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Ti掺杂SBA-15负载Ni基催化剂用于木质素衍生物定向加氢脱氧转化

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燃料化学学报（中英文） 2024年第4期52卷 536-544页

作者：张鸿科汪炜琛向治宇周方圆朱万斌王洪亮中国农业大学农学院生物质工程中心北京100193

本研究通过在SBA-15分子筛骨架内掺杂Ti物种并负载Ni纳米颗粒合成了“金属-酸”双功能催化剂(Ni/Ti-SBA-15)。Ti的掺杂不仅提高了催化剂酸性位点的数量,还促进了Ni纳米颗粒在载体上的高度分散。在绿色、温和条件下实现了香兰素到2-甲氧... 详细信息

本研究通过在SBA-15分子筛骨架内掺杂Ti物种并负载Ni纳米颗粒合成了“金属-酸”双功能催化剂(Ni/Ti-SBA-15)。Ti的掺杂不仅提高了催化剂酸性位点的数量,还促进了Ni纳米颗粒在载体上的高度分散。在绿色、温和条件下实现了香兰素到2-甲氧基-4-甲基苯酚(MMP)高效转化,目标产物选择性高达96.46%。此外,Ni/Ti-SBA-15催化剂价格低廉,制备工艺简单,这项工作为制备廉价高效催化剂提供了新的思路,有利于实现生物质衍生物的绿色、低成本升级转化。

关键词：香兰素加氢脱氧双功能催化剂木质素

NiMoRe/HZSM-5催化剂的制备及其催化脂肪酸甲酯加氢脱氧

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林产化学与工业 2024年第2期44卷 119-126页

作者：郭效博江文夺侯文彪赵平徐俊明刘朋中国林业科学研究院林产化学工业研究所江苏省生物质能源与材料重点实验室国家林业和草原局林产化学工程重点实验室林木生物质低碳高效利用国家工程研究中心江苏省林业资源高效加工利用协同创新中心江苏南京210042 西南林业大学西南地区林业生物质资源高效利用国家林业和草原局重点实验室云南昆明650233 广西梧州日成林产化工股份有限公司广西梧州543000

使用浸渍法制备了5 kg NiMoRe/HZSM-5催化剂,结合X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、电感耦合等离子原子发射光谱(ICP-OES)等表征手段对催化剂进行理化性质分析,并对该催化剂用于硬脂酸甲酯加氢脱氧反应的最佳条件进行探究。研究结... 详细信息

使用浸渍法制备了5 kg NiMoRe/HZSM-5催化剂,结合X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、电感耦合等离子原子发射光谱(ICP-OES)等表征手段对催化剂进行理化性质分析,并对该催化剂用于硬脂酸甲酯加氢脱氧反应的最佳条件进行探究。研究结果表明:相比3种商用催化剂,NiMoRe/HZSM-5中金属Ni具有较小颗粒,且分散均匀,BET比表面积(S_(BET))更大,为239.1 m^(2)/g,具有更好的催化活性。在温度260℃、0.3 g催化剂用量、反应时间4 h、初始H 2压力3 MPa的最优反应条件下,原料转化率和烷烃选择性均为100%,且催化剂稳定性较佳,第5次循环原料转化率仍高达96.1%,加氢脱氧(HDO)反应的选择性(S HDO/DCO),即HDO反应与脱羧脱羰(DCO)反应的比值由1.2降至0.56。将催化剂NiMoRe/HZSM-5用于脂肪酸甲酯无溶剂条件下的加氢脱氧反应放大实验后进行中试,采用2.8 L固定床对25 kg脂肪酸甲酯进行连续加氢性能评价,经过15循环后脂肪酸甲酯的转化率达到98%。

关键词：脂肪酸甲酯中试加氢脱氧烃基生物柴油

硫化氢含量对加氢脱氧催化剂活性和稳定性的影响

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石油化工 2024年第6期53卷 790-796页

作者：韩坤丁石葛泮珠习远兵翟维明韩伟中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

硫化氢对维持硫化态催化剂的活性和稳定性有重要作用,通过向原料十六酸甲酯中加入不同比例的二甲基二硫醚来改变加氢反应气氛中硫化氢含量的方法来研究硫化氢对硫化态NiMo加氢脱氧催化剂活性和稳定性的影响,并采用XRD、N_(2)吸附-脱附、... 详细信息

硫化氢对维持硫化态催化剂的活性和稳定性有重要作用,通过向原料十六酸甲酯中加入不同比例的二甲基二硫醚来改变加氢反应气氛中硫化氢含量的方法来研究硫化氢对硫化态NiMo加氢脱氧催化剂活性和稳定性的影响,并采用XRD、N_(2)吸附-脱附、TG-MS、XPS和碳硫含量分析等手段对催化剂进行表征。实验结果表明,十六酸甲酯在310℃可完全脱氧,提高反应温度有利于脱羧脱羰反应路径。在0.20%(φ)硫化氢含量下催化剂能维持较高的硫化度和活性相比例,随着硫化氢含量由0.20%(φ)降至0.05%(φ),催化剂活性和稳定性降低;相比于0.20%(φ)硫化氢含量下反应后的催化剂,0.05%(φ)硫化氢含量下反应后催化剂的积碳量和积碳缩合程度更高,比表面积降幅更大,催化剂硫化度和活性相比例明显降低,硫流失现象明显;催化剂活性降低的原因可能是积碳的生成和硫的流失。

关键词：硫化氢加氢脱氧活性积碳硫化度

NiCe(x)/FLRC-TiO催化剂的制备及其加氢脱氧性能研究

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化学学报 2024年

作者：张强王欢王帅王园园张梅宋华东北石油大学化学化工学院

生物质作为自然界唯一可再生的有机碳源，其转化利用具有重要意义。本文制备了具有特殊形貌和孔道结构的放射状二氧化钛(FLRC-TiO2)载体，并在高加氢活性Ni基础上，引入Ce赋予催化剂酸活性位，制备了负载型金属-酸双功能NiCe(x)/FLRC-T... 详细信息

生物质作为自然界唯一可再生的有机碳源，其转化利用具有重要意义。本文制备了具有特殊形貌和孔道结构的放射状二氧化钛(FLRC-TiO2)载体，并在高加氢活性Ni基础上，引入Ce赋予催化剂酸活性位，制备了负载型金属-酸双功能NiCe(x)/FLRC-TiO2催化剂(x为Ni和Ce的原子比)，并以对甲酚为模型化合物，研究了Ni/Ce比对催化剂加氢脱氧(HDO)性能的影响。结果表明，Ce的引入能够增强催化剂的酸性，增强催化剂C-OH键氢解能力，从而提高甲基环己烷(MCH)选择性。与单金属Ni/FLRC-TiO2相比，双金属NiCe(1)/FLRC-TiO2的目标产物MCH的选择性显著提高。在275 ℃、3 MPa、2.5 h的反应条件下，NiCe(1)/FLRC-TiO2催化剂对甲酚转化率为100%，脱氧产物选择性为97.9%，且MCH的选择性高达95.4%。NiCe(1)/FLRC-TiO2催化剂上的HDO以hydrogenation(HYD)反应路径为主。

关键词：加氢脱氧 NiCe催化剂放射状孔道结构二氧化钛对甲酚

木质素衍生酚类化合物催化加氢脱氧制备液体燃料研究进展

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新能源进展 2024年第2期12卷 151-159页

作者：舒日洋黄凯越蔡伟通田志鹏王超陈颖广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室广州510640 广东工业大学材料与能源学院广州510006

生物质中的木质素衍生酚类化合物具有含氧量高、稳定性差等缺点,通过加氢脱氧反应提质可以制备高品质生物液体燃料,对双碳目标的实现有重要的现实意义。综述了近年来用于木质素衍生酚类化合物反应的金属负载型催化剂,首先从单金属和双... 详细信息

生物质中的木质素衍生酚类化合物具有含氧量高、稳定性差等缺点,通过加氢脱氧反应提质可以制备高品质生物液体燃料,对双碳目标的实现有重要的现实意义。综述了近年来用于木质素衍生酚类化合物反应的金属负载型催化剂,首先从单金属和双金属组分的角度分析金属间协同效应对加氢脱氧反应性能的影响。然后,针对金属位点特性对加氢脱氧反应的影响,讨论金属粒度、金属分散度和单原子金属催化剂的催化活性,阐明金属位点特性的影响因素,及其对加氢脱氧反应机理的影响机制。随后,基于载体对金属位点的影响,探讨载体特性与金属位点特性的关联因素,揭示载体对金属活性位点的影响机制。最后,对金属负载型催化剂的发展方向进行展望。

关键词：生物质木质素衍生酚类化合物加氢脱氧金属负载型催化剂液体燃料

油脂加氢脱氧制备第二代生物柴油催化剂研究进展

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中国油脂 2024年第4期49卷 77-82,96页

作者：程瑾李澜鹏王兆程王宜迪曹长海中石化(大连)石油化工研究院有限公司辽宁大连116045

第二代生物柴油作为一种重要的石化柴油替代燃料,具有较好的应用前景,催化剂是制约其发展的重要因素。综述了油脂加氢脱氧催化剂的研究新进展,重点论述了油脂加氢脱氧制备第二代生物柴油的反应机制以及催化剂的活性组分、助剂、载体等,... 详细信息

第二代生物柴油作为一种重要的石化柴油替代燃料,具有较好的应用前景,催化剂是制约其发展的重要因素。综述了油脂加氢脱氧催化剂的研究新进展,重点论述了油脂加氢脱氧制备第二代生物柴油的反应机制以及催化剂的活性组分、助剂、载体等,分析了催化剂失活的原因,并指出了今后的发展方向。贵金属基催化剂价格昂贵,导致生物柴油生产工艺的成本高,限制了其大规模的工业化生产和技术发展;过渡金属基催化剂价格便宜,但存在催化效果较差、催化剂容易失活等问题;助剂和载体也极大地影响催化剂的活性、选择性和稳定性。综上,对非贵金属基催化剂改性、添加助剂或采用改性复合载体,开发新型、高效、稳定性好的油脂加氢脱氧催化剂是今后的发展方向。

关键词：油脂加氢脱氧生物柴油催化剂活性组分助剂载体

Co掺杂诱导CoP-NiP双金属位点与酸协同作用实现高效加氢脱氧

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：司明浩王帅苟晓梅宋华东北石油大学化学化工学院

高效加氢脱氧催化剂的开发是生物油提质升级的关键。以介孔SiO2为载体，在Ni2P活性相基础上，通过Co掺杂制备了CoxP-Ni2P双金属位点与酸性位点并存的CoxP-Ni2P/SiO2-y催化剂(y为初始P/（Ni+Co）摩尔比)，采用XRD、BET、XPS、H2-TPR、NH3... 详细信息

高效加氢脱氧催化剂的开发是生物油提质升级的关键。以介孔SiO2为载体，在Ni2P活性相基础上，通过Co掺杂制备了CoxP-Ni2P双金属位点与酸性位点并存的CoxP-Ni2P/SiO2-y催化剂(y为初始P/（Ni+Co）摩尔比)，采用XRD、BET、XPS、H2-TPR、NH3-TPD、Py-FTIR和TEM技术表征了催化剂的结构和化学性质，并以间甲酚为模型化合物，考察了Co掺杂以及P/M摩尔比对Ni2P/SiO2催化剂加氢脱氧性能的影响。结果表明，Co的掺杂不仅新增了活性位点CoxP，还优化了Ni2P的电子结构，进而提高了催化剂的加氢脱氧（HDO）活性。在CoxP-Ni2P/SiO2-y催化剂中，P/M摩尔比为0.5的CoxP-Ni2P/SiO2-0.5催化性能最好，在275℃，2 MPa,1 h的反应条件下，间甲酚转化率达到98.7%，对脱氧产物甲基环己烷（MCH）的选择性达到95.6%，且CoxP-Ni2P/SiO2-y催化剂上的HDO反应过程以先加氢后脱氧（HYD）路径为主。

关键词：生物油加氢脱氧磷化镍 Co掺杂间甲酚

多级孔NiMo负载Beta沸石催化剂的制备及加氢脱氧性能

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精细化工 2024年

作者：刘玉珂顾宇飞王伟李福威黄雪李志霞广西大学化学化工学院

以廉价的硅藻土和偏铝酸钠为原料，采用水热法制备Beta沸石。通过软模板法、有机碱(尿素)处理、无机碱(NaOH)处理方式对沸石的酸性和孔结构进行了调节，合成了多级孔Beta分子筛，通过超声辅助浸渍法负载非贵金属Ni、Mo制备了双金属负载B... 详细信息

以廉价的硅藻土和偏铝酸钠为原料，采用水热法制备Beta沸石。通过软模板法、有机碱(尿素)处理、无机碱(NaOH)处理方式对沸石的酸性和孔结构进行了调节，合成了多级孔Beta分子筛，通过超声辅助浸渍法负载非贵金属Ni、Mo制备了双金属负载Beta沸石催化剂(NiMo/Beta)。利用XRD、SEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD、H2-TPR对催化剂晶体结构、微观形貌、孔结构、酸性和金属还原性进行了表征。考察了改性处理方式和工艺条件(反应温度、H2压力、溶剂正十二烷用量、反应时间)对催化剂催化愈创木酚加氢脱氧反应性能的影响。结果表明，在300 ℃、H2压力4 MPa、反应时间3 h、溶剂正十二烷20 mL的条件下，在6.0 g硅藻土中加入3.0 g的CTAB改性后的NiMo/Beta-3.0CB表现出最佳的催化活性，愈创木酚转化率为99.8%，环己烷选择性为92.7%。NiMo/Beta-3.0CB循环使用3次后，愈创木酚转化率为85.7%。

关键词：多级孔Beta 硅藻土木质素加氢脱氧愈创木酚环己烷催化技术

木质素模型化合物加氢脱氧反应中产物选择性的影响因素

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可再生能源 2024年第5期42卷 578-586页

作者：刘春雨贾玉峰周锦霞吕洋毛璟博大连大学环境与化学工程学院辽宁大连116622

由于木质素模型化合物是由-OH,-OCH3和苯环构成的复杂结构分子,其加氢脱氧反应有可能沿着多种反应路径进行,因此,提高目标产物选择性是该反应的主要挑战。文章对影响产物选择性的因素进行了综述。首先,讨论了木质素模型化合物加氢脱氧... 详细信息

由于木质素模型化合物是由-OH,-OCH3和苯环构成的复杂结构分子,其加氢脱氧反应有可能沿着多种反应路径进行,因此,提高目标产物选择性是该反应的主要挑战。文章对影响产物选择性的因素进行了综述。首先,讨论了木质素模型化合物加氢脱氧的反应机理和反应路径。其次,从两方面总结了影响产物选择性的因素:一方面是催化剂相关因素,包括加氢脱氧催化剂的主组分、助剂、载体和制备方法;另一方面是反应条件,包括反应温度、氢气压力、反应时间和溶剂。

关键词：木质素加氢脱氧产物选择性催化剂反应工艺