检索结果-南通市图书馆

Ni_2P/SiO_2/堇青石整体式催化剂的制备及加氢脱硫性能

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无机化学学报 2009年第9期25卷 1651-1656页

作者：董亮季生福吴平易魏妮郭亚男刘辉朱吉钦李成岳北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

以硝酸镍为镍源、磷酸为磷源,与硅溶胶按一定比例混合,制成混合物浆料,然后采用浸渍法将混合物浆料负载于处理好的堇青石蜂窝陶瓷载体上,经过干燥、焙烧后制得含磷化镍前驱体的整体式催化剂,再经氢气气氛下程序升温还原,制得一系列不同... 详细信息

以硝酸镍为镍源、磷酸为磷源,与硅溶胶按一定比例混合,制成混合物浆料,然后采用浸渍法将混合物浆料负载于处理好的堇青石蜂窝陶瓷载体上,经过干燥、焙烧后制得含磷化镍前驱体的整体式催化剂,再经氢气气氛下程序升温还原,制得一系列不同镍含量的磷化镍/SiO2/堇青石整体式催化剂。采用XRD、N2吸脱附和SEM等现代分析测试手段对催化剂的结构进行了表征。以二苯并噻吩为模型含硫化合物,对催化剂的加氢脱硫活性进行了评价。结果表明,磷化镍/SiO2/堇青石整体式催化剂中,Ni含量小于3.2wt%时,磷化镍在堇青石表面高度分散,Ni含量大于6.4wt%时,催化剂的活性相是Ni2P,催化剂的平均孔径在3.6nm左右,催化活性层平均厚度约为20μm。在液时空速(LHSV)为1.9h-1时,Ni含量为12.8wt%的催化剂具有最高的加氢脱硫活性,在360℃时二苯并噻吩的转化率为92.0%,联苯的选择性为69.8%,环己基苯的选择性为30.2%,反应主要按直接脱硫机理进行。

关键词：磷化镍堇青石整体式催化剂加氢脱硫二苯并噻吩

碳纳米管负载/促进的Mo-Co加氢脱硫催化剂

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催化学报 2005年第7期26卷 550-556页

作者：董昆明武小满林国栋张鸿斌厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

以多壁碳纳米管(CNT)为载体制备了负载型MoCo/CNT,并将其用于噻吩HDS反应.结果表明,在n(C4H4S)/n(H2)=2.3/97.7,GHSV=2200ml/(g·h),p=0.1MPa和T=623K的条件下,在7.2%(MoCo)/CNT催化剂上,噻吩HDS的比反应速率可达到0.64·10-3s-1,分别是9.7%(MoCo)/γAl2O3和16.9%(MoCo)/AC催化剂上的1.68和2.28倍.对比研究结果表明,用CNT代替γAl2O3或AC并不引起催化剂上噻吩HDS反应的表观活化能发生明显变化.与MoCo/γAl2O3或MoCo/AC催化剂相比,一方面,MoCo/CNT催化剂更易在较低温度下还原活化,并导致工作态催化剂表层活性Mo物种(Mo4+)在总Mo量中所占比例明显提高;另一方面,MoCo/CNT催化剂对H2具有更强的吸附和活化能力.这两个因素对提高催化剂活性都有重要贡献.

关键词：多壁碳纳米管氧化铝活性炭钼钴噻吩加氢脱硫

磷添加方式对NiMo/Al2O3催化剂加氢脱硫性能的影响

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化工进展 2021年第2期40卷 890-900页

作者：汪佩华秦志峰吴琼笑李聪明苗茂谦常丽萍孙鹏程曾剑王立华谢克昌太原理工大学煤科学与技术教育部与山西省重点实验室山西太原030024 山西省环境规划院博士后科研工作站山西太原030002 清华大学环境科学与工程博士后流动站北京100084 山西道生鑫宇清洁能源有限公司山西岢岚036300

采用分步浸渍法制备了不同磷添加方式改性的NiMo/Al2O3催化剂,在固定床微反装置上考察了该系列催化剂对焦炉煤气中噻吩加氢脱硫(HDS)性能的影响,采用BET、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、C4H4S(H2... 详细信息

采用分步浸渍法制备了不同磷添加方式改性的NiMo/Al2O3催化剂,在固定床微反装置上考察了该系列催化剂对焦炉煤气中噻吩加氢脱硫(HDS)性能的影响,采用BET、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、C4H4S(H2)程序升温脱附[C4H4S(H2)-TPD]、X射线光电子能谱(XPS)、高清透射电镜(HRTEM)和拉曼(Raman)等分析手段对催化剂进行表征。结果表明,不同磷添加方式制备NiMo/Al2O3催化剂的HDS性能存在较大差异。其中,催化剂PNi-Mo/Al和PMo-Ni/Al表面弱吸附解离活性位增强,对焦炉煤气中噻吩有较好的低温加氢脱硫活性,以含292.5mg/m~3噻吩的模拟焦炉煤气为原料时,PNi-Mo/Al在250℃下对噻吩的脱硫率达61%。对于PNi-Mo/Al和PMo-Ni/Al催化剂,先浸渍P、Ni或者P、Mo时,P优先和载体Al2O3作用,减弱了活性金属组分Ni、Mo与载体间的相互作用,而又防止Ni或者Mo与载体间相互作用过低而聚集,提高了Ni、Mo在载体表面的均匀分散,生成能够促进硫化形成Ⅱ型活性相Ni-Mo-S的NiMoO4物种。NiMoO4和MoO3之间的协同作用提高了催化剂的硫化度,使HDS活性得以提高。

关键词：加氢脱硫磷焦炉煤气噻吩载体活性

新型介孔分子筛KIT-1加氢脱硫催化剂的研究

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化学学报 1998年第7期56卷 659-654页

作者：乐英红孙渝高滋复旦大学化学系上海200433

制备了新型的结构排列无序的介孔分子筛KIT-1和负载Ni,Mo的KIT-1加氢脱硫催化剂.实验结果表明MoO_3较易分散在KIT-1的表面,而NiO则容易在其表面形成小晶粒.与以MCM-41和NaY分子筛为载体的Ni,Mo催化剂相比,KIT-1负载催化剂具有较高的加... 详细信息

制备了新型的结构排列无序的介孔分子筛KIT-1和负载Ni,Mo的KIT-1加氢脱硫催化剂.实验结果表明MoO_3较易分散在KIT-1的表面,而NiO则容易在其表面形成小晶粒.与以MCM-41和NaY分子筛为载体的Ni,Mo催化剂相比,KIT-1负载催化剂具有较高的加氢脱硫催化活性,因为KIT-1载体具有相互交错的三维孔道结构,有利于反应物和产物的扩散,而不容易受孔道堵塞的影响.

关键词：介孔分子筛 KIT-1 催化剂噻吩加氢脱硫

Ni_2P/TiO_2-Al_2O_3催化剂的放大制备及其深度加氢脱硫性能

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高校化学工程学报 2015年第2期29卷 305-311页

作者：黄志钰李英明潘延波李莎莎杨伯伦西安交通大学化学工程与技术学院化学工程系陕西西安710049

按照单位体积搅拌功率恒等的放大准则,采用不同规格的反应釜以溶胶凝胶法(sol-gel)制备Ti O2-Al2O3复合载体;依据还原气体线速度恒等的放大准则,在不同规格管式炉中以程序升温还原法(TPR)制备Ni2P/Ti O2-Al2O3催化剂,并在连续固定床反... 详细信息

按照单位体积搅拌功率恒等的放大准则,采用不同规格的反应釜以溶胶凝胶法(sol-gel)制备Ti O2-Al2O3复合载体;依据还原气体线速度恒等的放大准则,在不同规格管式炉中以程序升温还原法(TPR)制备Ni2P/Ti O2-Al2O3催化剂,并在连续固定床反应器中考察催化剂的加氢脱硫性能,以研究凝胶、TPR这两个催化剂制备关键过程的"放大效应"。结果表明,放大制备的载体物化性质与小试结果相当,放大制备的催化剂在温度603 K、压力2.5 MPa、质量空速2 h?1、氢油体积比500的条件下对含硫量为0.1%(wt)的二苯并噻吩(DBT)/环己烷溶液进行90 h的加氢脱硫反应,转化率达到99.4%,模型油品中硫含量降至6 ppm,其结果也与小试相同,表明上述载体以及催化剂制备工艺可靠、重复性好,有望实现规模化制备。

关键词：溶胶凝胶法程序升温还原磷化镍加氢脱硫制备放大

Pd/ZSM-5/MCM-41催化剂加氢脱硫性能研究

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化学学报 2017年第5期75卷 479-484页

作者：杨晓东王新苗高善彬王安杰中国石油石油化工研究院大庆163714 中国石油大学理学院重质油加工国家重点实验室北京102249 大连理工大学精细化工国家重点实验室大连116012

本工作将三种材料:全硅MCM-41(Si-MCM-41)、通过机械混合Si-MCM-41和HZSM-5得到的Z-MCM-41-M、通过在HZSM-5外部包覆Si-MCM-41制备得到的Z-MCM-41,采用XRD、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD、Py-IR手段进行了表征.分别以这些材料为载体,制备出负载型贵金属Pd催化剂,以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物,在固定床反应器上进行加氢脱硫(HDS)性能考察.反应结果表明,载体的表面积或分散程度并不是影响负载型Pd催化剂HDS性能的关键性因素,催化剂的HDS性能受到载体的孔尺寸和载体的酸性双重影响.负载在酸性载体上表现出较好的HDS性能和加氢选择性,与溢流氢有关.其中,在三种催化剂中,Pd/Z-MCM-41催化剂表现出最高的HDS活性和优异的加氢活性,说明在载体的介孔孔道结构中引入微孔的酸中心对提高加氢脱硫活性有重要影响,仅靠机械混合方式制备的载体不能将介孔的孔道优势与微孔的酸性优势表现出来,不能产生较好的协同催化作用,具有介孔孔道结构和适中酸性的Z-MCM-41复合材料是潜在的贵金属加氢脱硫催化剂载体.

关键词： MCM-41 ZSM-5 复合分子筛 Pd 加氢脱硫

柠檬酸对负载型磷化镍催化剂加氢脱硫性能的影响

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燃料化学学报 2012年第10期40卷 1246-1251页

作者：宋华张永江宋华林代敏东北石油大学化学化工学院黑龙江大庆163318 东北石油大学石油与天然气化工省重点实验室黑龙江大庆163318 牡丹江医学院医学影像学院黑龙江牡丹江157011

采用溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,以柠檬酸(CA)为络合剂采用浸渍法制备了Ni2P负载的TiO2-Al2O3复合载体催化剂,并用X射线衍射(XRD)、N2吸附比表面积(BET)测定、热重-差热分析(TG-DTA)、程序升温氢还原(H2-TPR)和透射电子显微镜... 详细信息

采用溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,以柠檬酸(CA)为络合剂采用浸渍法制备了Ni2P负载的TiO2-Al2O3复合载体催化剂,并用X射线衍射(XRD)、N2吸附比表面积(BET)测定、热重-差热分析(TG-DTA)、程序升温氢还原(H2-TPR)和透射电子显微镜(TEM)技术对催化剂的结构和性质进行了表征,考察了加入CA对Ni2P/TiO2-Al2O3催化剂二苯并噻吩(DBT)加氢脱硫(HDS)性能的影响。结果表明,适量的CA可以丰富催化剂的孔道,提高催化剂的比表面积,使催化剂具有更好的孔结构、更高的金属活性组分分散度和更均一的活性组分尺寸。CA的引入可以减弱金属与载体之间的相互作用,显著降低Ni和P前驱体的还原温度,促进Ni-P-O活性相前驱态的生成。在360℃、3.0 MPa、氢油比500(体积比)、液时体积空速2.0 h-1的条件下,反应4 h时二苯并噻吩转化率达到99.5%。在48 h内二苯并噻吩转化率可稳定在95.0%左右。

关键词：磷化二镍二氧化钛三氧化二铝加氢脱硫柠檬酸络合剂

硫化行为对Ni_2P/SBA-15催化剂结构和加氢脱硫性能的影响

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石油学报（石油加工） 2013年第2期29卷 198-204页

作者：高丽丽吴平易兰玲关月明季生福北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 中国石油石油化工研究院北京100195

以介孔分子筛SBA-15为载体、硝酸镍为镍源、磷酸氢二铵为磷源,等体积浸渍法制备了Ni2P/SBA-15催化剂前驱体,然后在H2流中程序升温还原,得到Ni2P/SBA-15催化剂,再用CS2溶液对催化剂进行了硫化处理,制备出了硫化态xCS2-Ni2P/SBA-15催化剂... 详细信息

以介孔分子筛SBA-15为载体、硝酸镍为镍源、磷酸氢二铵为磷源,等体积浸渍法制备了Ni2P/SBA-15催化剂前驱体,然后在H2流中程序升温还原,得到Ni2P/SBA-15催化剂,再用CS2溶液对催化剂进行了硫化处理,制备出了硫化态xCS2-Ni2P/SBA-15催化剂。采用XRD、N2吸附-脱附、XPS对催化剂的结构进行了表征,对催化剂的二苯并噻吩加氢脱硫活性进行了评价,考察了硫化条件对催化剂结构和二苯并噻吩加氢脱硫催化活性的影响。结果表明,xCS2-Ni2P/SBA-15催化剂的物相有Ni2P、Ni12P5、Ni3S2,催化剂的比表面积随硫化溶液中CS2质量分数的增加有一定程度的增加,催化剂表面的Ni以Niδ+和Ni 2+形式存在,P以Pδ-和P5+形式存在。采用5%CS2硫化溶液硫化的催化剂对二苯并噻吩加氢脱硫具有最高的催化活性,380℃时二苯并噻吩的转化率可达99.3%。硫化过程形成的Ni3S2活性物相对二苯并噻吩的转化和直接脱硫都有利。

关键词： Ni2P SBA-15 CS2 二苯并噻吩加氢脱硫

介孔碳担载的Co-Mo和Ni-Mo加氢脱硫催化剂

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催化学报 2010年第8期31卷 961-964页

作者：石国军赵鹬黄玉安沈俭一南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室江苏南京210093

自制介孔碳(CMC)具有比传统活性碳(AC)更大的比表面积、孔径和孔体积,以其为载体,在浸渍液中加入螯合剂,采用等量浸渍法制备了Co-Mo/CMC和Ni-Mo/CMC催化剂,分别用于模型汽油和柴油加氢脱硫反应.结果表明,Co-Mo/CMC和Ni-Mo/CMC催化剂具有... 详细信息

自制介孔碳(CMC)具有比传统活性碳(AC)更大的比表面积、孔径和孔体积,以其为载体,在浸渍液中加入螯合剂,采用等量浸渍法制备了Co-Mo/CMC和Ni-Mo/CMC催化剂,分别用于模型汽油和柴油加氢脱硫反应.结果表明,Co-Mo/CMC和Ni-Mo/CMC催化剂具有比Co-Mo/AC催化剂更好的织构性质和加氢脱硫活性.在模型汽油的加氢脱硫反应中,Co-Mo/CMC催化剂活性比工业催化剂Co-Mo/Al2O3高得多;而在模型柴油的加氢脱硫反应中,Ni-Mo/CMC催化剂活性也比工业催化剂FH-98高得多.

关键词：介孔碳孔性质加氢脱硫钴钼镍噻吩二苯并噻吩