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碳/半导体复合光催化材料的制备与光催化性能增强

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碳/半导体复合光催化材料的制备与光催化性能增强

第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会

作者：余家国向全军马婷婷李覃武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室

近年来,人们一直在努力地探索多种改性手段来提高半导体光催化材料的光催化效率。半导体复合作为目前最有效的改性技术之一受到广大研究者的关注。我们采用纳米碳材料复合半导体来提高系统的电荷分离效果,进而改进半导体的光催化活性。... 详细信息

近年来,人们一直在努力地探索多种改性手段来提高半导体光催化材料的光催化效率。半导体复合作为目前最有效的改性技术之一受到广大研究者的关注。我们采用纳米碳材料复合半导体来提高系统的电荷分离效果,进而改进半导体的光催化活性。首先,以硫酸钛(Ti(SO))为前驱物,多壁碳纳米管(MWCNTs)为复合载体,通过一步水热法制备出低纳米管含量(0-0.5wt%)的CNTs/TiO复合材料,CNTs表面被介孔TiO包覆。实验表明,适量的CNTs(<0.1wt%)能促进光生电子-空穴对的分离,降低

关键词：半导体复合光催化材料纳米碳材料电荷分离效果

来源： cnki会议评论

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铋系半导体光催化剂的光催化性能调控

化学进展 2014年第1期26卷 30-40页

作者：段芳张琴魏取福施冬健陈明清江南大学化学与材料工程学院食品胶体与生物技术教育部重点实验室无锡214122 江南大学生态纺织教育部重点实验室无锡214122

铋系光催化剂具有良好的光催化性能,由于其Bi6s和O2p的轨道杂化,提高了价带的位置,从而减小了禁带宽度,使得铋系光催化剂在可见光范围内具有明显的吸收,已成为近年来光催化领域研究的热点。铋系光催化剂在可见光区的光催化活性虽然比传... 详细信息

铋系光催化剂具有良好的光催化性能,由于其Bi6s和O2p的轨道杂化,提高了价带的位置,从而减小了禁带宽度,使得铋系光催化剂在可见光范围内具有明显的吸收,已成为近年来光催化领域研究的热点。铋系光催化剂在可见光区的光催化活性虽然比传统的TiO2有明显的提高,但其量子效率不高,光生电子-空穴容易结合,对可见光的吸收有限等问题,使其离实际应用仍存在较大的距离。因此,必须采取合适的措施来提高铋系催化剂的光生载流子速率,抑制光生电子-空穴复合,增强对可见光的吸收。本文主要综述了近年来在铋系半导体光催化剂光催化性能调控方面的最新研究进展,重点就铋系半导体光催化剂的形貌控制、特殊晶面暴露、贵金属沉积、离子掺杂、非金属掺杂、半导体复合等方面进行分析和总结,并对铋系半导体光催化剂的发展方向进行展望。

关键词：铋系光催化剂形貌结构半导体复合性能调控

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钛酸亚铁材料的研究现状

无机盐工业 2022年第1期54卷 12-17,33页

作者：王晓欢李胜浩史志铭王俊新巴雅尔刘亮内蒙古工业大学材料科学与工程学院呼和浩特010051

钛酸亚铁是典型钛铁矿钛酸盐,其自身属性预示着钛酸亚铁具有丰富的物理化学性能。总结了目前钛酸亚铁的制备方法、改性方法以及性能的研究现状,并分析了目前研究中存在的不足,如改性手段较少,作为锂离子电池负极材料在高倍率下容量衰减... 详细信息

钛酸亚铁是典型钛铁矿钛酸盐,其自身属性预示着钛酸亚铁具有丰富的物理化学性能。总结了目前钛酸亚铁的制备方法、改性方法以及性能的研究现状,并分析了目前研究中存在的不足,如改性手段较少,作为锂离子电池负极材料在高倍率下容量衰减严重。未来可以通过改变制备工艺或者离子掺杂等手段调控钛酸亚铁的微观结构,进而提升其物理化学性能,为今后钛酸亚铁的性能研究和应用提供一定参考。

关键词：钛酸亚铁半导体复合磁性光催化锂离子电池

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高稳定性Mn:ZnO/MnO纳米复合光催化剂的制备及光催化特性

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光子学报 2023年

作者：柏明辉刘苋张秋平宋曼黎健鸿孙翼飞余飞袁欢苏元捷徐明西南民族大学电子信息学院信息材料四川省高校重点实验室电子科技大学电子科学与工程学院电子薄膜与集成器件国家重点实验室

采用修饰的高分子网络凝胶法成功制备了Mn2O3复合Mn掺杂ZnO纳米复合光催化剂(Mn:ZnO/Mn2O3)，并基于模拟太阳光照射下罗丹明B(RhB)及亚甲基蓝(MB)染料的光降解研究了催化剂光催化降解有机染料的特性。X射线衍射，扫描电子显微镜及BET比... 详细信息

采用修饰的高分子网络凝胶法成功制备了Mn2O3复合Mn掺杂ZnO纳米复合光催化剂(Mn:ZnO/Mn2O3)，并基于模拟太阳光照射下罗丹明B(RhB)及亚甲基蓝(MB)染料的光降解研究了催化剂光催化降解有机染料的特性。X射线衍射，扫描电子显微镜及BET比表面积测试结果显示，微量(0.1 mol%)Mn掺杂再复合微量(0.2 mol%)Mn2O3后，Mn:ZnO/Mn2O3的颗粒尺寸减小且分散性提高，有效比表面积增大。紫外-可见光吸收光谱表明，相对于纯ZnO,Mn:ZnO/Mn2O3在可见光区域的光吸收能力明显提高。光致发光光谱表明微量Mn掺杂和微量Mn2O3复合促进了光生电子-空穴对的分离。结合X射线光电子能谱，发现可见光吸收能力和光生电子-空穴对分离率的提高源于催化剂表面氧空位的增加以及Mn:ZnO和Mn2O3之间形成的Ⅱ型异质结结构。因此，Mn:ZnO/Mn2O3对RhB的降解展现出稳定且优越的光催化活性。然而，由于Mn2O3的带隙(Eg≈1.4 eV)过窄，其价带位置高于羟基自由基(·OH)的氧化还原电位，因此光生空穴的氧化电势过低，无法生成氧化能力更强的·OH，这导致Mn2O3复合ZnO光催化剂(ZnO/Mn2O3)对RhB和MB的光降解效率降低。此外，Mn:ZnO/Mn2O3对RhB和MB展现出选择性光降解行为，即对容易降解的MB的光降解效率明显降低。这种选择性光催化特性归因于光催化反应过程中活性物种之间的差异性以及催化剂零电荷点和初始染料溶液的pH值之间的关系。

关键词：纳米光催化剂离子掺杂半导体复合 Ⅱ型异质结高分子网络凝胶法

g-C_(3)N_(4)光催化材料改性研究进展

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应用化工 2022年第5期51卷 1423-1428页

作者：杨帅飞刘博刘志军黄爱玉冉良涛苏碧云西安石油大学化学化工学院陕西西安710065 长庆油田分公司第二采油厂采油工艺研究所甘肃庆阳745100 陕西延长石油延安能源化工有限责任公司陕西延安727599

针对石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))比表面积小、光生载流子复合快和可见光利用效率低等缺点,阐述了g-C_(3)N_(4)的改性方法,包括形貌调整、离子掺杂、半导体复合,旨在增大比表面积,加快电子-空穴对的分离,拓宽可见光响应范围;同时讨论了... 详细信息

针对石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))比表面积小、光生载流子复合快和可见光利用效率低等缺点,阐述了g-C_(3)N_(4)的改性方法,包括形貌调整、离子掺杂、半导体复合,旨在增大比表面积,加快电子-空穴对的分离,拓宽可见光响应范围;同时讨论了相应的改性方法对光催化性能的影响,从而达到提高光催化性能的目的;对g-C_(3)N_(4)的未来发展趋势进行了展望。

关键词：石墨相氮化碳光催化形貌调整离子掺杂半导体复合

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TiO2基复合光催化剂的制备及其光催化产氢性能研究

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TiO2基复合光催化剂的制备及其光催化产氢性能研究

作者：陈帆南昌大学

学位级别：硕士

随着工业的迅猛发展和化石燃料的大量开采和使用,导致环境污染和能源短缺等问题变得日益严重。如何避免环境污染,寻找绿色、可持续发展的新能源成为研究者亟待解决的问题。近些年,随着光催化技术的不断发展,各种高效的半导体光催化剂被... 详细信息

随着工业的迅猛发展和化石燃料的大量开采和使用,导致环境污染和能源短缺等问题变得日益严重。如何避免环境污染,寻找绿色、可持续发展的新能源成为研究者亟待解决的问题。近些年,随着光催化技术的不断发展,各种高效的半导体光催化剂被广泛应用于有机污染物的降解和分解水制氢等方面的研究。二氧化钛(Ti O)作为有前途的光催化剂之一,由于其优良的稳定性,低成本,无毒等特性,已被广泛应用于光催化制氢。然而,较宽的带隙(Eg=3.2e V)导致Ti O对可见光的利用率受限,快速的电子-空穴对的复合导致Ti O量子效率较低,这些因素限制了Ti O的进一步的应用。本论文针对上述问题采用两种不同的改性方法以提高其催化性能,分别制备了Ni-Ti O/Cd S和Ti O/g-CN/Ni O复合光催化剂。通过XRD、SEM、XPS和DRS等表征手段对复合光催化剂的组成、形貌等进行表征分析,以三乙醇胺为牺牲试剂通过产氢实验来考察复合光催化剂的光催化性能。最后对复合催化剂光催化降解制药废水协同产氢的工艺进行了研究。1、采用简单的溶胶-凝胶法制备了镍掺杂的Ti O(Ni-Ti O)。为了进一步提高光催化性能,通过水热法将Cd S修饰到Ni-Ti O复合材料来制备Ni-Ti O/Cd S复合材料。探究在可见光下复合催化剂的产氢效果,考察了Ni掺杂量、Cd S复合量、催化剂用量、牺牲试剂体积分数、循环使用次数对Ni-Ti O/Cd S光催化剂活性的影响。实验结果表明,制备的Ni-Ti O/Cd S光催化剂具有高的光催化性能,产氢速率可达3796μmol·g·h。光催化性能提升的主要原因是Ni掺杂可以降低Ti O的禁带宽度,拓展光响应范围,其次Cd S的复合能有效地抑制光生电子和空穴的复合,提高了光催化性能。2、采用溶胶-凝胶法制备了Ti O,高温煅烧三聚氰胺得到g-CN,用水热法将Ti O与g-CN复合得到Ti O/g-CN,采用浸渍法将Ni O负载到Ti O/g-CN复合材料上进一步提高其光催化性能,制备了Ti O/g-CN/Ni O复合光催化剂。并研究了在可见光下复合催化剂的产氢效果。此外,还系统的研究了g-CN复合量、Ni O负载量、催化剂用量、牺牲试剂体积分数、循环使用次数对Ti O/g-CN/Ni O光催化剂活性的影响。实验结果表明:制备的Ti O/g-CN/Ni O光催化剂具有大表面积,显示出了较高的光催化活性和稳定性,产氢速率高达4843μmol·g·h。光催化性能提升的主要原因是g-CN和Ni O的复合可以形成异质结,增加比表面积,增强对光的吸收,显著提高光生电子-空穴对的分离效率。3、选用最优复合催化剂Ti O/g-CN/Ni O对制药废水进行光催化降解协同产氢实验。通过单因素实验及响应面实验得出制药废水产氢降解的最佳工艺条件为:催化剂用量为0.05g、溶液初始p H值为7.96、稀释倍数浓度为3倍时,Ti O/g-CN/Ni O的产氢速率为1364.16μmol·g·h,COD降解率为47.52%。

关键词： TiO2 镍掺杂半导体复合光催化产氢降解

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改性二氧化钛的制备及其光催化降解氨氮研究

改性二氧化钛的制备及其光催化降解氨氮研究

作者：刘凯华东交通大学

学位级别：硕士

随着社会的快速发展,环境问题也愈加突出。其中,氨氮的污染问题较为严重,氨氮在水中大量存在导致水体富营养化,破坏生态系统,造成动植物死亡,严重危害水环境安全和人体健康,因此污水中氨氮的达标排放成为了一个亟待解决的问题。而光催... 详细信息

随着社会的快速发展,环境问题也愈加突出。其中,氨氮的污染问题较为严重,氨氮在水中大量存在导致水体富营养化,破坏生态系统,造成动植物死亡,严重危害水环境安全和人体健康,因此污水中氨氮的达标排放成为了一个亟待解决的问题。而光催化氧化技术相比于其他水处理技术具有高效、氧化性强、降解彻底等优点,利用光催化氧化技术去除水中氨氮有望取得良好的效果,所以对于光催化剂的制备以及光催化过程中影响因素等问题都值得深入探究。论文主要研究结果如下:(1)利用水热处理和半导体复合的方式制备出经水热处理的TiO以及负载AgO的TiO,对催化剂进行XRD,XPS,FTIR,TEM,UV-vis DRS,BET,PL等表征分析;对不同催化剂进行性能研究,结合反应动力学和正交法探究不同影响因素对于模拟氨氮废水中氨氮去除率的影响,包括初始p H值,光照时长,水热处理时间,掺杂比,催化剂投加量,氨氮初始浓度,共存离子等;探究催化剂的稳定性和以实际氨氮废水为待处理废水时的性能。(2)通过表征分析发现水热处理会破坏TiO的结晶度,导致其比表面积下降。TiO表面羟基官能团,光响应范围,平均孔径和总孔体积均增加,催化剂光子吸收能力和催化剂活性提高。负载AgO的TiO中的Ag都是以AgO的形式存在,且均匀附着在TiO的表面。负载改性使得催化剂在紫外光区和可见光区都有较强的光吸收能力,构成的异质结会增强催化剂电子空穴分离能力。(3)通过实验发现水热处理TiO最优水热时间为6 h,反应5h后氨氮的去除率为43.32%。正交试验中各单因素的主次关系为:初始p H>催化剂投加量>初始浓度>水热时间>光照时长,最优组合为:光照时长6 h,p H=10,水热时间12 h,初始浓度100 mg/L,催化剂投加量1.0 g/L,氨氮去除率为44.86%。结合反应动力学可知p H=10时反应速率常数k值为1.439×10·min,是p H=6.67时反应速率常数k值的近36倍。共存离子中Cl对于氨氮的去除在实验浓度范围内无影响,SO,CO,HCO对于氨氮的去除起抑制作用,其中HCO的抑制现象最明显,催化效果相比于不外加阴离子下降52%。在光催化反应去除氨氮的过程中h、·O和·OH依次起到降解作用,其中h其主要作用,贡献比为58%。(4)通过实验发现半导体复合TiO掺杂比为5%时催化效果最好,去除率达到78.76%。正交试验中各单因素的影响大小为:初始p H值>掺杂比>催化剂投加量>反应时间>初始浓度,其中初始p H值为最大影响单因素,结合动力学分析可知在p H=12时,反应速率常数为4.951×10·min,为不调p H值时的约62倍。通过单因素试验和正交试验确定最佳实验条件为光照时长5 h,p H=12,掺杂比5%,氨氮初始浓度75 mg/L,催化剂投加量0.75 g/L,去除率达到81.33%,反应速率常数k值为5.112×10·min。在浓度范围为0 mmol/L～5.0 mmol/L时,Cl对于氨氮的去除率无影响;SO和CO对于氨氮的去除都存在抑制作用,其中CO的抑制效果更强。当CO浓度为5.0 mmol/L时,去除率相比于不外加CO下降了38%。在体系中起降解作用的自由基主要是·OH、h和·O,其中·OH贡献比为58%。复合催化剂循环四次之后氨氮去除率由78.76%下降为70.95%。以实际水体中氨氮为待去除目标时,反应5 h后氨氮的去除率为66.56%,相比于模拟水样下降12.20%。

关键词：二氧化钛氨氮光催化氧化银半导体复合

g-C3N4基光阳极的制备及光电催化协同芬顿降解抗生素废水研究

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g-C3N4基光阳极的制备及光电催化协同芬顿降解抗生素废水研究

作者：张芳辽宁科技大学

学位级别：硕士

近年来,由于过度使用抗生素,水体污染日益严重,在世界各地的水环境中都检测到了抗生素的存在,对人体健康造成严重危害,基于此,开发高效、绿色环保、经济且无毒、操作简便的处理抗生素废水的方法迫在眉睫。高级氧化处理技术种类繁多,然... 详细信息

近年来,由于过度使用抗生素,水体污染日益严重,在世界各地的水环境中都检测到了抗生素的存在,对人体健康造成严重危害,基于此,开发高效、绿色环保、经济且无毒、操作简便的处理抗生素废水的方法迫在眉睫。高级氧化处理技术种类繁多,然而单一的光催化等技术存在抗生素废水降解不彻底等问题。因此,为了高效去除废水中抗生素类污染物,将光电催化与芬顿催化氧化结合使用受到研究学者们的重视。而石墨相氮化碳因其具有低成本、制备简单、化学性质稳定且无毒等优点被广泛应用于光催化领域。然而,未经改性的氮化碳仍面临着光生载流子易复合、可见光吸收不理想等问题。因此,本论文从改善氮化碳光生载流子易复合的角度出发,通过能带匹配制备两种不同异质结复合光催化材料FeO/g-CN和Ni FeO/g-CN,并利用电泳沉积将两种复合材料组装到具有多孔结构的石墨毡表面,构建具有吸附富集、光电催化协同芬顿催化氧化为一体的功能集成化的g-CN基石墨毡光阳极材料,并对两种典型的抗生素类污染物:四环素和诺氟沙星进行协同高效降解。主要研究内容和结论如下:（1）采用煅烧结合水热的方法制备了FeO/g-CN复合光催化材料,再通过电泳沉积将FCN复合材料固定在石墨毡表面,制成FCN/GF复合光阳极材料,通过一系列的表征手段对复合材料进行表征。以四环素（TC）为目标污染物,探究不同因素对吸附-光电自芬顿协同体系降解TC的影响规律,结果表明,在吸附协同光电自芬顿体系中,6wt%FCN/GF复合光电极材料在p H=3,外加偏压为1.4V时对TC的降解表现出最佳的催化活性,在180min时达到91%,且表现出良好的稳定性,其反应动力学常数是纯g-CN光电极的2.5倍,是光催化、光电催化和电芬顿的7.16倍、2.37倍和1.82倍,表明吸附-光电自芬顿体系之间具有良好的协同作用,这种优异催化活性主要归因于:一方面,石墨毡良好的吸附性能对光电自芬顿降解TC起到关键作用;另一方面,FeO的引入增强了g-CN可见光响应范围,抑制光生电子-空穴的复合,且在外加电场的作用下,进一步促进光生电子的转移,同时光生电子可促进芬顿反应中Fe/Fe之间的氧化还原循环过程,同时将溶液中的溶解氧转化为HO,形成协同体系内HO的自循环,进而诱发·OH,达到高效降解TC的目的。（2）采用简单水热以及浸渍结合固化过程制备了Ni FeO/g-CN复合光催化材料,并将NFO/CN电泳沉积到石墨毡表面,制成NFO/CN/GF复合光阳极材料。通过对复合材料的表征分析以及探究不同影响因素在吸附协同光电自芬顿体系中降解诺氟沙星（NOR）的催化效果,分析催化材料的结构形貌与协同降解之间的影响规律。结果表明,Ni FeO的引入提高了g-CN可见光吸收能力,加快光生载流子分离和迁移速率,减小光生电子传输阻力,且增强吸附-光电自芬顿协同体系的催化活性。当负载量为15%的NFO/CN/GF在180min内对诺氟沙星的降解效率达到85%,其降解效率均优于光催化和光电催化,并通过自由基捕获等测试说明吸附-光电自芬顿协同催化产生·OH、·O、h等大量活性物种,其中·OH在NOR降解过程中起主要作用,实现对HO的高效利用,提高对诺氟沙星的催化降解活性。

关键词：水处理光电芬顿协同催化 g-C3N4 半导体复合

基于纳米氧化锌复合光催化剂的构筑及其性能研究

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基于纳米氧化锌复合光催化剂的构筑及其性能研究

作者：薛晓祥淮阴工学院

学位级别：硕士

近些年来,科学技术以及工业化进程的加快,能源稀缺以及环境污染问题已经严重影响到了我们的日常生活,受到了国内研究学者的广泛关注。我国的能源动力主要是煤炭,但煤炭的开采率逐年下降,无法正常满足我国的能源需求,另外化石能源的燃烧... 详细信息

近些年来,科学技术以及工业化进程的加快,能源稀缺以及环境污染问题已经严重影响到了我们的日常生活,受到了国内研究学者的广泛关注。我国的能源动力主要是煤炭,但煤炭的开采率逐年下降,无法正常满足我国的能源需求,另外化石能源的燃烧有害污染物也随之产生以及工厂废水的排放对土壤、水源和空气造成了不可估量的污染,使得我们赖以生存的生态环境受到了极大威胁,因此解决能源及环境问题是目前国内的重大挑战。光催化氧化技术作用机理是半导体吸收光后,部分光生电子和空穴迁移到材料表面生成具有强氧化性的羟基自由基和超氧自由基,进而氧化污染物。因光催化技术反应条件温和、无二次污染、价格低廉且高效稳定等优点受到了国内外学者广泛的关注。光催化技术中最重要的一个环节就是光催化材料的选取与制备,ZnO因其具有较高的量子效率、稳定且无毒成为了目前研究最为广泛的光催化材料之一,具有很好的研究价值和应用前景。本文主要围绕纳米ZnO展开论述,通过对纳米ZnO改性,半导体复合制备出高效且稳定的光催化剂,考察复合催化剂的制备影响因素,模拟有机废水环境进行光催化降解,探索最佳的降解条件并测试催化剂的稳定性,围绕以上内容,主要开展了以下几个方面的工作:(1)采用水热反应法制备ZnO,并通过XRD和SEM表征对ZnO的微观结构进行分析,确定了所合成的ZnO的晶型为六方纤锌矿结构,且多为棒状,均匀性良好。在ZnO的合成基础上,以乙二醇为还原剂利用溶剂热法对ZnO进行溶剂热处理,从而在ZnO的表面引入氧空位,并探索反应温度对所合成的光催化剂的影响,通过UV-Vis DRS、EPR、电化学测试等探索最佳的反应温度,并和单纯ZnO作比较,研究氧空位的引入对ZnO光催化性能的改变。通过光催化降解实验得出在反应温度为160℃时经乙二醇改性所合成的ZnO氧空位最多,并且其光催化性能最佳。(2)在ZnO的合成基础上,通过简单的溶液洗涤法将Ce O负载到ZnO的表面构筑异质结光催化剂Ce O/ZnO,同时Ce O的引入也在催化剂的表面引入了氧空位。探究Ce O负载量的不同对ZnO光催化降解活性的影响,经实验得知:Ce O/ZnO复合光催化剂相比于单纯ZnO和Ce O催化效果明显提升,并且随着Ce O负载量的增加,复合催化剂的光催化效率先增大后减小。Ce/Zn-2光催化效率最高,在可见光及全光谱光照下降解Rh B的效率分别可以达到47%和86%。由此可以说明适量Ce O的引入可以明显提高ZnO催化剂的催化效果。另外在复合材料的合成基础上,对复合材料进行硫化处理,并以其作为光催化剂进行光解水产氢实验,测试催化剂的产氢性能,比较不同硫化复合材料的产氢性能差异。

关键词：氧化锌光催化半导体复合氧空位光生电荷行为