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固体火箭技术 2016年第1期39卷 65-72页

作者：唐秋凡樊学忠李吉祯付小龙毕福强西安近代化学研究所西安710065

利用Gaussian 98计算软件,模拟了不同化学安定剂的安定机理,分析比较了二苯胺(DPA)、二苯脲(DPU)、N-甲基对硝基苯胺(MNA)吸收氮氧化物的反应活化能,以及它们在不同温度下热力学和动力学参数的变化。结果表明,标准温度下,3种化学安定剂... 详细信息

利用Gaussian 98计算软件,模拟了不同化学安定剂的安定机理,分析比较了二苯胺(DPA)、二苯脲(DPU)、N-甲基对硝基苯胺(MNA)吸收氮氧化物的反应活化能,以及它们在不同温度下热力学和动力学参数的变化。结果表明,标准温度下,3种化学安定剂安定作用由强到弱依次为MNA>DPA>DPU,且温度升高会抑制DPA对氮氧化物的吸收。因此,高温条件下,MNA和DPU更具有热力学优势。

关键词： Gaussian 98 化学安定剂过渡态理论活化能

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提高化学安定剂MNA抗偏析性和抗迁移性的新方法探索

提高化学安定剂MNA抗偏析性和抗迁移性的新方法探索

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作者：邹瑜陕西师范大学

学位级别：硕士

推进剂是火箭发动机的动力源,但是推进剂保存过程中,其中的硝酸酯易吸水或受热发生分解,分解的产物酸和NO2又会引起推进剂的自催化分解导致推进剂的各项性能下降并且严重时还看引发爆炸、燃烧等危险事故。因此,为了保证推进剂的性能也... 详细信息

推进剂是火箭发动机的动力源,但是推进剂保存过程中,其中的硝酸酯易吸水或受热发生分解,分解的产物酸和NO2又会引起推进剂的自催化分解导致推进剂的各项性能下降并且严重时还看引发爆炸、燃烧等危险事故。因此,为了保证推进剂的性能也为了防止危险事故的发生,研究者常在推进剂中加入一定量的化学安定剂,抑制释放出的酸和NO,减缓其发生自催化分解的速度。N-甲基-4-硝基苯胺(MNA)是火箭推进剂中的一种常用化学安定剂,但MNA在硝酸酯中存在明显的迁移性和偏析现象,导致推进剂药柱机械性能变差。因此本论文试图通过理论预估和合成新的MNA衍生物来提高其迁移性,增大MNA在硝酸酯中的溶解度。通过理论计算来预测MNA与一些化合物的结合能来判断它们是否可以形成共晶;在合成新的MNA衍生物方面,保持MNA中的对硝基苯胺基的结构不变,以对氟硝基苯、醇、甘氨酸以及烯丙基胺为原料改变氨基上所连的甲基的结构合成新的MNA衍生物。具体研究内容如下:(1)采用Gaussion09计算软件计算出MNA与一系列氨基酸类化合物以及一些典型的含能化合物的结合能来判断MNA与这些化合物之间的共晶可能性。经计算发现,MNA与氨基酸类化合物的结合能都小于其本身相互的结合能,因此,MNA与氨基酸类化合物难以形成共晶的结构;MNA与含能化合物的计算中发现MNA仅与NQ的结合能稍大于其本身之间的结合能,形成共晶的可能性较大,而与其它含能化合物很难形成共晶。(2)以不同烷基链的醇、甘氨酸和对氟硝基苯为原料,通过酯化反应及取代反应设计并合成了 N-烯丙基-4-硝基苯胺(1)、2-(4-硝基苯基氨基)乙酸甲酯(2)、2-(4-硝基苯基氨基)乙酸乙酯(3)、2-(4-硝基苯基氨基)乙酸异丙酯(4)、2-(4-硝基苯基氨基)乙酸正丁酯(5)、2-(4-硝基苯基氨基)乙酸仲丁酯(6)、2-(4-硝基苯基氨基)乙酸(7)、2-羟乙基-2-(4-硝基苯基氨基)乙酸乙酯(8)8种新型的MNA衍生物。合成过程简单,原料成本低,最终的产率和纯度较高。通过NMR、FT-IR、UV-Vis、质谱等技术对化合物1-8进行了结构表征,并用单晶X-射线衍射对化合物1-3的化学结构进行了进一步表征。(3)通过TG技术研究了新化合物的热稳定性。结果显示:化合物1-8的分解峰温均大于120 ℃,热稳定性较好,其中化合物3和5的分解峰温大于160 ℃,化合物7和8的分解峰温大于180 ℃,因此化合物1-8的热稳定性较好,且均好于MNA。(4)通过DSC技术评价了化合物1-8与固体推进剂(质量比1:1)主组分高氯酸铵(AP)、黑索金(RDX)、奥克托今(HMX)、1,1-二氨基-2,2-二硝基乙烯(FOX-7)和硝化纤维素(NC)的相容性,并与MNA进行了比较。数据表明,化合物1-8与推进剂组分的相容性相比与MNA均较好。(5)对化合物1和化合物3-6进行了为期两个月的迁移性评价,并在同等条件下与MNA进行了比较,测定含量分别为1%,1.5%和2%。通过迁移性距离发现,新型MNA衍生物的迁移距离均比同等含量下MNA的短,说明化合物1和化合物3-6的迁移性在MNA的基础上有较大幅度提升。(6)将含1%C2,0.3%Res的改性双基系(CMDB)固体推进剂的实验结果与1%C2,0.3%Res的改性双基系(CMDB)固体推进剂与新型MNA衍生物(质量比50:1)的共混物进行了对比。通过甲基紫实验和真空安定性(VST)实验检测了化合物1-6的安定性。由实验数据可知,化合物1因含有碳碳双键表现出较高化学活性,因此在甲基紫实验中呈现较差的安定性,其真空放气量也较常用的化学安定剂偏高;化合物2-6的甲基紫变色时间均有所延长,真空放气量也有明显降低,表现出了良好的安定性。(7)对化合物1-6和8都进行了 NO吸收实验,经观察可知,它们对NO都有一定程度的吸收,其中化合物1、2、4-6和8在吸收过程中物理状态发生明显改变,化合物3的物理状态改变并不十分明显,并通过红外对各化合物与其吸收NO之后的物质进行了对比。综上所述,本文合成的大部分新型MNA衍生物与各推进剂主组分的相容性好,热稳定性高,同时具有迁移性低和安定性好等优点,并且对NO2的吸收也比MNA效果明显。因此,新型MNA衍生物综合性能优于MNA,具有潜在的应用前景。

关键词：化学安定剂 MNA 抗偏析性抗迁移性

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双基系固体推进剂热安定性及安定机理研究进展

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火炸药学报 2015年第4期38卷 5-12页

作者：唐秋凡樊学忠李吉祯付小龙西安近代化学研究所陕西西安710065

从化学安定剂的结构、性能、应用及其作用机理等方面综述了化学安定剂在双基系固体推进剂热安定性中的作用及安定机理的研究进展,分析了近年来研究中存在的问题,包括缺乏化学安定剂本构关系的研究、化学安定剂安定机理研究不足、热安定... 详细信息

从化学安定剂的结构、性能、应用及其作用机理等方面综述了化学安定剂在双基系固体推进剂热安定性中的作用及安定机理的研究进展,分析了近年来研究中存在的问题,包括缺乏化学安定剂本构关系的研究、化学安定剂安定机理研究不足、热安定性检测手段有待改进等。提出了今后研究的重点主要是加强化学安定剂本构关系研究、深入研究安定剂作用机理和反应动力学、拓展新方法和新技术的应用等。附参考文献74篇。

关键词：双基系固体推进剂热安定性化学安定剂安定机理

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PNMA在HMX/Al-CMDB推进剂中的应用

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火炸药学报 2014年第6期37卷 62-64,69页

作者：刘所恩陈锦芳潘葆赵美玲宫慧心张国辉任晓斌山西北方兴安化学工业有限公司山西太原030008

采用传统的无溶剂法和螺压工艺制备了以N-甲基对硝基苯胺(PNMA)为含能化学安定剂的HMX/AlCMDB推进剂,研究了PNMA对推进剂的制备工艺、化学安定性、力学性能及能量特性的影响。结果表明,用PMNA部分或完全替代Ⅱ号中定剂(C2)后,甲基紫化... 详细信息

采用传统的无溶剂法和螺压工艺制备了以N-甲基对硝基苯胺(PNMA)为含能化学安定剂的HMX/AlCMDB推进剂,研究了PNMA对推进剂的制备工艺、化学安定性、力学性能及能量特性的影响。结果表明,用PMNA部分或完全替代Ⅱ号中定剂(C2)后,甲基紫化学安定性试验试纸变色时间大幅度增长,表明含PNMA的HMX/Al-CMDB推进剂的化学安定性显著提高,随着PNMA含量的增加,试纸变色所需时间增加。用PNMA替代C2后,推进剂的密度没有变化,爆热值增加52kJ/kg,能量有较大提高,对降低压强指数有利,但对推进剂力学性能以及制造工艺无不良影响。

关键词：复合改性双基推进剂 N-甲基对硝基苯胺(PNMA) 化学安定剂能量特性

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