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碱金属-硫二次电池正负极材料的优化探索

碱金属-硫二次电池正负极材料的优化探索

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作者：李佩容苏州大学

学位级别：硕士

室温碱金属-硫二次电池(包括锂硫电池和钠硫电池)是极具有竞争力的下一代电池体系。其中,S正极材料的理论容量高达1672 mAh g,被认为是一种理想的正极材料。Li、Na、K三种碱金属的理论容量分别高达3861 mAh g、1166 mAh g和685 mAh g,... 详细信息

室温碱金属-硫二次电池(包括锂硫电池和钠硫电池)是极具有竞争力的下一代电池体系。其中,S正极材料的理论容量高达1672 mAh g,被认为是一种理想的正极材料。Li、Na、K三种碱金属的理论容量分别高达3861 mAh g、1166 mAh g和685 mAh g,被认为是几种最理想的负极材料。虽然碱金属-硫二次电池具有上述性能优势,但是目前其研究还面临着一些挑战。这些挑战主要是来自于充放电过程中产生的多硫化物中间产物所引起的穿梭效应,以及负极碱金属在循环过程中不均匀沉积导致的安全问题。因此,本论文通过设计硫正极和碱金属负极,分别在单电极(正极或负极)的研究中取得了一定成果。然后将设计好的碱金属负极与包括硫正极在内的不同正极材料进行配对,进一步证明了我们策略的可实用性。具体研究内容如下:在第一个工作中,我们发现金属铜与硫之间具有极强的化学相互作用。将泡沫铜投入含有碱金属多硫化物的水相或非水相溶液中,泡沫铜均会自发与多硫化物发生反应,并在泡沫铜表面生成形貌可控的硫化亚铜(CuS)纳米片,从而将硫固定在泡沫铜表面,从源头上解决了穿梭效应。我们将泡沫铜分别用作锂硫电池和钠硫电池正极的固硫载体,提出了化学键固硫的新概念。最终在锂硫电池中获得了可循环1000次以上,容量高达1200 mAh g的等价硫正极材料;在钠硫电池中获得了可循环400次以上,容量高达400 mAh g的等价硫正极材料。为硫正极固硫提供了一种普适的方法。在第二个工作中,我们为碱金属负极(Li、Na和K)的稳定沉积循环提出了一种普适且直接的策略。通过在碱金属负极表面覆盖一层商业碳纸,碱金属在碳酸酯类电解液和醚类电解液中的沉积/氧化过电势和循环稳定性就会得到显著优化。当电流密度高达5 mA cm时,碳纸保护的金属锂负极可实现000圈的超长循环,碳纸保护的金属钠可实现200圈的超长循环,碳纸保护的金属钾可实现000圈的超长循环。除此之外,我们将碳纸保护的金属锂与钛酸锂(LTO)电极材料配对,将碳纸保护的金属钠分别与磷酸钒钠(NVP)正极材料和上文提到的等价硫正极配对,均获得了更优异的全电池循环性能。

关键词：碱金属硫电池化学键固硫等价硫正极材料碱金属负极保护碳纸添加层

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