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基底化学吸附对石墨烯机械裁剪性能的影响机制

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中国表面工程 2023年第5期36卷 179-189页

作者：冉迪郑鹏苑泽伟王宁沈阳工业大学机械工程学院沈阳110870 沈阳城市建设学院机械工程学院沈阳110167 沈阳工业大学工程实训中心沈阳110870

机械裁剪法是简单高效制备石墨烯纳米带的加工方法,目前对基底化学吸附如何影响石墨烯机械裁剪行为的认识尚有不足。为探究基底化学吸附对石墨烯机械裁剪性能的影响机制,基于ReaxFF反应力场和Verlet算法,采用反应分子动力学方法对Ni、Pt... 详细信息

机械裁剪法是简单高效制备石墨烯纳米带的加工方法,目前对基底化学吸附如何影响石墨烯机械裁剪行为的认识尚有不足。为探究基底化学吸附对石墨烯机械裁剪性能的影响机制,基于ReaxFF反应力场和Verlet算法,采用反应分子动力学方法对Ni、Pt、Cu金属基底上的石墨烯机械裁剪行为展开研究,根据纳米压痕和机械裁剪中探针与石墨烯(C_(T)-C_(G))、石墨烯层内(C_(G)-C_(G))、石墨烯与基底(C_(G)-M)间键合数量和键合强度的变化规律,分析基底化学吸附对键合性能和石墨烯机械裁剪行为的影响。结果表明:Ni、Pt、Cu基底对石墨烯的化学吸附能力依次减弱,强化学吸附作用增大了C_(G)-M键合强度,促进了C_(T)-C_(G)键合,削弱了C_(G)-C_(G)键合强度,降低了石墨烯的抗破损强度,Ni、Pt、Cu基底上的石墨烯抗破损强度分别为110.19、121.71、176.53 GPa。强化学吸附使石墨烯发生了大面积撕裂破损,弱化学吸附使石墨烯仅发生了部分碳链和碳原子的剥离。强化学吸附基底提高了石墨烯的机械裁剪效率,减小了机械裁剪深度,降低了探针下压载荷,提高了探针对石墨烯的摩擦力,提高了石墨烯的机械裁剪性能。基于反应分子动力学方法可深入探究基底化学吸附对石墨烯机械裁剪性能的影响规律及内在机理,研究结果可为不同化学吸附基底条件下高效、高精度石墨烯纳米带的机械裁剪提供理论依据。

关键词：金属基底化学吸附石墨烯机械裁剪分子动力学

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锂硫电池中的硫正极电催化认识

物理化学学报 2024年第2期40卷 45-57页

作者：汪涛董琴李存璞魏子栋重庆大学化学化工学院重庆400044 重庆大学锂电及新材料遂宁研究院四川遂宁629000

以单质硫为正极的锂硫电池表现出极高的放电比容量(1672 mAh·g^(-1)),是极具潜力的下一代二次动力电池。然而,充放电过程中溶解的高阶多硫化锂(Li_(2)S_(n),4≤n≤8)的穿梭效应,以及硫物种缓慢的氧化还原动力学过程是锂硫电池商业应用... 详细信息

以单质硫为正极的锂硫电池表现出极高的放电比容量(1672 mAh·g^(-1)),是极具潜力的下一代二次动力电池。然而,充放电过程中溶解的高阶多硫化锂(Li_(2)S_(n),4≤n≤8)的穿梭效应,以及硫物种缓慢的氧化还原动力学过程是锂硫电池商业应用前需要解决的关键问题。而电化学催化的引入是解决上述问题行之有效的策略。本文从电化学催化角度出发,重新讨论认识多硫化物的存在形式,并从吸附-催化、活性中间体两个方面,根据不同的反应机理、路径分析多硫化物转化机制,总结定量评价催化性能方法,以期为锂硫电池高效电催化剂的设计提供思路。

关键词：锂硫电池催化转化电催化化学吸附硫自由基

CO和CO_(2)在UO_(2)(111)表面吸附和解离的第一性原理和分子动力学研究

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稀有金属材料与工程 2024年第4期53卷 933-946页

作者：李俊炜贾维敏刘崇李沛尧李正操清华大学材料学院北京100084 西安高科技研究所陕西西安710025

基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算,在计算中加入Hubbard项进行校正,探究了CO和CO_(2)分子在UO_(2)(111)表面的吸附和解离,分析了不同构型下的静态和动态吸附机理,吸附位点包括顶位、空位、桥位。在静态计算中,探究了吸附过程中多... 详细信息

基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算,在计算中加入Hubbard项进行校正,探究了CO和CO_(2)分子在UO_(2)(111)表面的吸附和解离,分析了不同构型下的静态和动态吸附机理,吸附位点包括顶位、空位、桥位。在静态计算中,探究了吸附过程中多种吸附参数的变化,如吸附构型、吸附能、电荷转移等。利用第一性原理分子动力学(AIMD),探究了特定构型下CO_(2)分子的解离过程及差分电荷密度变化。结果表明,CO分子的吸附可分为2种类型:(1)自发吸附,包括化学和物理吸附;(2)非自发吸附。CO_(2)分子的吸附仅表现为自发吸附的化学吸附及非自发吸附,无物理吸附。CO和CO_(2)分子的最优吸附构型均为短桥位垂直(B-short-Ver)吸附。此外,0 K下CO_(2)分子在UO_(2)(111)表面的B-short-Ver和长桥位垂直吸附构型吸附后会自发解离。AIMD模拟结果表明,这2种构型在300 K下均发生解离。

关键词：二氧化铀化学吸附 DFT+U 桥位垂直

基于实验和密度泛函理论的NaHCO_(3)吸附SeO_(2)机理研究

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燃料化学学报（中英文） 2023年第2期51卷 236-243页

作者：李岩松邓双胡红云董璐黄永达邹潺吴诗勇华东理工大学能源化工系上海200237 中国环境科学研究院北京100012 华中科技大学煤燃烧国家重点实验室湖北武汉430074 宁夏大学煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室宁夏银川750021

本研究通过吸附实验探究了140−220℃下NaHCO_(3)对SeO_(2)的吸附性能,通过一系列表征解析了吸附后样品中硒的总量、价态和形态,结合密度泛函理论计算,探讨了NaHCO_(3)对SeO_(2)的吸附机理。结果表明,NaHCO_(3)对SeO_(2)的吸附性能随温... 详细信息

本研究通过吸附实验探究了140−220℃下NaHCO_(3)对SeO_(2)的吸附性能,通过一系列表征解析了吸附后样品中硒的总量、价态和形态,结合密度泛函理论计算,探讨了NaHCO_(3)对SeO_(2)的吸附机理。结果表明,NaHCO_(3)对SeO_(2)的吸附性能随温度的升高而增加,在吸附过程中同时发生NaHCO_(3)向Na_(2)CO_(3)的分解反应,分解后产生的Na_(2)CO_(3)吸附活性更强。SeO_(2)吸附过程属于SeO_(2)中Se原子与Na_(2)CO_(3)表面O原子成键的化学吸附,吸附产物以亚硒酸盐为主。

关键词： NaHCO_(3) SeO_(2) 密度泛函理论化学吸附

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二氧化碳直接空气捕集材料与技术研究进展

化工进展 2022年第3期41卷 1152-1162页

作者：宋珂琛崔希利邢华斌浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310027 浙江大学杭州国际科创中心浙江杭州311200

直接空气捕集(DAC)等新兴负碳排放技术是实现“双碳”目标的托底技术保障,近年来受到广泛关注。本文简要分析了直接空气碳捕集技术的特性,归纳总结了胺功能化无机材料和聚合物、金属氢氧化物和碳酸盐、多孔材料等痕量二氧化碳捕集性能,... 详细信息

直接空气捕集(DAC)等新兴负碳排放技术是实现“双碳”目标的托底技术保障,近年来受到广泛关注。本文简要分析了直接空气碳捕集技术的特性,归纳总结了胺功能化无机材料和聚合物、金属氢氧化物和碳酸盐、多孔材料等痕量二氧化碳捕集性能,初步分析了负载方式、载体结构等与吸附容量和动力学的关系。浅析了该领域发展面临的问题和机遇,从能耗和性能方面对捕集材料和技术的研发提出以下建议:相较于物理吸附材料,胺功能化材料和固体碱等化学吸附材料具有更好的应用前景;在工艺开发领域,可以借鉴其他低浓度气体深度脱除工艺的经验;另一方面,可以结合不同工艺优势,设计多种工艺耦合的流程;最后,在严峻的环境问题下,必须加快材料研发的步伐,未来的研究重点应集中在材料的设计和低能耗再生方式的开发上。

关键词：二氧化碳直接空气捕集物理吸附化学吸附

氢气在γ-U(100)/Mo表面吸附行为的第一性原理研究

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物理学报 2022年第22期71卷 230-241页

作者：李俊炜贾维敏吕沙沙魏雅璇李正操王金涛清华大学材料学院先进材料教育部重点实验室北京100084 西安高科技研究所西安710025 北京师范大学核科学与技术学院射线束技术教育部重点实验室北京100875

铀及铀合金贮存环境中的水分子与铀反应会产生氢气(H_(2)_(2)),进而对铀表面产生腐蚀作用.基于密度泛函理论,本文开展了H_(2)在钼(Mo)涂层γ-U(100)表面(U(100)/Mo)吸附行为的第一性原理研究,建立了γ-U(100)及U(100)/Mo表面模型,计算了... 详细信息

铀及铀合金贮存环境中的水分子与铀反应会产生氢气(H_(2)_(2)),进而对铀表面产生腐蚀作用.基于密度泛函理论,本文开展了H_(2)在钼(Mo)涂层γ-U(100)表面(U(100)/Mo)吸附行为的第一性原理研究,建立了γ-U(100)及U(100)/Mo表面模型,计算了H_(2)在不同吸附位点下的结构参数、吸附能、Bader电荷、表面功函数、电子态密度.研究结果表明, H_(2)在γ-U(100)和U(100)/Mo表面的吸附主要为物理吸附,在空位平行吸附构型下, H_(2)完全解离成两个H_(2)原子,化学吸附于基底表面. Bader电荷分布结果表明,此时净电荷的变化量大于物理吸附时对应的净电荷变化量. H_(2)在U(100)/Mo表面最稳定吸附构型下(H_(Mo)-Hor)的吸附能小于γ-U(100)表面最稳定吸附构型(H_(U)-Hor)的吸附能,相比于H_(2)在γ-U(100)表面的吸附, H_(2)在U(100)/Mo表面的吸附更稳定.本文为铀合金及其Mo涂层表面氢化腐蚀研究提供了理论依据,为未来开展铀合金表面抗腐蚀研究提供理论基础和实验技术支持.

关键词：铀合金第一性原理化学吸附涂层

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直接空气捕碳固体多孔材料的研究进展

化工进展 2023年第3期42卷 1471-1483页

作者：孔祥如张肖阳孙鹏翔崔琳董勇山东大学能源与动力工程学院燃煤污染物减排国家工程实验室环境热工技术教育部工程研究中心山东省能源碳减排技术与资源化利用重点实验室山东济南250061 山东大学环境科学与工程学院山东青岛266237

直接空气捕碳(DAC)技术属于一种负碳技术,作为碳捕集、存储和利用(CCUS)技术的有效补充,是助力实现“双碳”目标的重要技术之一。由于吸附能力强、再生能耗低、应用场景灵活以及结构可调性强,固体多孔材料在降低DAC经济成本和运行能耗... 详细信息

直接空气捕碳(DAC)技术属于一种负碳技术,作为碳捕集、存储和利用(CCUS)技术的有效补充,是助力实现“双碳”目标的重要技术之一。由于吸附能力强、再生能耗低、应用场景灵活以及结构可调性强,固体多孔材料在降低DAC经济成本和运行能耗方面具有不可替代的优势。本文从固体多孔材料的DAC原理出发,重点综述了包括沸石吸附剂、硅基吸附剂、炭基吸附剂、纳米氧化铝吸附剂、金属有机框架(MOF)材料吸附剂和多孔树脂材料吸附剂等DAC的研究现状,系统介绍和比较了固体多孔吸附材料的吸附容量、吸附选择性、水热稳定性、再生能耗以及循环稳定性方面的优缺点。本文着重分析了胺功能化改性和载体孔隙结构等因素对吸附CO_(2)性能的影响规律,对各类固体多孔材料在DAC应用中面临的挑战提出了具体的优化方向,并指出未来固体多孔吸附材料的设计开发应兼顾经济性和高效性,加快开展中试规模的DAC试验研究。

关键词：直接空气捕集 CO_(2)捕集物理吸附化学吸附固体多孔材料

一种高熵磷酸盐正极宿主实现高稳定性锂硫电池

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化学学报 2023年第5期81卷 496-501页

作者：赵振新姚一琨陈佳骏牛蓉王晓敏太原理工大学材料科学与工程学院太原030024

锂硫电池由于高能量密度和成本低等优势有望成为下一代高比能二次电池.然而中间产物多硫化物的穿梭效应以及滞后的反应动力学严重阻碍了其实际应用.本研究通过一步喷雾热解得到了一种高熵金属磷酸盐(HEPi)催化剂,将其应用于硫正极宿主. ... 详细信息

锂硫电池由于高能量密度和成本低等优势有望成为下一代高比能二次电池.然而中间产物多硫化物的穿梭效应以及滞后的反应动力学严重阻碍了其实际应用.本研究通过一步喷雾热解得到了一种高熵金属磷酸盐(HEPi)催化剂,将其应用于硫正极宿主. HEPi丰富的多孔结构不仅有利于实现硫的封装、限域,保证电解液的充分浸润,而且其对多硫化物的化学吸附有增强作用,同时能够加速多硫化物的快速转化,从而抑制多硫化物的穿梭效应,提高了硫的活性物质利用率.测试结果表明,组装的电池容量在0.1 C电流密度下能获得1477.3 mAh·g^(-1)的高放电容量.即使在2 C高的电流密度下,其容量仍能保持在782 mAh·g^(-1).本工作为高熵材料在锂硫电池中的应用提供了前景.

关键词：锂硫电池高熵材料催化作用化学吸附穿梭效应

钴取代多金属氧酸盐作为可溶性介质提升锂硫电池性能

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化学学报 2023年第6期81卷 620-626页

作者：李子奇刘力玮毛承晖周常楷夏旻祺沈桢郭月吴强王喜章杨立军胡征南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室南京210023

锂硫电池(LSB)因具有理论能量密度高、成本低及环境友好等特点,是前景光明的下一代高能量二次电池,目前面临着可溶性多硫化锂(Li_(2)S_(n),8≥n>2)的穿梭效应以及S_(8)↔Li_(2)S转化反应的极化效应等挑战性问题.以钴取代多金属氧酸盐(Cob... 详细信息

锂硫电池(LSB)因具有理论能量密度高、成本低及环境友好等特点,是前景光明的下一代高能量二次电池,目前面临着可溶性多硫化锂(Li_(2)S_(n),8≥n>2)的穿梭效应以及S_(8)↔Li_(2)S转化反应的极化效应等挑战性问题.以钴取代多金属氧酸盐(Cobalt-substituted polyoxometalates,Co-POMs)作为可溶性介质,通过化学吸附使可溶性多硫化锂“固化”,通过催化作用促进S_(8)↔Li2S的转化反应,有效抑制了穿梭与极化效应,从而提升了LSB性能.添加Co-POMs的LSB在2A·g^(-1)下循环400圈后仍具有565mAh·g^(-1)的比容量,库伦效率接近100%,在5 A·g^(-1)的倍率测试下展现出518 mAh·g^(-1)的放电比容量,优于添加了四丁基铵-POMs的LSB,远优于没添加可溶性介质的LSB.本研究提供了一种利用兼具吸附和催化功能的量子点可溶性介质提升LSB性能的新策略.

关键词：锂硫电池可溶性介质钴取代多金属氧酸盐化学吸附催化转化