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芴基胺基二甲基钛配合物催化降冰片烯与极性单体的共聚

芴基胺基二甲基钛配合物催化降冰片烯与极性单体的共聚

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作者：余丽君东华大学

学位级别：硕士

环烯烃共聚物作为一种光学透明材料,具有耐高温、高流比重低、吸水性低、耐化学腐蚀等特点。但由于它的低表面能和非极性等缺点,导致它的粘附性、涂覆性、印刷性和相容性等都比较差。而将极性基团引入到环烯烃共聚物中是目前比较常用的... 详细信息

环烯烃共聚物作为一种光学透明材料,具有耐高温、高流比重低、吸水性低、耐化学腐蚀等特点。但由于它的低表面能和非极性等缺点,导致它的粘附性、涂覆性、印刷性和相容性等都比较差。而将极性基团引入到环烯烃共聚物中是目前比较常用的一种方法。因此,本论文将降冰片烯与极性单体（iBu3Al保护的10-十一烯-1-醇,AU）进行共聚,研究了极性单体对共聚反应的影响及所得共聚物的性能,并合成了羟基功能化聚降冰片烯链和结晶性聚乙烯链组成的二嵌段共聚物。首先,选用Cs-对称芴基胺基二甲基钛配合物（1）为主催化剂,选用了两种不同的助催化剂,改性的甲基铝氧烷（MMAO）和硼酸盐Ph3CB（C6F5）4,进行降冰片烯与AU的共聚。通过改变共单体的投料比（NB:OH）,研究了极性单体对于共聚物的影响。两种助催化剂体系中,1-Ph3CB（C6F5）4体系的共聚活性是1-MMAO体系的几十倍以上,最高可达72000 kg·mol-1·h-1。两种助催化剂体系均生出高分子量的聚合物,且分子量分布较窄。随着共单体投料比的减小,共聚物中羟基的插入率增大。两种助催化剂体系中,1-Ph3CB（C6F5）4体系聚合物中羟基的插入率高于1-MMAO体系,最高可达17.2%。通过改变共单体投料比成功调节了共聚物中羟基的含量,可以得到玻璃化转变温度可控的聚合物（256℃-318℃）。随着羟基插入率的增大,共聚物薄膜的亲水性明显提高。共聚物薄膜的透过率随着羟基插入率的增大而减小,但所有薄膜的透过率依旧可以达到90%以上。1-Ph3CB（C6F5）4体系透过率略大于1-MMAO体系。共聚物薄膜的抗拉强度随着羟基插入率的增大而提高。其次,我们选用芴环的2,7位上引入叔丁基的配合物（1c）,在改性的甲基铝氧烷（MMAO）和2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚（BHT）的活化下,验证了降冰片烯与AU的活性无规共聚。在此基础上,通过逐步加入单体合成了结晶性链段聚乙烯和无定形链段功能化聚降冰片烯组成的嵌段聚合物。该嵌段共聚物中的链长和羟基含量可分别通过改变单体的投料量和降冰片烯和AU的投料比来调控。

关键词：均相催化剂降冰片烯极性单体功能化环烯烃聚合物嵌段共聚物

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