入地研究聚乙烯醇(PVA)-碘复合物的最可能结构,利用单分子力谱技术对PVA与碘、直链淀粉与碘的相互作用进行了对照研究.实验结果显示PVA与碘离子之间并不存在类似于直链淀粉与碘离子的特殊单分子力谱信号,即:PVA与碘不能形成螺旋结构,单链模型不是PVA与碘相互作用的主要方式.本工作为进一步研究PVA-碘复合物的多链模型奠定了基础.

关键词：聚乙烯醇-碘复合物直链淀粉-碘复合物单分子力谱螺旋结构

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单分子力谱

科学通报 2003年第11期48卷 1113-1126页

作者：张文科王驰张希吉林大学超分子结构与材料教育部重点实验室长春130023

基于原子力显微镜技术的单分子力谱是研究高分子体系中的分子内与分子间相互作用,进而揭示其超分子结构的本质及动态过程的一种新型纳米表征技术。结合我们近期的研究工作,概述了单分子力谱的工作原理及单分子拉伸的判断标准,讨论了单... 详细信息

基于原子力显微镜技术的单分子力谱是研究高分子体系中的分子内与分子间相互作用,进而揭示其超分子结构的本质及动态过程的一种新型纳米表征技术。结合我们近期的研究工作,概述了单分子力谱的工作原理及单分子拉伸的判断标准,讨论了单分子力学谱与超分子结构、高分子界面吸附形态与力谱形状、分子间特异性相互作用的直接测量等,并对该领域的未来发展作了展望。

关键词：单分子力谱 AFM 纳米技术超分子结构

单分子力谱测量主体葫芦[7]脲和客体分子间的结合力

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分析试验室 2023年第3期42卷 384-391页

作者：李昊张明阳钱功明李云川郭靖武汉科技大学材料与冶金学院耐火材料与冶金国家重点实验室武汉430081

使用单分子力谱(SMFS)研究了大环主体分子中主体葫芦[7]脲与带有苯并噻唑、苯并咪唑和苯并恶唑基团的3个客体之间的相互作用,并在不同的加载速率下对3种主客体系的相互作用力进行了测量比较。研究了不同pH下3种客体分子与葫芦[7]脲相互... 详细信息

使用单分子力谱(SMFS)研究了大环主体分子中主体葫芦[7]脲与带有苯并噻唑、苯并咪唑和苯并恶唑基团的3个客体之间的相互作用,并在不同的加载速率下对3种主客体系的相互作用力进行了测量比较。研究了不同pH下3种客体分子与葫芦[7]脲相互作用力的变化,结果显示,质子化的客体分子与葫芦[7]脲的主客体相互作用力小于非质子化的客体分子与葫芦[7]脲的主客体相互作用力。结合核磁质谱分析和单分子力谱数据,推测疏水相互作用对结合力起着重要作用。研究结果有助于合理设计和构建为抗癌药物递送提供可能的智能纳米载体超分子。

关键词：单分子力谱主客体作用力葫芦脲

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聚合物力化学的单分子力谱研究

中国科学：化学 2023年第4期53卷 708-720页

作者：卢胜杰宋宇张文科超分子结构与材料国家重点实验室吉林大学化学学院长春130012

研究聚合物在力致结构转变过程中的分子机制,进而建立起材料的构效关系,对于力响应聚合物材料的设计和精准制备至关重要.然而由于真实材料体系的复杂性,使用传统的测量方法很难从分子水平精准表征上述过程.基于原子力显微镜(AFM)的单分... 详细信息

研究聚合物在力致结构转变过程中的分子机制,进而建立起材料的构效关系,对于力响应聚合物材料的设计和精准制备至关重要.然而由于真实材料体系的复杂性,使用传统的测量方法很难从分子水平精准表征上述过程.基于原子力显微镜(AFM)的单分子力谱(SMFS)可以操纵单个聚合物链,是一种研究单个分子力学和动力学性质的有效技术.本文首先重点介绍了力化学的基本概念、影响因素和自由聚合物链单分子力化学的最新进展,按照共价键、配位键及氢键体系的顺序展开.然后讨论了SMFS技术在凝聚态体系的单链力学响应中的应用,包括用于聚合物单晶研究的AFM-SMFS方法的建立,链组成、构象、折叠模式以及环境对力诱导聚合物单晶熔融和纳米力学性能等影响规律的探究.希望本文将引起材料、化学和计算研究界的进一步关注,并加深科研人员们对聚合物结构-性质(功能)关系的理解.

关键词：聚合物力化学半结晶聚合物分子机器单分子力谱原子力显微镜

单分子力谱研究活细胞上多药耐药相关蛋白1的表达

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高等学校化学学报 2012年第7期33卷 1401-1406页

作者：王青孙小兰羊小海王柯敏吴春玲陈桐湖南大学化学生物传感与计量学国家重点实验室化学化工学院生物纳米与分子工程湖南省重点实验室长沙410082

采用原子力显微镜的单分子力谱(SMFM)技术研究了多药耐药相关蛋白1(MRP1)与其抗体间的相互作用,并考察了人舌癌细胞系TCA8113经高剂量平阳霉素(BLM)反复间歇诱导前后细胞表面MRP1的表达差异.实验结果表明,MRP1与其抗体之间存在特异性相... 详细信息

采用原子力显微镜的单分子力谱(SMFM)技术研究了多药耐药相关蛋白1(MRP1)与其抗体间的相互作用,并考察了人舌癌细胞系TCA8113经高剂量平阳霉素(BLM)反复间歇诱导前后细胞表面MRP1的表达差异.实验结果表明,MRP1与其抗体之间存在特异性相互作用力,当针尖运动速率为2.5μm/s时,作用力大小约为(182±35)pN;而且药物诱导后MRP1在人舌癌细胞上的表达明显增强.本工作为了解活细胞水平上MRP1的表达提供了新方法,有助于肿瘤细胞多药耐药性(MDR)的研究.

关键词：原子力显微镜单分子力谱多药耐药性多药耐药相关蛋白1(MRP1)表达

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基于单分子力谱的萌芦脲主客体研究

基于单分子力谱的萌芦脲主客体研究

作者：李昊武汉科技大学

学位级别：硕士

虽然大环主体分子在过去十年中引起了很多注意,但是主体和客体之间的结合亲和力却很少受到关注。基于原子力显微镜的单分子力谱(AFM-SMFS)是研究分子间和分子内相互作用的一种独特而有效的技术,它从力的角度阐明了分子的结构和动力学。... 详细信息

虽然大环主体分子在过去十年中引起了很多注意,但是主体和客体之间的结合亲和力却很少受到关注。基于原子力显微镜的单分子力谱(AFM-SMFS)是研究分子间和分子内相互作用的一种独特而有效的技术,它从力的角度阐明了分子的结构和动力学。本文使用AFM-SMFS研究了以葫芦脲(CB[n]s)为主体,和多种客体分子组成的二元或三元配合物的主客体相互作用力,并在不同加载速率和p H条件下研究它们之间的断裂力与动力参数。研究结果不仅表明AFM-SMFS在以大环主体分子构建的超分子相互作用的研究中是一种有效而准确的技术,而且有助于对主客体相互作用的机械化学行为的基本理解。我们希望AFM-SMFS能够进一步加深我们对主客体相互作用的理解,在促进超分子化学以及功能材料科学等领域能够发挥更大的作用。研究内容主要如下:1.测量了三种客体分子与CB[7]的二元主客体相互作用力,并通过 H NMR和不同加载速率的AFM-SMFS测量反复验证结果。统计结果表明,三种分子与CB[7]的断裂力随加载速率的增大而增大,并发现在较低p H下,质子化的客体分子与CB[7]的作用力会降低,而在较高p H下,去质子化的客体分子与CB[7]的断裂力又恢复至非质子化状态的力值。2.成功测量到水中以CB[8]为主体,苯环(CH)和咪唑(CHN)为客体的三元配合物的主客体相互作用力。统计结果表明,与客体-客体间的作用力相比,客体和CB[8]形成的三元配合物的断裂力明显增大。

关键词：原子力显微镜单分子力谱主客体三元配合物

同方学位论文库评论

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二酰基甘油激酶去折叠路径的单分子力谱研究

二酰基甘油激酶去折叠路径的单分子力谱研究

作者：冯梦怡华中科技大学

学位级别：硕士

膜蛋白在生物体中发挥着不可或缺的重要作用。一旦膜蛋白发生错误折叠,蛋白的功能就会受损,严重情况下还会引发疾病。二酰基甘油激酶(Diacylglycerol kinase,DAGK)的结构稳定,但其大量突变体有错误折叠倾向,是研究膜蛋白结构与功能的一... 详细信息

膜蛋白在生物体中发挥着不可或缺的重要作用。一旦膜蛋白发生错误折叠,蛋白的功能就会受损,严重情况下还会引发疾病。二酰基甘油激酶(Diacylglycerol kinase,DAGK)的结构稳定,但其大量突变体有错误折叠倾向,是研究膜蛋白结构与功能的一个很好的模型。通过解析DAGK的去折叠路径可以了解稳定该蛋白分子内的相互作用力、中间态结构、动力学并重构自由能谱图,有助于理解DAGK的错误折叠与功能的关系。传统方式只能检测膜蛋白折叠状态或去折叠状态下的结构,无法检测膜蛋白的中间态结构,并且无法在天然膜中进行测量。基于原子力显微镜(Atomic force microscopy,AFM)的单分子力谱可以直接研究单个分子的折叠和去折叠过程。且相比其他单分子力谱技术,基于AFM的单分子力谱的探针反应更灵敏,其在超快时间尺度的优势在研究膜蛋白上发挥着重要作用。首先,我们通过AFM成像、SDS-PAGE凝胶电泳和酶活性检测三种实验方法,确认了重构到POPC膜中的DAGK是三聚体结构且具有催化功能。之后利用基于AFM的单分子力谱技术,我们通过非特异性方式获取了可重复的DAGK去折叠力谱。该力谱一共有5个力峰,可以反映DAGK的去折叠过程。通过特异性连接和短标签插入等方式,成功验证了非特异性力谱自N端开始去折叠。为深入理解去折叠机制,我们与中国科学院精密测量科学与技术创新研究院段谟杰研究组合作,对他们执行的DAGK的拉伸动力学模拟轨迹进行分析。通过拉伸动力学模拟得到的N端力谱与实验得到N端非特异性力谱重合,由此提出DAGK的N端去折叠路径为Leu40→Ile53→Leu64→Ile67→Ala100。其中,Leu40作为DAGK去折叠的起始位置,不同于传统认为的基于拓扑结构的中间态稳定机制,是DAGK自身结构性质的体现。尽管部分中间态的准确位置和形成机制有待进一步验证,但DAGK去折叠路径的揭示,为后续对其突变和错误折叠的研究奠定了基础。

关键词：原子力显微镜单分子力谱膜蛋白二酰基甘油激酶去折叠路径