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基于Eu-IDA动态配位的响应性强韧弹性体与湿度刺激可控变形材料

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基于Eu-IDA动态配位的响应性强韧弹性体与湿度刺激可控变形材料

作者：尹启彦宁波大学

学位级别：硕士

随着科技的进步和社会的发展,人们对于材料提出了更多更高的要求,尤其是在可穿戴柔性电子器件、软体驱动器、生物医用等尖端前沿领域,材料的革命与创新往往决定了这些领域的发展进度与应用前景。对于高分子材料而言,如何在满足材料本身... 详细信息

随着科技的进步和社会的发展,人们对于材料提出了更多更高的要求,尤其是在可穿戴柔性电子器件、软体驱动器、生物医用等尖端前沿领域,材料的革命与创新往往决定了这些领域的发展进度与应用前景。对于高分子材料而言,如何在满足材料本身力学性能的同时实现材料的智能化并创新性地开发材料的新型成型加工工艺,这两方面是亟需解决的难题。本文在聚合物网络中引入多重响应性动态配位交联,实现了对高分子材料力学性能的调控与智能化;利用动态配位的多响应性,实现了对高分子薄膜三维自成形方式的调控。本文第一部分采用丙烯酸、2-甲基-2-丙烯酸-2-(2-甲氧基乙氧基)乙酯、甲基丙烯酸缩水甘油酯等丙烯酸类单体聚合并接枝改性后混入金属离子形成双金属离子交联的互穿双网络结构强韧弹性体。基于研究两种金属离子在两重不同网络中所贡献的作用,发现可以通过调节金属离子在聚合物网络中的比例实现对材料宏观力学性能的调控,其韧性范围在5 J/cm到15 J/cm之间。此外,由于金属/配体动态配位的存在,实现了弹性体材料的室温下自修复,5天可达到90%的自修复效率,高温下的快速热修复,仅10分钟可达到96%的修复效率。通过荧光发射强度将力学性能、光学性能、自修复性能相关联,综合性地实现了高分子材料的增强增韧、自修复与响应性。本文第二部分以共价交联的聚乙烯醇网络以及金属-配体动态配位交联的丙烯酸与亚氨基二乙酸(IDA)改性甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚形成的非共价网络形成互穿双网络结构高分子薄膜,以Eu-IDA动态配位的多刺激响应性为基础,一方面,通过平面内Fe图案化方法构筑了薄膜平面内的结构性能非均匀性,实现了湿度诱导的高分子薄膜卷曲、螺旋、扭转等变形并考察了Fe浓度、环境湿度对变形程度及变形动力学的影响,实现了长卷曲变形的“开”/“闭”状态的可逆性;另一方面,通过厚度方向的水分扩散,构筑了厚度方向的结构性能梯度,并借助于激光共聚焦等研究,实现了非均匀性与薄膜表面屈曲变形的同步发生。此外,基于厚度梯度的Fe扩散方法,同样构筑了厚度方向的非均匀性,并设计制备了软体机器人——柔性抓手。该抓手能可逆抓取自身重量26倍以上的物体,且抓取速率可通过Fe浓度调控。综上,本文以金属/配体动态配位为核心,为高分子材料的高性能化、刺激响应性及智能成形提供了新的策略与思路,有望在新型智能材料领域有所应用。

关键词：智能高分子动态配位强韧弹性体自修复自成形

多巴胺和Fe^(3+)动态配位的研究和应用进展

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橡塑技术与装备 2019年第2期45卷 53-57页

作者：刘学通杨琨青岛科技大学高分子科学与工程学院山东青岛266042 天津科技大学化工与材料学院天津300457

Fe^(3+)与多巴胺之间的配位作用与贻贝足丝高强度、高延展性性能有关。将多巴胺改性到聚合物分子链上,加入Fe^(3+)之后,通过改变pH值,可以形成各种特殊功能的聚合物材料。本文综述了多巴胺和Fe3+的配位作用在自修复、传感器、抗污损涂... 详细信息

Fe^(3+)与多巴胺之间的配位作用与贻贝足丝高强度、高延展性性能有关。将多巴胺改性到聚合物分子链上,加入Fe^(3+)之后,通过改变pH值,可以形成各种特殊功能的聚合物材料。本文综述了多巴胺和Fe3+的配位作用在自修复、传感器、抗污损涂层和自组装等方面的应用。

关键词：多巴胺 Fe^3+ 动态配位聚合物改性

多巴胺和Fe^3+动态配位的研究和应用进展

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橡塑智造与节能环保 2019年第2期3卷 54-54页

Fe^3+与多巴胺之间的配位作用与贻贝足丝高强度、高延展性性能有关。将多巴胺改性到聚合物分子链上,加入Fe^3+之后,通过改变pH值,可以形成各种特殊功能的聚合物材料。本文综述了多巴胺和Fe^3+的配位作用在自修复、传感器、抗污损涂层和... 详细信息

Fe^3+与多巴胺之间的配位作用与贻贝足丝高强度、高延展性性能有关。将多巴胺改性到聚合物分子链上,加入Fe^3+之后,通过改变pH值,可以形成各种特殊功能的聚合物材料。本文综述了多巴胺和Fe^3+的配位作用在自修复、传感器、抗污损涂层和自组装等方面的应用。

关键词：多巴胺 Fe^3+ 动态配位聚合物改性

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硼杂分子带:可控合成与发光功能

功能高分子学报 2023年第6期36卷 507-511页

作者：孙文婷刘雨佳窦传冬吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室长春130012

硼杂分子带具有独特的电子结构和光电磁性能,然而,受限于硼原子对水氧的敏感性及其削弱芳环的成环活性,硼杂分子带的液相合成仍然极具挑战性。鉴于此,本课题组提出了共轭硼烷可控环合的方法,采用液相光化学和索尔环合反应,制备出一系列... 详细信息

硼杂分子带具有独特的电子结构和光电磁性能,然而,受限于硼原子对水氧的敏感性及其削弱芳环的成环活性,硼杂分子带的液相合成仍然极具挑战性。鉴于此,本课题组提出了共轭硼烷可控环合的方法,采用液相光化学和索尔环合反应,制备出一系列硼杂纳米分子带,不仅实现了对边缘结构和共轭长度的控制,而且调控了分子的能带结构,探索了发光性质和电荷传输功能等,从而为有机光功能材料领域提供了新材料体系,为纳米碳分子领域开辟了新研究方向。

关键词：硼杂分子带可控环合拓扑结构动态配位放大自发射

含有侧臂氮配位的全铁氢化酶模拟物的光谱研究

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含有侧臂氮配位的全铁氢化酶模拟物的光谱研究

第十七届全国分子光谱学术报告会

作者：陈瑞平杜少武中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室

氢能的开发利用已成为世界各国能源研究的主攻方向之一。高效、廉价的催化质子制氢催化剂是开发氢能的关键。天然氢化酶活性中心的结构与功能模拟为新型人工制氢催化剂的设计提供简单而有效地方法。但是,关于氢化酶活性中心催化制氢的... 详细信息

氢能的开发利用已成为世界各国能源研究的主攻方向之一。高效、廉价的催化质子制氢催化剂是开发氢能的关键。天然氢化酶活性中心的结构与功能模拟为新型人工制氢催化剂的设计提供简单而有效地方法。但是,关于氢化酶活性中心催化制氢的氧化还原反应机理还有待更深入的了解。本文通过红外光谱实时监控技术研究含侧臂喹啉配位的全铁氢化酶活性中心模型化合物在可逆结合和失去一氧化碳过程中的光谱变化情况,模拟氢化酶活性中心2FeS位置上松散配体的动态配位模式,并利用量化计算对这些模型化合物的羰基红外吸收峰进行归属,这有助于更深入地了解氢酶活性中心结构与功能的关系。

关键词：红外光谱全铁氢酶模型化合物动态配位

来源： cnki会议评论

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弹性体杂化网络的设计与结构性能的研究

弹性体杂化网络的设计与结构性能的研究

作者：周星宁波大学

学位级别：硕士

按照弹性体能否可塑化可以分为热固性弹性体,热塑性弹性体两大类。热固性弹性体,也就是传统意义上的橡胶,通过共价交联形成交联网络;热塑性弹性体,缩写为TPE,主要通过物理交联形成交联网络。由于未经改进的弹性体各方面性能不够优异,绝... 详细信息

按照弹性体能否可塑化可以分为热固性弹性体,热塑性弹性体两大类。热固性弹性体,也就是传统意义上的橡胶,通过共价交联形成交联网络;热塑性弹性体,缩写为TPE,主要通过物理交联形成交联网络。由于未经改进的弹性体各方面性能不够优异,绝大多数情况下需要对弹性体进行性能的优化。其往往是在弹性体中引入杂化网络对弹性体进行各方面性能的优化。本课题通过在弹性体中引入填料网络和杂化交联网络,提升弹性体的各方面性能。本论文的第一部分研究了填料网络系统对橡胶增强增韧的机理,通过在天然橡胶和丁苯橡胶的共混胶中加入纳米填料石墨烯(GE),由于石墨烯之间以及石墨烯和橡胶分子间能产生较强的相互作用形成而形成填料网络,杂化网络能够抑制材料损伤结构的产生。我们采用了透射电镜拍下了石墨烯在天然橡胶和丁苯橡胶共混胶中的分散性,清晰地看出了石墨烯分散在共混胶中的网络。通过分析比较在不同份数石墨烯填充下的共混胶的拉伸,我们得出了随着石墨烯填充份数的增加会显著增加共混胶的拉伸强度和韧性。通过在大应变下滞后损失以及小应变下佩恩效应和小应变下滞后损失的测量,我们得出填料GE网络足够强大,在小的应变以及中等应变下都不会被破坏,在大应变下,基于GE网络的断裂,GE网络能够参与能量耗散。本论文的第二部分主要研究了基于金属配体配位而对外界刺激作出响应性的聚合物弹性体。我们使用镧系元素铕(Eu)作为物理交联点,结合P(MEOMA-co-GMA)形成物理交联网络。以EGDMA作为共价交联点结合AA,nBA形成共价交联网络,从而设计了一种具有适应性和可切换机械性能和荧光性质的强韧的杂化弹性体聚合物。基于动态配位键的能量耗散,赋予了此弹性体高强度,高韧性,以及较高的能量耗散,表现出较优异的力学性能。外界金属离子以及pH的变化,影响着IDA与Eu的动态配位能力,所以在外界金属离子,以及pH变化下,弹性体会显现出可逆的荧光发射切换。在外界湿度的影响下,动态配位建的可逆断裂和恢复,弹性体的机械性能以及荧光发射强度表现出耦合的作用,这种耦合作用在响应性材料中具有重要价值。

关键词：弹性体杂化网络石墨烯动态配位性能调控

新型铜/高分子杂化材料的多重刺激响应性研究

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新型铜/高分子杂化材料的多重刺激响应性研究

作者：陈欢宁波大学

学位级别：硕士

刺激响应性高分子指的是面对外界环境中微小的刺激,自身物理或化学性质能够发生可逆或不可逆性变化的新型聚合物,广泛应用于光、电、医药、能源、生物传感等领域。传统响应性高分子的化学特性主要取决其化学结构,通过对特定化学结构的... 详细信息

刺激响应性高分子指的是面对外界环境中微小的刺激,自身物理或化学性质能够发生可逆或不可逆性变化的新型聚合物,广泛应用于光、电、医药、能源、生物传感等领域。传统响应性高分子的化学特性主要取决其化学结构,通过对特定化学结构的设计使聚合物具有特定功能。但是,随着人类对更高效,更复杂的设计的要求,单一功能材料往往不足以满足人们的需求。因此,设计兼具多种功能的新材料至关重要。将金属与聚合物基质结合,能够协同放大材料现有的性质或创造新的性质。本课题通过金属铜粒子与聚合物之间的杂化,构建具有多重刺激响应性的高分子复合材料。本论文的第一部分研究了一种能够对外界刺激,呈现出多响应性的含铜纳米簇(Cu nano clusters,以下简称Cu NCs)的柔性高分子材料。我们通过将制备的Cu NCs与聚合物基体结合,制备出一种在可见光下呈现绿色透明,紫外光下呈现红色荧光发射的多响应性弹性体。由于Cu NCs的存在,弹性体在加热/冷却循环,以及溶剂氛围与干燥环境切换条件下表现出可逆的荧光开关效应。这种荧光变化规律符合玻尔兹曼分布,较低的温度(80 C)会导致弹性体薄膜中Cu NCs聚集状态的不可逆变化。从溶液状态下Cu NCs的溶剂响应性来看,可以推断,有机溶剂可能会增加非辐射跃迁并使聚合物基体中的荧光猝灭。基于荧光在外界刺激下的可调控性,开发了基于Cu NCs/聚合物杂化材料的热敏打印、温度传感和氧化剂传感方面的应用。第二部分研究了基于金属离子与配体的配位,对外界刺激表现出多响应性的凝胶原电池。通过金属离子与P(DMA-co-Ala HPMA)配位形成物理交联网络,将物理交联的Cu与Zn凝胶组成凝胶原电池。由于Cu物理交联网络凝胶的动态配位性,凝胶在被切割或破坏后,展现出优异的快速自修复性;在受到温度、螯合剂作用下,动态配位键呈现出可逆的断裂与重组,电化学信号也随之发生变化,在一定范围内呈现出可逆切换性。在物理交联网络的基础上,以N,N-亚甲基双丙烯酰胺为交联剂,过硫酸铵为热引发剂,引入N,N-二甲基丙烯酰胺,聚合形成共价交联网络。将物理交联Cu凝胶进一步化学交联,组成的含化学Cu-Zn凝胶原电池具有较好的粘接性,并且经过弯折而不出现断裂。干燥后的含铜配位的Cu/聚合物杂化薄片材料,受到湿度作用,出现电信号,在交换湿气和干燥气体的作用下,电信号值也能够可逆切换,因此,在湿度传感上也存在着潜在的应用。

关键词：铜纳米簇金属/高分子杂化动态配位刺激响应

金属/羧基丁腈橡胶杂化功能弹性体的自修复及自供能传感性能研究

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金属/羧基丁腈橡胶杂化功能弹性体的自修复及自供能传感性能研究

作者：戴诚濠宁波大学

学位级别：硕士

高分子材料以其优异的力学性能被广泛应用于各行各业,但随着科学技术的发展,功能性单一的材料已无法满足日益提高的生产生活需求,尤其是以能源、生物传感、医疗等为主的尖端科技领域对高分子材料提出了更高的要求。因此,多功能性高分子... 详细信息

高分子材料以其优异的力学性能被广泛应用于各行各业,但随着科学技术的发展,功能性单一的材料已无法满足日益提高的生产生活需求,尤其是以能源、生物传感、医疗等为主的尖端科技领域对高分子材料提出了更高的要求。因此,多功能性高分子材料的设计制备已迫在眉睫。以金属-配体配位构建交联网络的方式杂化金属与高分子材料,通常能够结合并放大材料的特性甚至产生新的性质。本文通过在高分子材料中引入金属-COOH的动态配位交联网络,赋予商品化羧基丁腈橡胶（carboxylated nitrile butadiene rubber,XNBR）高力学性能与自修复性能;并利用金属离子的氧化还原性,实现了柔性传感器的自供能与高灵敏压力、温度传感。本论文的第一部分通过商品化羧基丁腈橡胶与Fe离子的混合,以Fe-COOH的配位构建配位交联网络,制备了一种高力学性能的自修复热塑性弹性体,并研究了不同温度下Fe-COOH配位键的性质。室温下的Fe-COOH配位作用较强,类似于共价交联作用,少量Fe离子（COOH/Fe=1/0.086,mol/mol）即可赋予弹性体优于2份硫磺硫化XNBR的力学性能。原位红外光谱测试表明,较高的温度（例如100~oC）下Fe-COOH配位作用表现出高度动态并会产生更多的三官能交联,赋予了Fe/XNBR弹性体快速的自修复和再成型性能。证明了一种在商业化橡胶中构建金属-配体配位来制造自修复热塑性弹性体的简单且经济高效的方法。第二部分使用由互穿配位/共价交联网络和碳纳米管组成的水饱和Ni-和Zn-弹性体作为电解质组装自供能聚合物柔性传感器。聚合物基体中被XNBR相分离的亲水性PDMA(poly（N,N-dimethylacrylamide）)相作为高压力敏感的导电路径,而电流密度和温度之间的阿伦尼乌斯关系使柔性传感器具有出色的温度灵敏度。可用于非接触式检测微小的温度波动,识别人类发音和脉搏复杂而微小的差异。此外,还设计将柔性传感器阵列集成为人造皮肤,以实时监测压力的空间分布变化。为制造用于柔性生物医学和可穿戴电子器件的下一代自供能传感器提供了新的概念和想法。

关键词：功能性高分子金属离子动态配位自修复自供能柔性传感器