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半导体复合材料光催化还原CO_(2)的研究进展

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硅酸盐学报 2022年第7期50卷 2024-2055页

作者：姜海洋刘慧玲辽宁工程技术大学理学院辽宁阜新123000 吉林大学理论化学研究所长春130021

光催化还原CO_(2)是实现碳循环的一种绿色的、环保的能源转化方式,该方法可以有效的将CO_(2)气体转化为可再生燃料,缓解能源危机和全球变暖问题。综述了半导体复合材料光催化还原CO为可再生碳氢燃料的研究进展,介绍了光催化还原CO_(2)... 详细信息

光催化还原CO_(2)是实现碳循环的一种绿色的、环保的能源转化方式,该方法可以有效的将CO_(2)气体转化为可再生燃料,缓解能源危机和全球变暖问题。综述了半导体复合材料光催化还原CO为可再生碳氢燃料的研究进展,介绍了光催化还原CO_(2)的反应条件和光催化机理,并对已报道的不同类型半导体复合光催化材料进行分类,如“单一半导体型”、“金属/非金属掺杂半导体型”、“半导体复合型”和“碳材料–半导体复合型”。评述了各种半导体复合光催化材料的优缺点及其光催化性能的影响因素。在此基础上,进一步展望了半导体复合光催化材料催化还原CO_(2)的发展前景。

关键词：光催化还原二氧化碳碳循环可再生燃料光催化机理半导体复合材料

半导体复合材料光电化学生物传感器的构建及对生物分子检测的研究

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半导体复合材料光电化学生物传感器的构建及对生物分子检测的研究

作者：孙兵山东农业大学

学位级别：硕士

光电化学生物分析是基于光电化学过程和化学/生物识别过程建立起来的一种新的分析方法。在电化学(电子传递和界面反应)和光电转换(能量转换)两个过程的基础上，利用被分析物对生物识别过程的影响所产生的光电流的变化，建立起光电响应... 详细信息

光电化学生物分析是基于光电化学过程和化学/生物识别过程建立起来的一种新的分析方法。在电化学(电子传递和界面反应)和光电转换(能量转换)两个过程的基础上，利用被分析物对生物识别过程的影响所产生的光电流的变化，建立起光电响应变化与被分析物之间的定量关系。该方法以光作为激发信号，以光电流作为检测信号，具有灵敏度高、响应快速、设备简单、易微型化等优点，在生物分析中有着广泛的潜在应用价值。光电化学生物传感器在功能结构上分为光电转换单元和生物识别单元两部分，其中前者主要在于选择具有优良光电化学活性和稳定性的光电活性物种来构建光电转换层，后者主要在于通过不同的分析传感策略来实现对目标物的检测。光电化学生物分析通过与纳米材料的制备及复合、免疫分析体系的构建、生物功能分子的应用等方面的结合，进一步拓宽其应用范围。本文研究了基于WO3、CdS、Bi2S3等半导体及其复合材料构建的多级电荷分离体系的光电化学性能，并结合直接氧化还原、分子识别与结合、酶催化等方法，构建了不同类型的光电化学传感器，用于半胱氨酸、吲哚-3-乙酸(IAA)、J亚群禽白血病病毒(ALVs-J)等的光电化学分析。主要分为以下四部分：(1)通过溶胶-凝胶法和改进的Hammers法分别制备了氧化钨和氧化石墨烯，然后以ITO导电玻璃电极为工作电极，经循环伏安法还原沉积石墨烯、氧化钨修饰、热处理和原卟啉修饰，构建了以石墨烯/氧化钨/原卟啉(RGO/WO3/PPIX)三元复合体系为光电活性材料的修饰电极。利用石墨烯优秀的电子传递性质和卟啉较高的光吸收、快速电子注入能力及其与氧化钨的能级匹配关系，实现电荷的有效分离和电子传递，使得光电化学响应增强。以0.1mol/L pH7.0的磷酸缓冲溶液为电解质体系，在氙灯光源照射下(λ=380nm)，选择电位为+0.3V，以直接氧化电解质溶液中的半胱氨酸为信号产生策略，实现了对半胱氨酸的快速灵敏检测。该方法对半胱氨酸检测的线性范围为0.1–100μmol/L，检测限可以达到25nmol/L，并具有较高的灵敏度、较好的重现性和稳定性。(2)通过溶剂热法在还原的氧化石墨烯(RGO)表面原位生长CdS纳米晶，并以巯基丙酸(MPA)为稳定剂和表面修饰剂对CdS纳米晶进行表面调控和修饰，制备了金字塔状CdS纳米晶负载RGO片层的MPA-CdS/RGO纳米复合材料。利用RGO的快速电子传输能力促进CdS纳米晶的电荷分离和电子传递，提高其光电化学性能。以MPA为桥联媒介，将IAA抗体修饰到MPA-CdS/RGO表面，结合抗体与IAA之间的免疫识别反应与基于分子识别产生位阻效应而导致的光电流抑制策略，实现对IAA的快速、灵敏、特异性定量分析。该方法对IAA分析在0.1–1000ng/mL的浓度范围内有较好的线性关系，检测限为0.05ng/mL，具有较好的选择性、较高的灵敏度和稳定性，并可用于实际样品的检测。(3)通过混合溶剂热法无模板制备了形貌均匀、直径为20–50nm、长度为100–150nm的Bi2S3纳米棒，所制备的纳米棒具有较好的光电化学性能。然后经Bi2S3纳米棒在ITO电极表面滴涂、以壳聚糖为媒介的一抗固定、ALVs-J与抗体的特异性结合和碱性磷酸脂酶(ALP)功能化纳米金标记的二抗的修饰等过程，制备出了一种新型光电化学免疫生物传感器，用于ALVs-J的快速灵敏检测。在优化条件下，固定在电极上的ALP可以催化溶液中的抗坏血酸磷酸酯，原位产生抗坏血酸(AA)作为电子供体。利用光电流随AA产生量的增多而增加，从而建立起了光电流变化与ALVs-J浓度的对数在一定范围内的定量关系。该生物传感器对ALVs-J检测的线性范围为102.14–103.65TCID50/mL，检测限为102.08TCID50/mL，从而实现对ALVs-J的快速、灵敏、高选择性检测。(4)通过混合溶剂热法制备了不同W掺杂Bi2S3复合材料，并对其形貌、晶体结构、电子能态、光电化学性能等进行了研究。随初始W/Bi摩尔比增大，Bi2S3晶体结构没有明显改变，晶体尺寸沿轴向和径向逐渐增大，形貌由棒状逐渐变为中空管状。相应的光电流响应发生先增加后减小的变化;当初始W/Bi=1/2时，光电流有最大值。以最优W-Bi2S3修饰ITO电极，并在其表面电化学聚合聚3-噻吩硼酸(PTBA)，构建了PTBA/W-Bi2S3电极，利用W-Bi2S3和PTBA的能级匹配关系实现光电响应的增强。利用硼酸基与ALVs-J表面糖残基之间的结合，将ALVs-J、ALP功能化纳米金标记的巯基苯硼酸修饰到电极上，通过原位催化产生AA使光电流增加的方法，建立了对ALVs-J的光电化学检测。其检测的线性范围为102.08–104.02TCID50/mL，检测限为101.94TCID50/m

关键词：光电化学生物传感器石墨烯基复合材料半导体复合材料免疫分析分子识别

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半导体复合材料在光电化学生物分析中的应用

半导体复合材料在光电化学生物分析中的应用

作者：姜心远南京大学

学位级别：硕士

光电化学生物检测是近些年来新出现并迅速发展的起来的一种生物分析方法。其检测原理是基于在光照下目标分子与识别元件之间特异性的生物识别作用而导致电信号发生了变化。因其相比于电致化学发光背景信号低,有着仪器简单、易微型化、... 详细信息

光电化学生物检测是近些年来新出现并迅速发展的起来的一种生物分析方法。其检测原理是基于在光照下目标分子与识别元件之间特异性的生物识别作用而导致电信号发生了变化。因其相比于电致化学发光背景信号低,有着仪器简单、易微型化、廉价等优点,且在未来生物检测中有着巨大潜力,因此吸引了越来越多的关注并取得了巨大的进步。半导体纳米粒子由于量子尺寸效应、表面效应等的存在,具有特殊的光电化学性质,因此广泛地应用于光电化学生物检测体系之中。但一些常用的半导体量子点如CdS量子点对生物分子存在毒性。因此,寻找新型的绿色的可应用于光电检测的半导体材料是非常有必要的。本文研究了新型的半导体复合材料并利用该材料成功构建了酶生物传感检测体系,发展了光电生物检测的进一步开发与应用,也为未来构建光电化学生物检测体系提供了新的思路。第一章绪论中,我们系统归纳了 PEC生物检测领域的发展,并且对其机制做详细的阐述。其中第一部分我们对目前采用的光敏材料做了分类介绍;第二部分详细介绍了该PEC方法在生物检测中的应用;第三部分描述了本文的选题思路和创新点。第二章报道了半导体CuInS2的复合材料在酶光电生物检测中的应用。我们合成并制备了基于CuInS2/NiO/ITO分层结构的光电极,并通过静电吸附层层组装的方式结合了肌氨酸氧化酶,从而制备出酶电极。在该检测体系中,由于制备的对O2敏感的光阴极电极与消耗O2的SOx酶促反应两者存在着O2的竞争,从而导致阴极光电流抑制现象。基于这种肌氨酸调控的O2浓度机制,我们实现了新型的对肌氨酸检测有特异性的光阴极酶传感器。第三章报道了 BiOI修饰的氮参杂的石墨烯水凝胶的制备以及在PEC中的应用。BiOI是一种新型的对生物无毒的半导体材料,并且由于其无毒性,优异的光电性质而受到科研工作者的广泛研究。而石墨烯水凝胶相比于传统石墨烯有着更大的比表面积,更优良的物理性质,因此通过BiOI与石墨烯水凝胶的结合,我们得到了新型的可用于PEC生物检测的半导体材料,并将其用于肌氨酸的酶检测体系中,验证了该方案的可行性。

关键词：光电化学生物分析半导体复合材料酶阴极光电流

基于半导体复合材料新型光电化学免疫传感器的构建及分析应用

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基于半导体复合材料新型光电化学免疫传感器的构建及分析应用

作者：朱玲福州大学

学位级别：硕士

光电化学（PEC）免疫传感是一种将PEC传感与免疫分析相结合的新型检测技术,近年来在分析领域发挥着重要作用。尽管该领域已取得很大进展,但开发高效灵敏的PEC免疫传感器仍具有重要意义。性能优异的光电信号转导材料和高效的信号放大策... 详细信息

光电化学（PEC）免疫传感是一种将PEC传感与免疫分析相结合的新型检测技术,近年来在分析领域发挥着重要作用。尽管该领域已取得很大进展,但开发高效灵敏的PEC免疫传感器仍具有重要意义。性能优异的光电信号转导材料和高效的信号放大策略是提升PEC免疫传感器分析性能的关键。因此,本文将光电响应良好的半导体复合材料与新型信号放大策略（离子交换和光敏压力传感策略）相结合,构建了几种新型的PEC免疫传感器,用于灵敏检测前列腺特异性抗原（PSA）。具体研究内容如下:第一章:首先介绍了PEC免疫传感器的基本原理,接着研究了半导体复合材料在PEC免疫传感领域的应用,之后结合实例对当前的PEC免疫传感策略进行总结分析,最后针对实际应用的需求提出了本文的研究目的和主要研究内容。第二章:基于Ag+与ZnO@CdS复合材料发生离子交换反应原位生成异质结的信号放大策略,设计了一种新型的PEC免疫分析方法用于灵敏检测PSA。通过夹心免疫反应引入的银纳米粒子（Ag NPs）在酸的作用下可释放出大量Ag+,Ag+转移至光电传感界面后将取代Cd S中的Cd2+。产物Ag2S可与Zn O@Cd S复合材料完美匹配形成异质结,从而明显提升光电流。该PEC免疫分析方法对PSA线性响应的浓度区间是0.05-50 ng/mL,检测限为18 pg/mL。第三章:为了提高检测灵敏度,本章提出双离子交换的概念,构建了一种新型的PEC免疫传感平台用于定量分析PSA。通过酸解夹心免疫复合物的信号标签Cu O NPs释放出Cu2+,Cu2+转移至光电传感界面后将与Cd S@Ni S复合材料发生双离子交换反应置换出Cd2+和Ni2+。生成的CuxS（x=1,2）阻碍了界面电子的转移,导致光电流显著降低。该PEC免疫传感平台对PSA线性响应的浓度区间是0.01-50 ng/mL,检测限为2.9 pg/mL。第四章:为了开发新型的检测模式,简化传感装置,本章以气压为信号转导模式,利用柔性光敏压力传感器与数字万用表（DMM）构建了一种便携式免疫传感装置。柔性光敏压力传感器对光和压力都有响应,光-压协同作用更利于其信号放大。免疫反应催化底物产生的气体作用于LED（365 nm）光照下的传感器时,响应信号明显增强,由DMM进行记录即可实现定量检测PSA。该便携式免疫传感装置对PSA的线性分析范围是0.02-50 ng/mL,检测限为12.6 pg/mL。

关键词：光电化学免疫传感器半导体复合材料前列腺特异性抗原

碳量子点修饰半导体复合材料的制备及可见光下处理偶氮染料废水的研究

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碳量子点修饰半导体复合材料的制备及可见光下处理偶氮染料废水的...

作者：黄长友江苏大学

学位级别：硕士

偶氮染料是当今种类最多、使用最广泛的一类染料。但是在生产和应用过程中,高达10%-15%的染料未经处理就被排放到环境中,对人类的生活和健康造成了巨大威胁。因此,排放前对其进行无害化处理是目前控制偶氮染料废水污染的最好方法。目前... 详细信息

偶氮染料是当今种类最多、使用最广泛的一类染料。但是在生产和应用过程中,高达10%-15%的染料未经处理就被排放到环境中,对人类的生活和健康造成了巨大威胁。因此,排放前对其进行无害化处理是目前控制偶氮染料废水污染的最好方法。目前,传统的处理偶氮染料废水的方法效果不佳,在处理偶氮染料污染的同时,可能会造成更为严重的环境危机(例如活性泥法,在厌氧条件下可能会生成对人类危害更大的芳香胺类物质)。因此,人们迫切需要寻找一种高效、清洁、可持续的方法来解决偶氮染料废水问题。在这种背景下,半导体光催化技术走进了人们的视野。然而光生电子-空穴对分离不彻底、电子和空穴复合率高等缺点在一定程度上限制了单一半导体光光催化剂的活性。为了解决上述问题,该工作选用一种新型的纳米碳材料(碳量子点)来修饰半导体光催化剂,希望能够大幅度的提升其对偶氮染料(甲基橙)的光催化降解活性。具体研究内容如下:(1)CQDs/ZnFeO复合材料是通过一种简单的超声波辅助法制备的。各种表征结果显示:ZnFeO微球被低对比度的碳量子点层包覆,形成了一种核壳结构。为了研究CQDs/Zn FeO复合材料的光催化性能,我们以制备的复合材料为催化剂进行了光催化降解亚甲基蓝的研究,结果表明:当碳量子点的负载量为20%(质量分数)时,CQDs/ZnFeO复合材料的光催化性能最优,大约是纯Zn FeO样品的5.9倍。基于固体紫外-可见吸收、荧光、阻抗等分析结果,我们提出了光催化活性提高的可能机理。(2)通过一步水热法合成了一种新型的碳量子点修饰InS微球光催化剂,与纯InS相比,该催化剂表现出优异的偶氮染料降解活性(120 mim内可以实现对甲基橙近90%的光催化降解)。通过大量的实验和表征,我们发现:碳量子点修饰InS微球光催化剂具有优异的光催化活性的主要原因是碳量子点的上转换荧光功能和优异的电子转移能力。基于捕获实验、电子顺磁共振分析、紫外-可见吸收和理论计算可以确定·O2-和h+是光催化过程中的主要活性物种,进而提出了可能的光催化降解机理。(3)该部分工作主要研究CQDs/Bi4O5I2复合材料在可见光下降解偶氮染料甲基橙的性能。为了更好的突出碳量子点修饰半导体光催化剂用于光催化降解偶氮染料废水的优势,我们选取并制备最具代表性的Bi2S3/Bi4O5I2复合材料与

关键词：碳量子点半导体复合材料偶氮染料废水处理工艺

基于TiO_(2)半导体复合材料在降解废水中四环素的应用综述

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化工设计通讯 2023年第9期49卷 173-175页

作者：党铭铭潘佳峰周亮星田雁飞郭永艳湖南有色金属职业技术学院湖南株洲412000

目前抗生素已经成为一种新型的有机污染物。一方面难以通过环境自净作用对其进行消解而造成自然生态的严重污染;另一方面严重危害其他动植物的健康。其中四环素的使用量位居世界第二,在我国位居榜首。基于此,对TiO_(2)半导体复合催化剂... 详细信息

目前抗生素已经成为一种新型的有机污染物。一方面难以通过环境自净作用对其进行消解而造成自然生态的严重污染;另一方面严重危害其他动植物的健康。其中四环素的使用量位居世界第二,在我国位居榜首。基于此,对TiO_(2)半导体复合催化剂在降解废水中四环素方面的应用研究进行了综述,以期为后续相关研究提供参考依据。

关键词：二氧化钛半导体复合材料降解四环素