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漆酶催化半醌自由基中间体动力学的模拟研究

高等学校化学学报 1998年第8期19卷 1223-1226页

作者：吴兴国蔡汝秀黄厚评王鹏武汉大学环境科学系

基于漆酶催化５，６－二溴－２，３－二氰基氢醌生成半醌自由基的动力学过程建立了相应的动力学模型，通过对实际动力学曲线的模拟，建立了半醌自由基的生成与衰减机理，为进一步研究半醌自由基与其它生物活性物质的相互作用奠定了基础．

关键词：漆酶半醌自由基动力学模拟 DDQH2 DDSQ 催化

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竹红菌甲素半醌自由基的变化特点

化学学报 1992年第7期50卷 702-707页

作者：王能辉安静仪蒋丽金中国科学院感光化学研究所北京100101

通过研究竹红菌甲素半醌负离子自由基衰减的动力学,建立了甲素半醌自由基在624nm的可见吸收强度和ESR信号强度的平行关系.在624nm的可见吸收属于甲素半醌自由基的吸收.这个研究结果对研究甲素的半醌自由基具有实用意义.讨论了还原型谷... 详细信息

通过研究竹红菌甲素半醌负离子自由基衰减的动力学,建立了甲素半醌自由基在624nm的可见吸收强度和ESR信号强度的平行关系.在624nm的可见吸收属于甲素半醌自由基的吸收.这个研究结果对研究甲素的半醌自由基具有实用意义.讨论了还原型谷胱甘肽存在下光诱导所产生的甲素半醌自由基的衰变特点.

关键词：竹红菌甲素半醌自由基光还原

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半醌自由基的抑菌活性初步研究

中华中医药杂志 2014年第11期29卷 3427-3431页

作者：郭金云洪宗国张令令吴焕淦窦传字中南民族大学药学院武汉430074 上海市针灸经络研究所上海200030

目的:研究对苯二酚在碱性条件下产生半醌自由基及其对耐甲氧西林的金黄色葡萄球菌(MRSA)、甲氧西林敏感葡萄球菌(MSSA)、BL21大肠杆菌3种菌的抑菌活性。方法:应用电子自旋共振(ESR)检测半醌昆自由基;应用高效液相色谱法(HPLC)检测对苯... 详细信息

目的:研究对苯二酚在碱性条件下产生半醌自由基及其对耐甲氧西林的金黄色葡萄球菌(MRSA)、甲氧西林敏感葡萄球菌(MSSA)、BL21大肠杆菌3种菌的抑菌活性。方法:应用电子自旋共振(ESR)检测半醌昆自由基;应用高效液相色谱法(HPLC)检测对苯二酚在碱性条件下的反应产物;应用打孔法,研究对苯二酚在碱性条件下对MRSA、MSSA、BL21大肠杆菌3种菌的抑菌作用,并采用了96孔板法研究其对这3种菌的最小抑菌浓度(MIC);同时通过测量这3细菌的生长曲线来比较对苯二酚在pH=7.5与pH=6条件下的抑菌活性。结果:半醌自由基抑菌作用较对苯二酚和对苯二酚在碱性条件下产生的最终产物都强。对苯二酚碱溶液对MRSA、MSSA、BL21大肠杆菌的MIC值分别为0.081、0.081、0.649mg/mL,而对苯二酚水溶液对MRSA、MSSA、BL21的MIC值分别为0.325、0.325、1.298mg/mL。结论:对苯二酚在碱性条件下的抑菌作用远远强于其在中性或者偏酸性条件下。

关键词：对苯二酚电子自旋共振高效液相色谱法半醌自由基打孔法生长曲线抑菌活性

城市大气颗粒物表面半醌自由基的测定及特征分析

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环境化学 2013年第1期32卷 1-6页

作者：卢超郑祥民周立旻杨海军陈璞皎华东师范大学资源与环境科学学院地理信息科学教育部重点实验室上海200062 清华大学化学系北京100084

采集上海市城区和郊区两个典型站位的大气颗粒物样品,通过二氯甲烷萃取分离并利用电子自旋共振波谱技术(ESR)分析测定吸附在颗粒物表面的稳定自由基.结果显示,测试样品的波谱特征表现为显著的三重信号峰,且g因子值均在2.00379—2.00395... 详细信息

采集上海市城区和郊区两个典型站位的大气颗粒物样品,通过二氯甲烷萃取分离并利用电子自旋共振波谱技术(ESR)分析测定吸附在颗粒物表面的稳定自由基.结果显示,测试样品的波谱特征表现为显著的三重信号峰,且g因子值均在2.00379—2.00395范围内,通过与醌类标准物质图谱比对,可以判断颗粒物表面至少吸附1种邻位半醌自由基.对自由基分布特征研究发现,自由基浓度的时空变化和粒径分布特征显著:闵行采样点的半醌自由基浓度远高于普陀采样点;在季节变化上表现为夏秋季半醌自由基浓度低于冬春季,其中春季最高,夏季最低;半醌自由基在不同粒径颗粒上的分布,呈现PM2.5>PM10>TSP的变化规律,说明自由基更容易富集在细颗粒上.

关键词：人体健康大气颗粒物半醌自由基污染特征

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城市大气颗粒物表面半醌自由基的测定方法

中国环境监测 2014年第1期30卷 125-128页

作者：郑祥民沈冶周立旻杨海军陈璞皎卢超华东师范大学资源与环境科学学院地理信息科学教育部重点实验室上海200062 清华大学化学系北京100084

采集上海市城区和郊区2个典型站位的大气颗粒物样品，以二氯甲烷作萃取溶剂，采用索氏抽提法萃取分离吸附在颗粒物表面的稳定自由基，并利用电子自旋共振波谱技术（ ESR）分析测定其种类和浓度。结果表明，测试样品的波谱特征表现为显... 详细信息

采集上海市城区和郊区2个典型站位的大气颗粒物样品，以二氯甲烷作萃取溶剂，采用索氏抽提法萃取分离吸附在颗粒物表面的稳定自由基，并利用电子自旋共振波谱技术（ ESR）分析测定其种类和浓度。结果表明，测试样品的波谱特征表现为显著的三重信号峰，且g因子值均为2.0027～2.0047，通过与醌类物质的碱性饱和溶液ESR图谱比对，可以推断颗粒物表面至少吸附一种邻位半醌自由基。同时，通过锰标定量的方式估算了闵行和普陀2个采样点颗粒物样品表面的半醌自由基浓度，闵行采样点TSP、PM10和PM2．5表面半醌自由基的平均浓度分别为5.02×10^5、5.54×10^5、9.43×10^5 g^-1，而普陀采样点的平均浓度分别为2.02×10^5、3.50×10^5、7.16×10^5 g^-1。

关键词：人体健康大气颗粒物半醌自由基测定方法

上海城市大气颗粒物表面半醌自由基的污染特征初步探究

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上海城市大气颗粒物表面半醌自由基的污染特征初步探究

作者：卢超华东师范大学

学位级别：硕士

随着我国将PM25纳入环境空气质量新标准,大气颗粒物因其与人类健康的密切关系而倍受关注。环境毒理学研究表明,城市大气环境中的自由由基是心血管、衰老、肿瘤等疾病的潜在致病源,而自由由基的氧化损伤又是大气颗粒物致病的重要机制。... 详细信息

随着我国将PM25纳入环境空气质量新标准,大气颗粒物因其与人类健康的密切关系而倍受关注。环境毒理学研究表明,城市大气环境中的自由由基是心血管、衰老、肿瘤等疾病的潜在致病源,而自由由基的氧化损伤又是大气颗粒物致病的重要机制。有关研究发现,颗粒物表面附着醌类/半醌类自由基,这些低浓度的稳定自由基容易通过呼吸系统进入人体肺部,并和氧发生反应,生成活性氧自由基(ROS),产生一系列的有害反应,进而损害人体的内脏器官和免疫系统的形态功能。因而,在人口密集的城市地区,研究大气颗粒物中半醌自由基的时空分布特征和累积、迁移规律十分必要。同时,也为相关部门有效控制大气颗粒物中自由基的释放量提供技术参考,对改善和净化城市生活环境,保护城市居民身体健康具有重要意义。本文选取华东师范大学普陀校区和闵行校区两个典型区域设立大气颗粒物采样点,在探讨大气颗粒物***10和PM2.5浓度的时空分布特征及影响因素的基础上,以二氯甲烷作为萃取溶剂,采用索氏抽提法萃取分离吸附在颗粒物表面的稳定半醌自由基,并利用电子自旋共振波谱技术(ESR)分析测定其种类和浓度,进而探讨半醌自由基浓度的时空变化和粒径分布规律。最后,利用美国EPA人体暴露风险评价模型,对大气颗粒物表面的半醌自由基进行健康风险评价。主要获得以下结论： (1)颗粒物浓度在不同粒径上呈现TSP>PM10>PM2.5的变化规律;不同区域的浓度表现为闵行>普陀;季节变化上：秋、冬季最高,春季次之,夏季最低;颗粒物浓度与温度呈负相关,与湿度呈正相关,与降水呈负相关。 (2)半醌自由基浓度的空间分布特征表现为：闵行>普陀;季节变化表现为夏秋季低于冬春季,其中春季最高,夏季最低;半醌自由基在不同粒径颗粒物上的分布呈现PM2.5>PM10>TSP的变化规律;半醌自由基浓度与光照强度负相关,与光化学反应的活跃程度有关。 (3)手—口掇入是人群最主要的暴露途径并存在健康风险;闵行采样点3种暴露途径的半醌自由基的暴露量和风险商均高于普陀采样点;在季节特征上表现为春季和冬季半醌自由基的暴露量和风险商最高,夏季最低。

关键词：健康风险大气颗粒物半醌自由基污染特征城市

四氯邻苯二酚与叠氮钠的协同毒性的分子机理:两种叠氮基-O-半醌自由基和一种独特的缩环产物的检测和鉴定

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四氯邻苯二酚与叠氮钠的协同毒性的分子机理:两种叠氮基-O-半醌自...

半醌自由基金属配合物——一种新型的分子材料

中国化学会第29届学术年会

作者：黄春华朱本占中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室

＜正＞我们最近已经报道了在细菌模型中叠氮钠能以协同的形式显著提高四氯邻苯二酚所致的细胞毒性。但是,其潜在的化学机理并不清楚。在本研究中,我们确定了叠氮钠与四氯邻苯二酚的主产物是独特的缩环产物2-（氯氰亚乙基）-5-氨基-4-氯-... 详细信息

＜正＞我们最近已经报道了在细菌模型中叠氮钠能以协同的形式显著提高四氯邻苯二酚所致的细胞毒性。但是,其潜在的化学机理并不清楚。在本研究中,我们确定了叠氮钠与四氯邻苯二酚的主产物是独特的缩环产物2-（氯氰亚乙基）-5-氨基-4-氯-3（2H）-呋喃酮（CACF）。利用ESR,HPLC,FTICR/MS和N15-末端取代的叠氮钠,我们检测到并表征了两个主要的自由基中间体,它们是叠氮基取代的多氯-O-半醌自由基。基于这些数据,我们提出了叠氮钠与四氯邻苯二酚反应的新型分子机制:N3-会首先进攻由四氯邻苯二酚自动氧化生

关键词：四氯邻苯二酚叠氮钠半醌自由基电子顺磁共振协同毒性

来源： cnki会议评论

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化学通报 2000年第3期63卷 27-31页

作者：张雷廖代正姜宗慧申泮文南开大学化学系天津300071

介绍了半醌自由基的结构特点、配位形式、配合物的合成方法、磁性及其影响因素、价态互变和自旋转换以及它的应用前景。

关键词：半醌自由基磁性价态互变金属配合物分子材料

可见光/石墨相氮化碳/溴化氧铋/过二硫酸盐体系高效降解活性蓝19的增强效应及路径

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环境工程学报 2023年第1期17卷 59-70页

作者：李嘉炜李孟张一博张倩武汉理工大学土木工程与建筑学院武汉430070

为探究光催化降解蒽醌染料活性蓝19(RB19)过程中蒽醌的光敏特性对去除率的影响,以石墨相氮化碳/溴化氧铋(g-C3N4/BiOBr)为光催化材料,引入光照(vis)与过二硫酸盐(PS),构成协同催化氧化体系,考察光激发产物半醌自由基(Q-·)的形成及其参... 详细信息

为探究光催化降解蒽醌染料活性蓝19(RB19)过程中蒽醌的光敏特性对去除率的影响,以石墨相氮化碳/溴化氧铋(g-C3N4/BiOBr)为光催化材料,引入光照(vis)与过二硫酸盐(PS),构成协同催化氧化体系,考察光激发产物半醌自由基(Q-·)的形成及其参与、增强体系氧化能力的作用机制,采用单因素(材料投加量、初始pH、活性蓝19初始质量浓度、过硫酸盐投加量、光照强度)分析方法,探究Q-·增强效应的影响,使用降解动力学方法及LC/MS评估降解后废水的毒性。结果表明:Q-·的形成不仅加速了过硫酸盐的活化过程,Q-·与氢醌(H2Q)、醌(Q)形成的循环作用也强化了材料的光催化效应,在模拟太阳光照射下(300 W),催化剂用量为0.1 g·L^(-1)和PS投加量为400 mg·L^(-1)时,Q-·引发的长链式自由基反应使该体系在80 min内对40 mg·L^(-1)的RB19的降解率可达到100%;反应条件对催化效果影响的大小顺序为材料投加量>初始pH>RB19初始质量浓度>过硫酸盐投加量>光照强度;Q-·中间体的形成有效提高了体系内自由基的含量,是反应后废水毒性显著降低的主要原因。由此可知,体系内Q-·所引发的自降解自循环、长链式自由基效应是实现RB19高效降解的主要因素。本研究结果可为开发蒽醌类染料废水处理技术的开发及实际应用提供参考。

关键词：可见光/石墨相氮化碳/溴化氧铋/过二硫酸盐高级氧化半醌自由基蒽醌染料活性蓝19 光催化