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应用化工 2024年第6期53卷 1416-1420页

作者：霍金向高宝红李雯浩宇贺斌梁斌刘鸣瑜陈旭华河北工业大学电子信息工程学院天津300130 河北省微电子超精密加工材料与技术协同创新中心天津300130 河北省微电子专用材料与器件工程研究中心天津300130

从三个方面对化学机械抛光(CMP)过程中摩擦与化学行为的研究进行了综述,其主要分为:关于抛光液中化学组分影响晶圆摩擦润滑状态的实验研究、CMP过程中抛光液组分与晶圆表面材料反应的分子动力学和反应力场分子动力学模拟研究、同时考虑... 详细信息

从三个方面对化学机械抛光(CMP)过程中摩擦与化学行为的研究进行了综述,其主要分为:关于抛光液中化学组分影响晶圆摩擦润滑状态的实验研究、CMP过程中抛光液组分与晶圆表面材料反应的分子动力学和反应力场分子动力学模拟研究、同时考虑摩擦润滑与化学反应的CMP材料去除速率模型。针对CMP过程中机械与化学协同作用的机理研究尚不明确,考虑机械摩擦与化学反应协同作用是未来完善CMP理论框架的重要研究方向之一。

关键词：化学机械抛光化学机械协同摩擦化学摩擦系数分子动力学

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单晶GaN电芬顿化学机械抛光加工机理研究

单晶GaN电芬顿化学机械抛光加工机理研究

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作者：卓志佳广东工业大学

学位级别：硕士

单晶氮化镓(Gallium nitride,GaN)作为第三代半导体在禁带宽度、热导率、抗辐射能力、击穿电场以及电子饱和速率等方面显得更加优秀,被广泛应用于5G通信、高亮LED、雷达、无人驾驶、高频无线技术等领域。GaN的表面质量越高,其在微电子... 详细信息

单晶氮化镓(Gallium nitride,GaN)作为第三代半导体在禁带宽度、热导率、抗辐射能力、击穿电场以及电子饱和速率等方面显得更加优秀,被广泛应用于5G通信、高亮LED、雷达、无人驾驶、高频无线技术等领域。GaN的表面质量越高,其在微电子领域的应用潜力越大,为满足实际需要,要求GaN晶片表面超光滑、无划痕、无缺陷和无亚表面损伤。GaN晶片硬度高,脆性大,化学性质稳定,加工难度极高,从而研究高效率、高质量的GaN表面平坦化加工方法是国内外关注的热点。因此,本文针对GaN晶片抛光提出一种通过电芬顿法控制化学反应速率的化学机械抛光方法,实现化学增强、反应可控、高效率、高质量多种优势相结合。首先,在电芬顿环境下研究了单晶GaN晶片的摩擦磨损性能,优选对GaN化学作用的最佳电芬顿体系,研究不同电芬顿参数(不同介质、HO、阴极材料、阴极电位、固相催化剂以及p H)对GaN磨损过程的影响规律,掌握电芬顿反应对GaN的化学作用机理。结果表明:摩擦系数(Coefficient of friction,COF)变化趋势与磨损截面相结合可以很好地反映浆液对GaN的氧化腐蚀特性,GaN在氧化性高的电芬顿介质中更容易被去除。5 wt%是实现电芬顿介质氧化单晶GaN的最佳HO初始质量分数,而过低初始质量分数的HO导致电芬顿的效率过低,不具有较好的氧化性,过高的HO初始质量分数导致了大比例的副反应,降低了电芬顿的效率,而且电芬顿过程中HO的再生速率远低于消耗速率,电芬顿反应过程中定时或者定量补充HO能有效提高浆液氧化性。具有多孔纤维结构、比表面积大、吸附氧分子能力强的石墨毡更适合做电芬顿的阴极材料。过低的阴极电位未能发挥电芬顿的最佳效率,而过高的阴极电位会产生析氢反应,导致p H升高,加快HO的分解,降低电芬顿效率,而且阴极电位可以实时控制电芬顿效率,进而控制化学反应的强弱。电离能力较强的铁碳催化剂更适合电芬顿体系,液体的通电还能控制铁碳催化剂电离Fe的速率,最佳的铁碳催化剂质量分数为3 wt%,过多的铁碳催化剂会导致p H上升,造成Fe沉淀,沉淀物包裹在催化剂表面时会降低催化活性,不利于电芬顿连续高效运行。酸性条件下的电芬顿的介质氧化性远高于弱酸性条件,这是因为低的酸碱度不仅可以有效使得固相催化剂电离出Fe,还可以缓解Fe、Fe形成沉淀,减小芬顿反应衰减的可能性,同时也可以防止HO快速分解。优化后发现,在5 wt%初始质量分数HO、每隔5 min补充5 wt%HO、阴极材料采用石墨毡、-0.5 V阴极电位、3 wt%Fe-C催化剂、p H2的条件下电芬顿可以产生更多的·OH,发挥最强的化学反应作用。接着,在优选的电芬顿条件基础上对单晶GaN晶片进行化学机械抛光(Chemical Mechanical Polishing,CMP),研究了抛光工艺参数(磨料种类、磨料浓度、抛光压力、抛光盘转速和工件盘转速)对电芬顿化学机械抛光的影响规律。以表面粗糙度Ra和表面形貌为目标函数,通过单因素实验优选不同工艺参数。结果表明:磨料的硬度以及分散稳定性直接影响了抛光液的性能,提高磨料浓度可以改善表面质量。抛光压力直接关系到了去除效率,但过高的抛光压力会使磨料过深地嵌入GaN表面,GaN表面十分容易产生划痕。提高抛光盘转速和工件盘转速可以提高抛光效率,更快地改善表面质量。优化得到的最佳工艺参数为:磨料为100 nm金刚石,磨料浓度为10 wt%,抛光压力为40 k Pa,工件盘转速为200 rpm,抛光盘转速为120 rpm。在最佳工艺条件下得到的GaN表面粗糙度Ra为1.3 nm。最后,探究单晶GaN电芬顿化学机械抛光材料去除机理。对摩擦磨损实验(电解质组、HO组、芬顿组和电芬顿组)的COF变化,磨损情况、能谱分析进行对比分析,发现在磨损过程中,GaN的氧化腐蚀程度会影响磨损接触状态,探究了单晶GaN材料的电芬顿化学机械协同机制。在化学机械抛光实验(无化学组、芬顿组、电芬顿组)中,对三组抛光实验结果进行时间追踪,分析晶片形貌和表面粗糙度变化规律。发现强氧化性的电芬顿不仅能帮助CMP快速去除晶片表面的损伤层,同时还能使抛光更加高效地获得高表面质量,还建立了单晶GaN材料的电芬顿化学机械抛光材料去除行为模型。考虑了晶片材料性质、抛光垫特性、磨料种类、磨料浓度、抛光相对速度、抛光压力、电芬顿效率(HO浓度、催化剂浓度、阴极电位)等因素对电芬顿化学机械抛光的影响,对Preston方程进行修正,提出了电芬顿化学机械抛光材料去除率模型。

关键词：单晶GaN 化学机械抛光电芬顿反应摩擦磨损化学机械协同

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光催化纳米切割石墨烯高质量边缘形成机制

光催化纳米切割石墨烯高质量边缘形成机制

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作者：刘涛沈阳工业大学

学位级别：硕士

石墨烯作为新型二维纳米材料,具有出色的物化特性,被认为是替代硅成为下一代半导体的理想材料。然而,由于石墨烯的带隙为零,其在半导体领域的应用受到了很大的限制。为了克服这一问题,采用纳米探针切割石墨烯,加工成一定宽度的纳米带,... 详细信息

石墨烯作为新型二维纳米材料,具有出色的物化特性,被认为是替代硅成为下一代半导体的理想材料。然而,由于石墨烯的带隙为零,其在半导体领域的应用受到了很大的限制。为了克服这一问题,采用纳米探针切割石墨烯,加工成一定宽度的纳米带,便可以打开石墨烯的带隙。尽管目前已经出现了多种石墨烯加工方法,如纳米粒子刻蚀法、能量束加工法、掩膜光刻法以及AFM机械划切法等,但是这些方法都难以获得高质量的边缘结构。为了解决这一问题,本课题以AFM机械划切为基础,利用光催化辅助的方式切割石墨烯。通过分子动力学方法研究探针切割石墨烯的划切过程,从原子角度揭示纳米探针划切单层石墨烯切割边缘的结构演变机制,并且对划切过的石墨烯薄膜进行光催化氧化反应研究。主要研究内容如下:(1)通过Lammps建立纳米探针划切单层石墨烯薄膜的试验模型。分析不同划切深度、划切速度等参数对划切力、划切边缘形貌和原子等效应力的影响规律。模拟结果表明:随着划切深度的增加,石墨烯边缘变形程度增大,形成的划痕宽度增大,缺陷增多,探针受力增大。并且石墨烯边缘局部应力集中位置,会先出现裂纹破坏。划切速度对划切过程影响较小。因此,石墨烯塑性变形程度主要随划切深度的增加而增大。(2)通过原子力显微镜(AFM)对石墨烯薄膜进行划切试验。试验结果表明:探针下压载荷为2.7n N时,横向力(探针-石墨烯薄膜)约为1865n N,横向力(探针-硅基底)约为165n N。探针下压载荷为16.25n N时,横向力(探针-石墨烯薄膜)约为3588n N,横向力(探针-硅基底)约为567n N。说明随着下压载荷的增加,探针的横向力增大。并且划切过程中的探针横向力主要来自于探针与石墨烯之间的作用力。(3)通过光催化对石墨烯薄膜进行刻蚀试验,研究机械切割缺陷对石墨烯光催化氧化反应的促进作用。试验结果表明:能谱分析仪检测出了新的元素O,拉曼光谱在1350cm出现了石墨烯的典型缺陷峰。说明光催化氧化反应发生在石墨烯表面,而具有机械切割边缘的石墨烯更容易发生光催化氧化反应。

关键词：精密切割单层石墨烯分子动力学化学机械协同光催化

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光催化辅助切割石墨烯的分子动力学模拟

光催化辅助切割石墨烯的分子动力学模拟

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作者：韩晖沈阳工业大学

学位级别：硕士

石墨烯是一种六边形蜂巢结构的碳原子同素异形体,是目前自然界中唯一稳定存在的二维材料,集优异的力学、导电性及导热性等性能于一身,有希望代替单晶硅成为新一代的半导体材料,在众多领域都有可观的发展前景。目前,石墨烯实现半导体功... 详细信息

石墨烯是一种六边形蜂巢结构的碳原子同素异形体,是目前自然界中唯一稳定存在的二维材料,集优异的力学、导电性及导热性等性能于一身,有希望代替单晶硅成为新一代的半导体材料,在众多领域都有可观的发展前景。目前,石墨烯实现半导体功用最大的障碍是石墨烯的零带隙特征,这使得石墨烯在无特殊边缘和非复合材料情况下不具备半导体特征。为了改变这一特征,需要一种超精密的加工方法,使石墨烯边缘呈现特征性的扶手椅边缘或锯齿形边缘。目前已经有加工石墨烯的工艺技术,如光刻法、电子束加工法、AFM切割法等,但是这些加工方法存在精度低或者难以获得特定边缘等不足。为此,本课题以机械切割石墨烯为基础,提出光催化氧化技术辅助精密切割石墨烯的新方法。主要研究工作如下:(1)通过LAMMPS建立机械切割石墨烯的分子动力学模型。研究金刚石刀具沿不同边缘方向划切时石墨烯的边缘形貌及缺陷类型,分析石墨烯能量、划切力的变化规律。模拟结果显示,石墨烯机械切割存在明显的各向异性;沿着扶手椅型边缘方向切割时石墨烯边缘粗糙,易出现边缘开环碳链,系统能量较小,受力较小;沿着锯齿形边缘方向切割时石墨烯边缘较平滑,易出现边缘闭环碳链,系统能量较大,受力较大。(2)研究光催化化学氧化石墨烯的可行性和反应速度。通过对光催化反应的吉布斯自由能变计算,判断此化学反应能否在常温下自发进行,并计算化学反应的能量势垒。经热力学参数计算得出:在298K条件下,光催化氧化石墨烯反应的吉布斯自由能变为-1139.89 kJ/mol,其小于零代表反应在此条件下具有朝着正方向自发进行的可能性。经过光催化反应过渡态的计算得出:光催化起点的能量势垒最高,为115.46Kcal/mol,反应速度较慢。(3)研究机械切割缺陷对石墨烯光催化氧化反应的促进作用。根据机械划切石墨烯产生的边缘结构建立石墨烯边缘缺陷模型;利用光催化法进行模拟计算分析得出有缺陷的石墨烯反应能量势垒比规整边缘要低。无论是碳链还是SW缺陷均可以降低光催化反应的能量势垒,说明机械作用能够促进光催化化学反应的速率。

关键词：石墨烯光催化精密切割化学机械协同分子动力学模拟

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