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颗粒活性炭对磺胺类抗生素的单一和共吸附

环境工程 2023年第S1期41卷 58-63页

作者：齐凯英张书源刘瑛琦王明樾张絜青刘清杨柳兰州交通大学环境与市政工程学院兰州730070 兰州市疾病预防控制中心兰州730030

以颗粒活性炭(GAC)为吸附剂,采用间歇吸附实验研究了GAC对磺胺类抗生素的吸附特征。探究了磺胺吡啶(SPD)、磺胺噻唑(STZ)在GAC上单一吸附和SPD、STZ、磺胺嘧啶(SD)在GAC上共吸附的动力学特性。并研究了反应温度、pH值和溶液初始浓度对... 详细信息

以颗粒活性炭(GAC)为吸附剂,采用间歇吸附实验研究了GAC对磺胺类抗生素的吸附特征。探究了磺胺吡啶(SPD)、磺胺噻唑(STZ)在GAC上单一吸附和SPD、STZ、磺胺嘧啶(SD)在GAC上共吸附的动力学特性。并研究了反应温度、pH值和溶液初始浓度对吸附过程的影响。结果表明:在单一吸附体系中,GAC对SPD和STZ的吸附过程符合拟一级动力学模型。结合颗粒内扩散方程拟合结果分析,GAC吸附SPD和STZ速率由表面吸附和颗粒内扩散共同控制。在共吸附体系中,GAC对SPD和STZ的吸附过程同样符合拟一级动力学模型,但由于竞争物质在GAC表面形成空间位阻,在共吸附体系中,SPD和STZ的吸附量均低于单一吸附体系。Langmuir吸附等温模型可以很好地描述SPD在GAC上的吸附行为,而STZ的数据更符合Freundlich等温吸附模型。SPD和STZ吸附量随着pH值的变化而变化,其中SPD吸附量的变化受π-πEDA相互作用和静电排斥作用两者共同作用,而STZ吸附量的变化主要受静电作用的影响。

关键词：颗粒活性炭单一吸附共吸附磺胺吡啶磺胺噻唑磺胺嘧啶

HCO-(Fe3O4)x对砷、锑、铅、镉离子的吸附特性与机理研究

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HCO-(Fe3O4)x对砷、锑、铅、镉离子的吸附特性与机理研究

作者：陈依琳湖南科技大学

学位级别：硕士

“世界锑都”湖南冷水江锑矿,长期的高强度开采导致矿区的生态环境日益恶化,水土环境中的重金属复合污染极为严重。针对水体中重金属污染的问题,目前已研究出各种治理方法,其中吸附法受到了广泛的关注,但大量研究仅局限于模拟重金属废水... 详细信息

“世界锑都”湖南冷水江锑矿,长期的高强度开采导致矿区的生态环境日益恶化,水土环境中的重金属复合污染极为严重。针对水体中重金属污染的问题,目前已研究出各种治理方法,其中吸附法受到了广泛的关注,但大量研究仅局限于模拟重金属废水,针对矿区实际废水的研究仍然缺乏。本研究以课题组利用富含水合氧化铈的研磨抛光污泥(Ce O·HO,简称:HCO)制成的HCO-(FeO)对矿山废水中的重金属进行吸附处理,即对实际废水水体中的锑、砷、铅、镉的吸附去除开展一系列实验研究:对矿山的实际废水进行水质特征检测;通过静态吸附实验,探究了HCO-(FeO)吸附去除单一体系下As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)、Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的影响因素,并研究其吸附性能;探究了HCO-(FeO)对混合体系下的As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)、Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的选择性吸附;对吸附进行吸附等温模型、吸附动力学模型拟合,通过现代表征技术对吸附前后的吸附剂进行分析,并分析其吸附机理。(1)锡矿山锑矿区水质特征解析。分析表明废水中主要参数为:p H=6.8、COD=32mg/L;砷、锑、铅、镉实测浓度分别为0.53 mg/L、2.95 mg/L、1.22 mg/L和0.17 mg/L,且各重金属主要以As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)、Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的价态形式存在于废水中;且该废水中主要的伴生阴离子有NO、Cl、SO、PO和Si O,可见,实际锑矿废水具有多金属复合污染特征。(2)HCO-(FeO)吸附去除单一体系下As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)、Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的影响因素。研究结果表明,HCO-(FeO)吸附去除As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)、Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的最佳条件分别为:p H=2～6,Fe/Ce摩尔比为1:1.5,吸附平衡时间4 h,温度30℃,投加量2.0 g/L;p H=2～3,Fe/Ce摩尔比为1:1,吸附平衡时间6 h,温度30℃,投加量2.0 g/L;p H=4～5,Fe/Ce摩尔比为1:1.5,吸附平衡时间4 h,温度30℃,投加量2.0 g/L;p H=7～8,Fe/Ce摩尔比为1:1.5,吸附平衡时间6 h,温度30℃,投加量2.0 g/L。在最佳条件下,HCO-(FeO)对As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)、Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的吸附去除率分别能达到96.83%、90.33%、92.90%、72.03%。(3)HCO-(FeO)吸附As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)、Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的吸附/解吸实验。研究结果表明,在四种洗脱剂中,氢氧化钠(Na OH)溶液对吸附剂洗脱效果最好。经过5次吸附/解吸后,HCO-(FeO)对As(Ⅴ)和Pb(Ⅱ)的吸附去除率仍能达到70%以上,对Sb(Ⅴ)吸附/解吸3次能保持在70%以上,表明HCO-(FeO)有良好的再生潜力。(4)开展了HCO-(FeO)对As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)、Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的选择性吸附研究。结果表明,不同的p H对竞争吸附的影响不同,在酸性条件下HCO-(FeO)吸附多金属的优先顺序为:As(Ⅴ)>Sb(Ⅴ)>Pb(Ⅱ)>Cd(Ⅱ),在碱性条件下的优先顺序为Pb(Ⅱ)>As(Ⅴ)>Cd(Ⅱ)>Sb(Ⅴ);水体中的共存阴离子例如Cl、SO、PO、Si O,对吸附存在竞争作用或促进作用;将HCO-(FeO)应用于实际废水中,吸附处理的是低浓度的重金属废水,HCO-(FeO)对四种污染物的吸附都能达到排放标准,对废水中As(Ⅴ)和Pb(Ⅱ)的吸附能达到地表水标准。(5)HCO-(FeO)吸附去除砷、锑、铅、镉进行吸附模型拟合、表征及分析其机理。通过等温吸附模型和动力学模型拟合可知,Freundlich模型和两种动力学模型均能较好地描述吸附过程,说明是基于化学反应的多层吸附;在30℃下,对As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)、Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的最大吸附容量分别为33.18 mg/g、46.00 mg/g、35.93 mg/g、19.20 mg/g。通过表征分析,推断在吸附去除的过程中,吸附剂中的铁铈氧化物及羟基发挥了较大的作用,主要与重金属离子发生了配位体交换反应、络合反应、表面沉淀作用、静电吸附作用等,使其从水体中转移到吸附剂中。

关键词： HCO-(Fe3O4)x 重金属吸附容量单一吸附竞争吸附

生物炭对Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的单一及竞争吸附研究

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北京大学学报（自然科学版） 2017年第6期53卷 1122-1132页

作者：王棋王斌伟谈广才许楠深圳市重金属污染控制与资源化重点实验室北京大学深圳研究生院环境与能源学院深圳518055

分别以玉米秸秆、牛粪为原料,在500oC氮气保护的无氧气氛下热解生成玉米秸秆生物炭(BC)和牛粪生物炭(DMBC),分别探讨两种生物炭对水溶液中4种二价重金属离子(Cu^(2+),Pb^(2+),Ni^(2+)和Cd^(2+))的单一吸附效果,并进行4种重金属在生物炭... 详细信息

分别以玉米秸秆、牛粪为原料,在500oC氮气保护的无氧气氛下热解生成玉米秸秆生物炭(BC)和牛粪生物炭(DMBC),分别探讨两种生物炭对水溶液中4种二价重金属离子(Cu^(2+),Pb^(2+),Ni^(2+)和Cd^(2+))的单一吸附效果,并进行4种重金属在生物炭上的竞争吸附实验,探讨金属离子间在生物炭上的相互作用关系。结果显示,两种生物质原料具有不同的元素组成,BC具有较大的比表面积,DMBC的平均孔径更大。在单一吸附过程中,BC对金属的吸附动力学过程具有相似性,而DMBC对不同金属的吸附速率差异较大。4种重金属离子在生物炭上的等温吸附过程可以用Langmuir方程较好地拟合,吸附容量的顺序为:Pb^(2+)>Cu^(2+)>Cd^(2+)>Ni^(2+)。通过金属之间的竞争吸附实验,发现在生物炭上Pb^(2+)的竞争吸附能力最强,Cu^(2+)次之,而Ni^(2+)和Cd^(2+)竞争吸附能力较弱,其吸附过程容易受到其他二价金属离子的抑制。

关键词：生物炭单一吸附竞争吸附二价金属离子

有机酸对Cu Pb Cd在土壤表面竞争吸附的影响

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农业环境科学学报 2006年第3期25卷 704-710页

作者：谢丹徐仁扣蒋新卞永荣周立祥南京农业大学资源与环境科学学院江苏南京210095 中国科学院南京土壤研究所江苏南京210008

选择一种红壤和一种水稻土,研究低分子量有机酸对Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)在这2种土壤中竞争吸附的影响,并与单一体系中的结果进行比较。结果表明,由于柠檬酸和酒石酸与Cd(Ⅱ)形成络合物的稳定常数较小,2种有机酸对2种土壤中Cd(Ⅱ)的吸... 详细信息

选择一种红壤和一种水稻土,研究低分子量有机酸对Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)在这2种土壤中竞争吸附的影响,并与单一体系中的结果进行比较。结果表明,由于柠檬酸和酒石酸与Cd(Ⅱ)形成络合物的稳定常数较小,2种有机酸对2种土壤中Cd(Ⅱ)的吸附均表现出促进作用,而且这种促进作用随有机酸初始浓度的增加而增大。酒石酸促进了红壤对Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的吸附,而且低pH下的促进作用大于高pH下的作用。pH4.2时酒石酸对水稻土吸附Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)有一定的促进作用;在pH5.2时酒石酸使水稻土对Cu(Ⅱ)的吸附量减小,但对Pb的吸附基本无影响。柠檬酸对Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的吸附的影响表现为峰形曲线,即吸附量随有机酸浓度的增加而增大,在某一浓度时达最大,然后逐渐减小。在较高浓度和较高pH下,柠檬酸对Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的吸附表现出一定程度的抑制作用,特别在水稻土中。由于红壤游离氧化铁的含量比水稻土高得多,有机酸对红壤吸附重金属离子的促进作用大于水稻土中的作用,相反有机酸对水稻土吸附重金属离子的抑制作用大于红壤中的作用。虽然在竞争条件下有机酸对某一重金属离子吸附的促进作用小于单一体系中的,但竞争条件下所有重金属离子吸附增量的总和大于单一体系中单个离子的吸附增量。在柠檬酸体系中,低pH下Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)在单一体系中的吸附量高于竞争体系中的,但在高pH下结果相反,这主要与柠檬酸在不同pH下对重金属离子吸附的影响机理不同有关。

关键词：有机酸重金属红壤水稻土单一吸附竞争吸附

不同体系中不同土壤对Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)吸附能力的比较

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农业环境科学学报 2005年第5期24卷 899-904页

作者：谢丹徐仁扣卞永荣蒋新中国科学院南京土壤研究所

用等比例和不等比例2种方式比较了长江三角洲和珠江三角洲地区4种水稻土和1种红壤对Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)3种重金属离子的单一吸附和竞争吸附情况。结果表明,在不等比例下(Cu∶Pb∶Cd=10∶10∶1),无论是在单一体系还是在竞争条件下,4... 详细信息

用等比例和不等比例2种方式比较了长江三角洲和珠江三角洲地区4种水稻土和1种红壤对Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)3种重金属离子的单一吸附和竞争吸附情况。结果表明,在不等比例下(Cu∶Pb∶Cd=10∶10∶1),无论是在单一体系还是在竞争条件下,4种水稻土对Pb(Ⅱ)的吸附量均大于其对Cu(Ⅱ)的。在等比例下(Cu∶Pb∶Cd=1∶1∶1)水稻土对3种重金属的亲和力的相对大小为:Pb>Cu>Cd。在红壤体系中,低pH(pH4.2)时土壤对3种重金属离子的吸附亲和力的大小顺序与水稻土相同,但在较高pH时(pH5.2)其顺序为Cu>Pb>Cd。这一变化与红壤对Cu的吸附量随pH的增加幅度大于对Pb的有关。竞争条件下土壤对重金属离子的吸附量均比单一体系中的低,在等比例竞争条件下土壤对Cu和Pb的吸附量的减小幅度比不等比例条件下更大。红壤在pH4.2时对3种重金属离子的吸附量比水稻土中的低得多,但在pH5.2时红壤对重金属离子吸附量的增幅又比水稻土中的大得多。表明土壤无机矿物在重金属吸附中起主导作用,土壤的粘土矿物组成和CEC的大小对重金属吸附有重要影响。

关键词：重金属水稻土红壤单一吸附竞争吸附

KOH改性粉煤灰对重金属污染水体的修复效应

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KOH改性粉煤灰对重金属污染水体的修复效应

作者：杨越西北农林科技大学

学位级别：硕士

随着经济和工业的快速发展,长期存在于环境中的有毒重金属对生态环境是一个潜在的隐患。如铅(Pb)、镉(Cd)和铜(Cu)等进入环境后,不仅难以降解和治理,还可以通过食物链的传递作用在生物体内富集,对公众健康造成严重的危害。粉煤灰(FA),... 详细信息

随着经济和工业的快速发展,长期存在于环境中的有毒重金属对生态环境是一个潜在的隐患。如铅(Pb)、镉(Cd)和铜(Cu)等进入环境后,不仅难以降解和治理,还可以通过食物链的传递作用在生物体内富集,对公众健康造成严重的危害。粉煤灰(FA),作为燃煤电厂产生的一种工业废弃物,每年产量巨大,但因较小的细度及良好的孔隙结构,使其在重金属去除方面具有良好的应用潜力。现多采用不同的改性方法来提高粉煤灰的吸附性能,但大多能源消耗大、制备成本高且操作复杂,因此优化改性工艺具有重要的现实意义。本研究采用一步低温熔融法对FA进行改性,以KOH为活化剂,制备具有高吸附性能的KOH改性粉煤灰(KFA),以去除水溶液中的Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)。通过不断优化制备工艺确定最佳改性条件;利用各种表征手段明确FA改性前后理化性质的变化;通过单一体系和三元体系吸附实验,考察不同环境因素影响下KFA对Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的吸附性能;结合吸附动力学和吸附等温线模型分析KFA对三种金属离子的吸附行为,并进一步揭示了KFA对三种金属离子的吸附机理;通过吸附解吸实验来探究KFA的循环再生性能。主要研究结论如下:(1)通过改变灰碱质量比、改性时间和改性温度探究了改性粉煤灰吸附Pb(Ⅱ)的影响。KOH用量过少或过多均不利于提高改性粉煤灰的吸附能力,不同灰碱质量比对改性粉煤灰吸附Pb(Ⅱ)的能力大小遵循5:7>5:8≈5:10>5:5;改性时间过短或过长都会影响改性粉煤灰对Pb(Ⅱ)的去除效果,不同改性时间下改性粉煤灰对Pb(Ⅱ)的吸附量顺序为2.5 h>3.5 h>5 h>1 h;改性温度的升高可提高改性粉煤灰的吸附性能,但温度过高反而会抑制金属离子的去除,不同改性温度下改性粉煤灰对Pb(Ⅱ)的吸附能力遵循300°C>250°C>350°C>150°C。通过比较得出最佳KOH改性粉煤灰的制备参数为5:7、300°C、2.5 h。(2)利用各种表征手段考察了FA和KFA的物理化学特性的差异。经过扫描电镜(SEM)、能量色散X射线光谱(EDS)、全自动比表面积分析仪(BET)、X-射线衍射仪(XRD)、傅立叶红外光谱(FTIR)以及Zeta电位的测定,发现在改性后,KFA表面粗糙多孔,比表面积增加了21.77 m/g,原始矿物成分莫来石和石英的晶体结构都被破坏,表面官能团的特征峰产生了位置和强度的变化,零点电位为7.64。(3)通过批量吸附实验分析了KFA在单一和三元体系中对Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的吸附性能。单一体系吸附结果表明,当温度为25°C、KFA投加量为1 g/L、溶液初始浓度为100 mg/L且pH为5时,KFA对Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的平衡吸附时间分别为10、240和120 min,平衡吸附量分别为98.58、95.22和68.44 mg/g。而在三元体系中,相同实验条件下,Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的平衡吸附量分别降至93.37、22.30和27.87 mg/g,且平衡吸附时间变化为180、30和30 min。此外,共存阳离子会限制KFA对三种金属离子的吸附能力,其中Ca(Ⅱ)的抑制效果最显著。循环再生性研究表明,KFA在进行5次的吸附-解吸实验后,对三种金属离子仍具有良好的吸附能力。(4)通过模型拟合和表征探索了KFA对Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的吸附机理。结果表明,拟二阶动力学模型可以更好的拟合KFA对Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的单一和三元吸附过程,说明吸附过程是以化学吸附为主,且以均匀单分子层的吸附方式进行。KFA对Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的单一吸附与Langmuir模型的拟合程度更高,说明吸附过程具有吸热性。结合表征分析,得出KFA对Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的吸附机制包括离子交换、络合及静电吸引等作用。综上所述,通过优化制备工艺制备的KFA具有低耗能和低成本的优势,不仅理化性质发生了改变,还具有了较高的吸附能力,可实现重金属离子的单一和同步去除,并且KFA在循环利用方面也具有良好的发展潜力。总之,该工作可为水体重金属离子去除的实际应用提供有价值的理论依据和技术参考。

关键词：粉煤灰 KOH改性单一吸附三元吸附重金属

赤泥颗粒吸附剂对重金属Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)吸附性能研究

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工业水处理 2013年第5期33卷 61-64页

作者：王小娟岳钦艳赵频赵雅琴高宝玉张晓伟李倩王燕山东大学环境科学与工程学院山东济南250100

以赤泥为主要原料,采用烧结法制备了赤泥颗粒吸附剂(GS)。考察了温度和吸附时间对单一体系和竞争体系中Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)去除效果的影响,并探讨了其去除机制。结果表明,GS对Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的去除率随温度的升高而升高,最大去除率为100%。... 详细信息

以赤泥为主要原料,采用烧结法制备了赤泥颗粒吸附剂(GS)。考察了温度和吸附时间对单一体系和竞争体系中Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)去除效果的影响,并探讨了其去除机制。结果表明,GS对Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的去除率随温度的升高而升高,最大去除率为100%。当反应温度为30℃时,竞争吸附干扰使得GS对Cd(Ⅱ)的去除率降低了14%,而对Pb(Ⅱ)的去除率基本不变,吸附剂对重金属的吸附选择顺序为Pb(Ⅱ)>Cd(Ⅱ)。GS对Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的吸附主要依靠羟基铁的表面吸附机制和静电引力,其吸附过程符合伪二级动力学模型(R2>0.999)。

关键词：赤泥颗粒吸附剂单一吸附竞争吸附

黄土钙质结核对水体重金属离子的吸附性能研究

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水土保持研究 2019年第5期26卷 366-370,376页

作者：齐丽刘智杰李劲彬王璐瑶陕西省土地工程建设集团有限责任公司西安710075 陕西地建土地工程技术研究院有限责任公司西安710075 自然资源部退化及未利用土地整治工程重点实验室西安710075 陕西省土地整治工程技术研究中心西安710075 中煤西安设计工程有限责任公司西安710054

以黄土钙质结核作为吸附剂,以重金属离子(Cu2+,Zn2+,Cd2+和Pb2+)作为吸附质,通过单一重金属吸附试验,研究不同粒径、吸附时间、pH、吸附剂用量、重金属初始浓度和温度等因素对钙质结核吸附重金属离子的影响,并确定钙质结核吸附重金属离... 详细信息

以黄土钙质结核作为吸附剂,以重金属离子(Cu2+,Zn2+,Cd2+和Pb2+)作为吸附质,通过单一重金属吸附试验,研究不同粒径、吸附时间、pH、吸附剂用量、重金属初始浓度和温度等因素对钙质结核吸附重金属离子的影响,并确定钙质结核吸附重金属离子的最优条件。结果表明:随粒径增大,Cu2+,Zn2+和Pb2+的吸附率逐渐下降,但对Cd2+无明显影响;随吸附时间、吸附剂用量和温度的增加,Cu2+,Zn2+,Cd2+和Pb2+的吸附率逐渐升高;随重金属离子初始浓度的增加,Cu2+,Zn2+和Cd2+的吸附率逐渐下降,而Pb2+的吸附率则呈先增加后减少的趋势;随pH增大,Cd2+的吸附率先陡然增加后缓慢增加,而Cu2+,Zn2+和Pb2+的吸附率先增加后减少。钙质结核对4种重金属离子的吸附能力呈Pb2+>Zn2+>Cu2+>Cd2+的顺序;在粒径为0.25 mm、吸附时间为120 min、用量为0.6 g时,钙质结核对Pb2+,Zn2+、Cu2+和Cd2+能达到较好的吸附,吸附率分别能达到其最大吸附率的83.33%,77.78%,73.81%和81.93%。钙质结核对Pb2+,Zn2+、Cu2+和Cd2+的最优吸附pH分别为7,6,5,8,最优温度为50℃。

关键词：黄土钙质结核重金属离子单一吸附吸附率

改性粉煤灰制备工艺优化及对Pb（Ⅱ）和Cd（Ⅱ）的吸附性能研究

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改性粉煤灰制备工艺优化及对Pb（Ⅱ）和Cd（Ⅱ）的吸附性能研究

作者：黄训荣西北农林科技大学

学位级别：硕士

近年来,由于工业发展,大量重金属进入环境,进而引发严重的环境重金属污染。其中,Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)都是剧毒的金属元素,进入环境后不可生物降解,并能通过食物链在生物体内积累传递,甚至引发人体的各种疾病。粉煤灰(FA)是燃煤电厂产出的工... 详细信息

近年来,由于工业发展,大量重金属进入环境,进而引发严重的环境重金属污染。其中,Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)都是剧毒的金属元素,进入环境后不可生物降解,并能通过食物链在生物体内积累传递,甚至引发人体的各种疾病。粉煤灰(FA)是燃煤电厂产出的工业废渣,因其具有良好的比表面积和孔隙结构成为去除水体中重金属的潜在吸附剂。化学改性可以提高FA的吸附能力,所以,采用合理的改性工艺对FA进行改性对提高FA的吸附效率,降低吸附剂制备成本及能耗具有重要意义。针对上述问题,本研究以FA为原料,Na OH为改性剂,通过简单的一步低温碱焙烧法制备介孔材料吸附剂(MFA),以期确定FA的最佳改性条件,降低改性过程中的成本和能耗,同时增大其比表面积,提高对水体中Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附能力。本研究通过比较不同制备条件下得到的改性粉煤灰对重金属的吸附量,确定了FA的最佳制备工艺;通过对材料的物相表征,分析了FA改性前后的理化特性;利用吸附实验,考察了改性粉煤灰对重金属的最佳吸附条件;通过吸附动力学和吸附等温线模型来分析重金属在改性粉煤灰上的吸附行为,并揭示了改性粉煤灰对一元和二元金属溶液中Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附机制。主要研究结果如下:(1)考察了不同FA/Na OH比例、焙烧温度和时间对改性粉煤灰吸附量的影响以及优选改性粉煤灰的最佳制备参数。当Na OH含量越多时制备的改性粉煤灰对Cd(Ⅱ)的吸附量越大,灰碱比对改性粉煤灰吸附性能的影响遵循5:8>5:7>5:6>5:5;低温焙烧条件下可以增大材料的吸附量,但温度过高反而不利于重金属去除,当焙烧温度低于350℃时,改性粉煤灰对Cd(Ⅱ)的吸附量随温度的升高而增加,当焙烧温度高于350℃时,Cd(Ⅱ)的吸附量明显下降;焙烧时间过长不利于提高改性粉煤灰的吸附性能,不同焙烧时间条件下制备的改性粉煤灰对重金属吸附量的大小遵循3 h>1 h>5 h。当灰碱比为5:8,焙烧温度为300℃,焙烧时间为3 h时得到的改性粉煤灰(MFA)对Cd(Ⅱ)具有较好的吸附效果。(2)分析了FA改性前后基本理化性质的变化。利用扫描电镜(SEM)、能量色散X射线光谱(EDS)、X-射线衍射仪(XRD)、全自动比表面积分析仪(BET),傅立叶红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱仪(XPS)等技术分析了FA改性前后的表面微观形态、比表面积、表面官能团和矿物成分变化。结果表明,改性后,FA中石英及莫来石的衍射峰消失,形成无定型结构;优选MFA的表面变成粗糙多孔结构,比表面积提高了21.77倍。(3)揭示了MFA对一元和二元金属溶液中Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附特性。单一吸附结果表明,当MFA投加量为2 g L,溶液p H为6左右,Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的浓度分别为200和100 mg L,反应时间分别为30和120 min时达到吸附平衡,在308 K条件下,Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的最大吸附量分别达到126.55和56.31 mg g。竞争吸附结果表明,与单一体系相同的吸附条件下,Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的最大吸附量分别降至120.48和36.10 mg g,且优选MFA对Pb(Ⅱ)具有更高的吸附选择性;Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)在MFA上的吸附量受其它金属离子的干扰,Ca、Mg、Na和K等共存阳离子对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附都具有拮抗作用。此外,解吸实验表明,用0.1 M的HNO对吸附饱和后的MFA解吸6次,循环再利用的MFA对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)依旧具有吸附能力。(4)探究了MFA对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附机制。吸附等温线研究表明,Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)在MFA上的吸附行为符合Langmuir模型,可知MFA对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附是一个吸热过程,且属于单分子层的化学吸附。吸附动力学研究表明,MFA对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)单一和竞争吸附过程均符合准二级吸附动力学模型,这也说明MFA对重金属的吸附是一个以离子交换为主的化学吸附。综上所述,低温碱焙烧法是一种经济可行的粉煤灰改性方法,低温碱改性粉煤灰可以作为去除水体中重金属的有效吸附剂,这不仅丰富了粉煤灰的改性技术,同时为改性粉煤灰在重金属污染废水治理方面提供新的思路。

关键词：粉煤灰改性单一吸附竞争吸附重金属