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基于叶酸修饰功能化MXene材料的制备及药物应用

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基于叶酸修饰功能化MXene材料的制备及药物应用

作者：刘桢南华大学

学位级别：硕士

二维过渡金属碳氮化物(MXene),因具有较大的比表面积、丰富的官能团、良好的生物相容性以及可以降低药物毒副作用等优点,是新型功能化纳米材料药物递送系统的研究热点之一。尽管现阶段利用纳米材料对抗癌药物的递送研究已取得巨大进展,... 详细信息

二维过渡金属碳氮化物(MXene),因具有较大的比表面积、丰富的官能团、良好的生物相容性以及可以降低药物毒副作用等优点,是新型功能化纳米材料药物递送系统的研究热点之一。尽管现阶段利用纳米材料对抗癌药物的递送研究已取得巨大进展,但仍然存在载药量小和药物控释性能差等一系列问题。为解决上述问题,本文设计并合成一种具有靶向性、高载药量及p H响应机制的MXene功能化纳米材料,以抗癌药物阿霉素(DOX)为模型药物探究其载药能力与释药能力,并通过相关细胞实验探究其生物相容性与细胞靶向能力。本文提出主要研究内容如下:1.介绍目前MXene材料的合成方法与相关研究进展。结合药物载体特点选择使用浓盐酸(HCl)与氟化锂(Li F)为蚀刻剂对MAX相材料进行蚀刻,合成具有多层结构的MXene材料。2.通过使用N-[3-(三甲氧基硅基)丙基]乙二胺(DAMO)对MXene表面进行氨基化,然后在N-羟基丁二酰亚胺(NHS)和1-乙基-(3-二甲基氨基丙基)碳二亚胺盐酸盐(EDC·HCl)存在的条件下与叶酸(FA)上的羧基发生酰胺反应。使用大豆磷脂对其表面进行改性以提高其载药量及生物相容性。采用XRD,FT-IR,SEM分析材料,检测结果证明材料合成成功。3.体外载药及释药实验。1)探究时间和药物浓度对药物载体载药量的影响。通过实验确定药物吸附的最佳条件,即当阿霉素与药物载体的比例为4:1,载药时间为24 h。在此条件下,药物载体的载药能力可达69.9%。2)通过设定不同的p H值来模拟体内环境,探究药物载体的释放率。结果证明该药物载体在低p H条件下具有较大的药物释放率以及较长的药物释放时间。在p H=4.5时,经过48 h药物释放率可达到59.6%。4.细胞实验。1)利用MTT法对空白药物载体粒子进行毒性评估。实验结果显示在培育了24 h后空白药物载体粒子浓度为200μg·m L时,两种不同的细胞系内细胞的存活率均在82.5%以上,证明该空白药物载体具有良好的生物相容性。2)对载药后的药物粒子进行体外药效学评价。实验结果证明该药物载体具有较长的药物释放时间,并具有明显的靶向性。

关键词： MXene 功能化材料叶酸受体 pH响应机制癌症治疗

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木质素功能化在新材料生产中的应用

腐植酸 2023年第4期 27-35页

作者： Stefania Bertella Jeremy S.Luterbacher 钱孙逸豪(译) 覃羽彤(译) 亢淑含(译) 孟爽(译) 王靖瀚(译) 赵嘉琳(译) 乔英云(译) 瑞士洛桑联邦理工学院化学科学与工程研究所可持续与催化加工实验室洛桑10152 中国石油大学(华东)重质油国家重点实验室青岛266580

木质素是木质纤维生物质的主要组分,是生成腐植酸的主要物质,也是芳香族分子最大的天然来源,因此是一种有吸引力的可再生化工生产原料。将分离的木质素直接掺入材料中,因其想法的简单性和方案潜在的高原子经济性,长期以来一直被研究。然... 详细信息

木质素是木质纤维生物质的主要组分,是生成腐植酸的主要物质,也是芳香族分子最大的天然来源,因此是一种有吸引力的可再生化工生产原料。将分离的木质素直接掺入材料中,因其想法的简单性和方案潜在的高原子经济性,长期以来一直被研究。然而,由于其高化学反应性,木质素在不经过控制的缩合和再聚合的情况下很难分离出来,这极大地阻碍了它与聚合物和其他材料的结合。因此,可控化学改性已经或正在开发中,以提高木质素与现有材料的相容性。本文综述了木质素提取和功能化的最新进展及其在提高木质素基材料生产方面的潜力。

关键词：木质素化学改性功能化材料聚合物绿色化学

基于MOF-199功能化材料的电化学催化性能研究

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基于MOF-199功能化材料的电化学催化性能研究

作者：赵紫薇河北大学

学位级别：硕士

金属有机骨架(MOFs),又称为多孔配位聚合物(PCPs),是由有机配体与金属离子或金属离子簇通过配位作用自组装而成的一种具有永久孔道性的开放结晶骨架,具有密度极低、孔体积大、结构可调谐和孔径分布明确的特点。MOFs作为新型的有机-无机... 详细信息

金属有机骨架(MOFs),又称为多孔配位聚合物(PCPs),是由有机配体与金属离子或金属离子簇通过配位作用自组装而成的一种具有永久孔道性的开放结晶骨架,具有密度极低、孔体积大、结构可调谐和孔径分布明确的特点。MOFs作为新型的有机-无机杂化功能材料,有着传统无机材料无可比拟的优势,近年来已被用于电化学催化、电致化学发光及电化学传感领域。MOFs多孔和高比表面积的特点使其可以负载客体分子和/或直接催化目标物,从而提供更多的活性位点,使电化学检测灵敏度得到提升,因此MOF及其衍生材料为以材料修饰电极为主要工具的电分析化学提供了新的选择。本文基于MOF-199的功能化修饰,采用水热及高温煅烧方法制备了不同性质的复合材料,进而通过修饰电极构建电化学传感器,用于生物活性分子及环境污染物的电化学分析检测研究。主要内容包括:(1)运用一步水热合成法成功制备氧化石墨烯-MOF-199复合材料(GO@MOF),该材料修饰到电极表面后经过原位电化学还原得到还原石墨烯-MOF-199复合材料(rGO@MOF),并以此构建了多巴胺(DA)和尿酸(UA)电化学传感器。进而对DA和UA在电极上的氧化性能进行了研究,证实此传感器对二者具有电化学催化氧化效果。通过优化实验条件,采用差分脉冲法对两种物质的混合样品进行分析检测,在105μM(R=0.9927)和250500μM(R=0.9935)范围内得到了DA的线性校正曲线,在50000μM(R=0.9935)范围内得到了UA的线性校正曲线。结果表明,该修饰电极易于控制,具有良好的稳定性和选择性,并对实际样品UA和DA的检测结果进行了验证,取得了满意的结果。(2)通过在N掺杂石墨烯(NGA)表面组装MOF-199晶体得到NGA-MOF复合材料,进而修饰到电极表面进行原位电沉积金纳米粒子(AuNPs),并成功用于葡萄糖氧化酶(GOD)的固定,构建了一种电流型葡萄糖电化学生物传感器。研究了GOD/AuNPs/NGA@MOF/GCE电化学行为,证明GOD成功固定,并保持生物活性。0.06.8 mM之间I和I随葡萄糖浓度的增大而增大,并保持良好的线性关系,R均达到0.99以上。但浓度大于10.8 mM后由于GOD与AuNPs对葡萄糖的氧化还原反应达到极限后葡萄糖与Cu(Ⅱ/Ⅰ)的氧化还原形成竞争机制,导致峰值降低。采用比率电化学的方法测定大于1.8 mM时葡萄糖浓度,测定范围可扩大到18 mM,随葡萄糖浓度的增加,IO/ICu呈线性增长,且R>0.999,表明双信号输出提高了该生物传感器的灵敏度与精准度。(3)以MOF-199为前驱体,经过高温热解,制备了铜掺杂的多孔碳基材料。通过多种表征手段证实了该材料保留了金属中心原子和具有一定空间结构的碳骨架,形成了一种具有特定三维结构的金属-碳(Cu-C)框架。不仅具有MOFs材料高孔隙率、高比表面积的优异性能,同时还具有高效的电子传递能力。由于骨架中金属Cu被完全保留,为其模拟漆酶进行电化学催化提供了可能。本工作利用这种模拟酶酶催化剂,建立了一种快速、简便、灵敏度高、抗干扰能力强的电化学模拟酶传感器。采用循环伏安分析成功检测了漆酶底物对苯二胺、邻苯二胺(0.076 mM,R=0.9976;0.26 mM,R=0.9948)和对苯二酚、邻苯二酚(0.070 mM,R=0.9998;0.072 mM,R=0.9996)。

关键词： MOF-199 电催化功能化材料生物传感模拟酶

基于壳聚糖和聚乙二醇的功能化材料制备及其在需氧氧化反应中的应用

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基于壳聚糖和聚乙二醇的功能化材料制备及其在需氧氧化反应中的应...

作者：王静怡河南师范大学

学位级别：硕士

氧化反应是有机合成化学和精细化工领域的重要反应之一。其中,氧气作为一种含量丰富的氧化剂,具有廉价易得、环境友好等优点,是符合绿色化学合成和可持续发展理念的理想氧化剂。另一方面,聚乙二醇和壳聚糖含有独特的官能团结构,可根据... 详细信息

氧化反应是有机合成化学和精细化工领域的重要反应之一。其中,氧气作为一种含量丰富的氧化剂,具有廉价易得、环境友好等优点,是符合绿色化学合成和可持续发展理念的理想氧化剂。另一方面,聚乙二醇和壳聚糖含有独特的官能团结构,可根据需求通过交联、接枝和金属配位等手段来合成系列功能化材料,在化学合成领域展现出广阔的应用前景。然而,以壳聚糖和聚乙二醇功能化材料作为催化剂或助催化剂,以氧气为终端氧化剂,高选择性、高收率的绿色催化合成体系相对较少。本论文设计与合成了系列基于壳聚糖和聚乙二醇的功能化材料,并应用于需氧氧化反应,主要的研究内容和结果如下:（1）以壳聚糖为载体,合成了壳聚糖负载有机光催化剂Chitosan-RB,并通过优化催化剂用量、溶剂种类等反应条件,将其应用于N-苯基-四氢异喹啉衍生物与硝基烷烃、丙二酸二烷基酯和二烷基磷酸酯等多种亲核试剂的氧化偶联反应,成功地实现了C-C键和C-P键的构建。该光催化剂Chitosan-RB制备简便,催化活性高,稳定性强,易于回收和循环利用。（2）以聚乙二醇为母体,合成了一系列溴代聚乙二醇功能化离子液体,考察了这些离子液体对Cu Br催化芳香醇选择性氧化反应的影响,并讨论了Cu Br用量、离子液体用量和温度等因素对反应的影响。结果表明,N,N-二甲基乙醇胺修饰的溴代聚乙二醇功能化离子液体促进效果最佳。该体系在不添加自由基引发剂、挥发性有机溶剂和碱性添加剂的条件下,能够高效催化芳香醇的选择性氧化,底物适用范围广泛,并且可以循环利用。（3）以聚乙二醇为母体,合成了一系列两亲性氯代聚乙二醇功能化离子液体,探索了其稳定的金纳米粒子在α-羟基酮的需氧氧化反应中的应用。结果表明,N-甲基咪唑修饰的氯代聚乙二醇功能化离子液体稳定的金纳米粒子粒径较小且分布均匀,具有优异的催化活性。该催化体系以空气作为氧化剂,水作为溶剂,反应条件温和、环境友好、绿色高效,催化剂用量少,底物适用范围广泛,杂芳基、芳基和烷基取代的α-羟基酮均能以良好的收率得到相应的氧化产物。

关键词：壳聚糖聚乙二醇功能化材料需氧氧化反应

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水热法合成固体功能化材料的研究

水热法合成固体功能化材料的研究

作者：黄楚婷吉林大学

学位级别：硕士

近年来,伴随着自然学科研究的迅速发展,具有特殊的光、电、磁、催化等性质的功能化材料受到人们广泛的关注。在制备性能优良的功能化材料过程中,水热合成技术作为一种重要的合成手段,成为了合成多数功能材料和多组分物质与特殊结构化合... 详细信息

近年来,伴随着自然学科研究的迅速发展,具有特殊的光、电、磁、催化等性质的功能化材料受到人们广泛的关注。在制备性能优良的功能化材料过程中,水热合成技术作为一种重要的合成手段,成为了合成多数功能材料和多组分物质与特殊结构化合物的首选。在本论文中,通过研究水热条件下合成的无机、有机多组分化合物的结构与性质,探索无机、无机-有机杂化材料的潜在应用。针对无机以及无机-有机杂化体系,我们选择了金属-有机骨架化合物和负载贵金属型催化剂进行研究,主要工作包括以下两个方面:1、利用水热合成法,以4,4’-联苯二羧酸(H2BPDC)和3,6-双(4-吡啶)-四嗪(4-PYTZ)为原料,通过改变反应条件(反应温度、反应时间、酸碱度、反应溶剂、反应物浓度等),讨论了合成条件对制备金属-有机骨架化合物的影响,研究了制备的金属-有机骨架化合物的单晶结构和相关性质。我们得到了一个三维金属-有机骨架化合物Zn2(BPDC)(IN)2(HIN=异烟酸),该化合物具有三重互穿简单格子拓扑结构和良好的荧光性质。利用单晶X射线衍射仪、X-射线衍射仪(XRD)、红外光谱仪(IR)、热重分析仪(TGA)、荧光光谱仪等设备对化合物进行了的详细的表征,针对反应过程中原料4-PYTZ配体没有进入到目标产物中,而是转变为IN分子这一现象,我们推断在水热反应过程中有可能发生了有机原位反应。2、利用水热法合成了具有钙钛矿结构的La0.75K0.25MnO3(LKMO),通过强酸处理,使得LKMO中的La3+、K+溶解掉而暴露出高活性组分锰氧化物(MO),并对其进行了相应表征,证实MO为含有微量La3+、K+的MnO2。以MO为载体,利用浸渍法氧化还原,得到负载型Ag-MO催化剂。通过粉末X-射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X-射线光电子能谱(XPS)等对Ag-MO进行了细致的测试表征,讨论了Ag-MO的组成和形貌。

关键词：水热合成功能化材料金属-有机骨架化合物负载型Ag-MO催化剂

集高效催化、快速分离与信号响应于一体的化学发光功能化磁性材料的研究

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集高效催化、快速分离与信号响应于一体的化学发光功能化磁性材料...

作者：吴雨阳中国科学技术大学

学位级别：硕士

论文介绍了化学发光的概念与原理及鲁米诺类化学发光反应体系的研究现状;综述了磁性纳米材料及其制备方法和应用研究进展;综述了新型纳米材料在化学发光中的应用,其中重点介绍了化学发光功能化纳米材料(CF-NMs)的进展。化学发光功能化... 详细信息

论文介绍了化学发光的概念与原理及鲁米诺类化学发光反应体系的研究现状;综述了磁性纳米材料及其制备方法和应用研究进展;综述了新型纳米材料在化学发光中的应用,其中重点介绍了化学发光功能化纳米材料(CF-NMs)的进展。化学发光功能化材料是当前化学发光领域中一个重要的分支。一方面,目前发展的CF-NMs往往需要额外修饰催化剂,步骤普遍繁琐,并且容易引起材料不稳定;另一方面,制备过程中的清洗纯化步骤往往需要离心、透析等耗时昂贵的方法。具有特殊催化作用的磁性纳米材料的引入可以很好地解决以上问题,然而,关于化学发光功能化磁性纳米材料的报道仍较少。基于此,本文合成了一种N-(4-氨基丁基)-N-乙基异鲁米诺(ABEI)功能化CuFeO磁性纳米材料CuFeO/ABEI,重点研究了其磁性和化学发光特性,并探索了其分析应用。主要研究内容如下:首先,利用一步溶剂热法,以柠檬酸三钠(NaCit)作为静电稳定剂,在过量还原剂乙二醇溶液中加入二水合氯化铜(CuCl·2HO)和六水合氯化铁(FeCl·6HO),合成了 CuFeO纳米球。引入ABEI作为化学发光试剂,通过非共价作用,实现发光分子在高催化活性中心的固载。利用高分辨透射电镜(HRTEM)、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见(UV-vis)吸收光谱以及磁学测量系统(MPMS)等对所合成的CuFeO/ABEI的粒径形貌、元素组成以及磁学性质分别进行了表征。结果表明,该材料平均粒径分布在97.5±7.2 nm的范围,具有粗糙的纳米表面和大的比表面积,有利于小分子的表面富集;纳米粒子表面所含的大量羟基同ABEI分子上的氨基可形成氢键。该材料无需再修饰螯合剂、催化剂等。此外,CuFeO/ABEI具有良好的超顺磁性,能够快速便捷地完成洗涤、分离和纯化。进一步地,采取静态注射的方式研究了该材料的化学发光特性。针对性地研究了几种重要的合成因素对于CuFeO/ABEI发光性能的影响,并对测试条件进行了优化;对比了不同种类化学发光功能化铁氧体(MFe204/ABEI)的动力学曲线,发现CuFeO/ABEI显示出更强的化学发光信号。此外,对材料的稳定性进行了研究,发现其在15天内能保持稳定的信号,相对标准偏差仅为2.3%。通过体系的气氛实验以及自由基清除剂实验,对CuFeO/ABEI的化学发光机理做出了合理的探讨。CuFeO粒子具有模拟过氧化物酶的特性,且表面富含大量的Cu元素,推测其中含量较多的Cu与较少的Cu0开辟了协同催化ABEI-HO化学发光体系的路线。最终,基于CuFeO/ABEI对于HO的强烈响应,我们发展了一种无酶无试剂检测HO的传感策略,该方法的线性动态范围在1.0×10 M至1.0×10M之间,检测限低至5.6nM。这项工作对纳米材料磁性与化学发光活性一体化的研究具有重要的指导意义,该材料以其优越的综合性能在生物传感、生物成像和微流控分析等领域具有重要的应用潜力。

关键词： N-(4-氨基丁基)-N-乙基异鲁米诺化学发光 CuFe2O4 磁性催化功能化材料

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功能化层状双金属氢氧化物材料的应用进展

材料科学与工程学报 2019年第3期37卷 509-516页

作者：任锦梁良周瑜张磊余敬谋九江学院药学与生命科学学院江西九江332005 九江学院实验中心江西九江332005

层状双金属氢氧化物(LDHs)因其优异的性能特别是低成本和结构与组成的可调控性在诸多领域备受关注。LDHs表面的正电荷性质、多羟基以及层间可以进行插层反应等使其较容易与不同的有机分子或有机无机纳米材料进行复合形成功能化层状纳米... 详细信息

层状双金属氢氧化物(LDHs)因其优异的性能特别是低成本和结构与组成的可调控性在诸多领域备受关注。LDHs表面的正电荷性质、多羟基以及层间可以进行插层反应等使其较容易与不同的有机分子或有机无机纳米材料进行复合形成功能化层状纳米材料,这更进一步扩展了其应用范围。本文综述了近几年功能化LDHs在传感、催化、超级电容、废水处理及光致发光等方面的应用进展,并总结分析了在这些领域中应用的特点和作用。

关键词：层状双金属氢氧化物 LDHs 无机层状材料功能化材料

基于功能化MOFs复合材料电化学传感器的构建及应用研究

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基于功能化MOFs复合材料电化学传感器的构建及应用研究

作者：杨琪河北大学

学位级别：硕士

电化学传感器因其具有灵敏度高、分析速度快以及易于微型化等优点,被广泛应于电化学催化、环境监测和临床诊断等领域。金属-有机骨架材料(MOFs)是由金属离子(簇)和有机配体通过配位作用生成的一类具有永久空隙的开放结晶框架。它具有比... 详细信息

电化学传感器因其具有灵敏度高、分析速度快以及易于微型化等优点,被广泛应于电化学催化、环境监测和临床诊断等领域。金属-有机骨架材料(MOFs)是由金属离子(簇)和有机配体通过配位作用生成的一类具有永久空隙的开放结晶框架。它具有比表面积大、孔道有序可调、易功能化等特点,被认为是非常有应用前景的多功能材料,近年来受到广泛关注。但由于其自身传质速率较慢、导电性能差,使其在电化学领域的应用受到限制。因此,将导电性能好的材料与MOFs结合形成复合材料是一种可能的有效策略。本文基于ZIF-67和nano-Cu MOF的功能化修饰,采用碳化衍生或多维组装等方法制备了不同性质的复合材料,进而通过修饰电极构建电化学传感器,用于生物活性小分子以及抗生素类药物的电化学分析检测研究。主要内容包括:(1)首先以Cu/Co双金属MOFs为前驱体,通过高温碳化制备了氮掺杂Cu/Co双金属多孔碳纳米十二面体材料(Cu Co/CND-700),进一步用于电极修饰,从而建立了邻苯二酚(OB)和对苯二酚(PB)的电化学检测新方法。该方法简便、快速、灵敏度高。分析测试数据表明:制备的Cu/Co双金属MOFs其具有较高的比表面积、有序的多孔结构和丰富的活性位点,因此可作为优秀的催化剂前驱体骨架。而碳化改性进一步提高了复合材料的导电性以及电化学性能。在优化后的实验条件下,通过循环伏安(CV)法对两种物质进行分析检测,在0.025～1.2 m M(R=0.9933)和1.0～11.5 m M(R=0.9935)范围内得到PB的分段线性校正曲线;在0.025～1.2 m M(R=0.9944)和1.0～8.5 m M(R=0.9937)范围内得到OB的分段线性校正曲线。实验结果表明:基于Cu Co/CND-700复合材料构建的电化学传感器对OB、PB具有良好的电催化能力。说明该电化学传感器在实际应用中具有良好的应用前景。(2)以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为分散剂将ZIF-67与OH-WMCNTs进行组装,得到具有强吸附性能以及良好催化性能的OH-WMCNTs@ZIF-67复合材料,通过修饰电极,从而构建了一种能够原位富集并同步灵敏检测盐酸多巴胺的电化学传感器。OH-WMCNTs是一种准一维纳米材料,具有独特的管状结构和优异的电荷传输性能。通过与ZIF-67的多维组装,搭建了稳定的纳米导线结构,提供了高通量的电子传递通道,极大的增强了ZIF-67的电子传输性能。此外,在碱性条件下,复合材料OH-WMCNTs@ZIF-67对盐酸多巴胺表现出强烈的吸附性能,通过进一步的Zeta分析数据表明:吸附机制为静电吸附。基于复合材料优异的电荷转移能力和强烈的吸附性能,所构建的电化学传感器对盐酸多巴胺(0.05～2.5 m M,R=0.9970)具有良好的线性关系以及较低的检出限。该传感器还显示出了良好的选择性以及抗干扰的特性,可为盐酸多巴胺的检测提供可靠、灵敏的电化学分析方法,同时说明电化学在在线富集检测方面具有良好的发展前景。(3)首先以2-甲基咪唑作为有效的功能调节剂成功合成了nano-Cu MOF颗粒,然后采用一锅法使nano-Cu MOF原位生长在氮掺杂石墨烯(NGA)片层上,从而成功制备NGA@nano-Cu MOF复合材料。然后基于沙星类药物与金属Cu之间的络合反应,建立了测定沙星类药物含量的电化学方法。采用循环伏安(CV)法成功检测了诺氟沙星(50～800μM,R=0.9975)、司帕沙星(50～1000μM,R=0.9929)、依诺沙星(50～1400μM,R=0.9915)以及左氧氟沙星(50～1600μM,R=0.9940)。与其他直接电化学氧化检测沙星类药物的方法相比,本文提出的基于络合反应的方法更加灵敏、更加可靠。

关键词： ZIF-67 nano-CuMOF 电催化功能化材料

介孔材料MCM-41的过渡金属锰、铁配合物化学修饰与功能化研究

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介孔材料MCM-41的过渡金属锰、铁配合物化学修饰与功能化研究

作者：霍涌前西北大学

学位级别：硕士

介孔材料MCM-41是由美国科学家Kresge等人在20世纪90年代初首次采用液晶模板法合成的一类新型介孔材料。与经典的微孔分子筛相比，该分子筛以其孔道规则、孔径分布窄、极高的比表面积(＞700m)以及壁厚、孔径可调、具有较高的化学稳定性... 详细信息

介孔材料MCM-41是由美国科学家Kresge等人在20世纪90年代初首次采用液晶模板法合成的一类新型介孔材料。与经典的微孔分子筛相比，该分子筛以其孔道规则、孔径分布窄、极高的比表面积(＞700m)以及壁厚、孔径可调、具有较高的化学稳定性和热力学稳定性而受到广泛的关注。本论文以介孔分子筛MCM-41为基质，通过γ-氨丙基、γ-氯丙基锚固在其孔道表面，使其有机功能化，再与过渡金属配合物进行化学组装，实现该材料的功能化修饰，以期增加或改善其催化性能和分离重金属离子等。论文主要完成了以下工作： 1．以十六烷基三甲基溴化胺为模板剂合成了介孔分子筛MCM-41，探讨了高温焙烧过程对后续功能化的影响。结果发现，原粉焙烧温度以520℃为宜，温度较低则难以去除模板剂，温度过高则将使MCM-41孔道内表面的羟基缩合脱水，减少了孔道内表面的羟基数目，从而影响了利用表面羟基使其γ-氨丙基、γ-氯丙基的功能化。 2．采用γ-氯丙基三乙氧基硅烷、γ-氨丙基三乙氧基硅烷修饰MCM-41使其锚固上γ-氨丙基、γ-氯丙基，从而实现有机功能化。功能化反应表明，在以甲苯作溶剂时，所得功能化材料比焙烧后的MCM-41增重约40％，以乙醇为溶剂时，所得功能化材料比焙烧后的MCM-41增重约80％，且其FTIR中N—H、N=C、C—H键的振动吸收很强，表明MCM-41孔道内表面形成了一层γ-氨丙基、γ-氯丙基功能化膜，该层功能化膜可用于键合过渡金属配合物从而形成复合材料，所得样品的粉末XRD谱表明，它们仍然具有MCM-41分子筛的六方对称结构，这说明γ-氨丙基、γ-氯丙基功能化后的样品保持原样品完整的体相结构。与原样品相比，修饰后的MCM41晶胞参数有所增加，说明MCM-41的骨架结构刚性不强，且孔壁表面有微孔可允许这些有机分子部分进入。 3．以N，N’—双水杨醛缩乙二胺为配体合成了的Mn、Co、Cu、Fe的四个单核配合物，以N，N’—双(5—溴水杨醛)缩乙二胺，N，N’—双(5—溴水杨醛)缩邻苯二胺，N，N’—双(5—溴水杨醛)缩二乙撑三胺，N，N’—双(5—氯水杨醛)缩乙二胺，N，N’—双(5—氯水杨醛)缩邻苯二胺、N，N’—双(5—氯水杨醛)缩二乙撑三胺，N，N’—双(5—硝基水杨醛)缩乙二胺，N，N’—双(5—硝基水杨醛)缩二乙撑三胺为配体合成了十二个Mn、Fe的单核配合物，在甲醇溶剂中，上述配合物分别以氯原子、水分子为轴向配体以五配位或六配位形式存在，实验表明，在适当温度、溶剂等合成条件下，且在甲醇溶液中主要以粉末状微晶形式析出，并对上述配合物的元素分析、FTIR、UV-VIS等方法测试。 4．以水为溶剂，将上述所合成的部分配合物通过配位键键合于γ-氨丙基功能化后的分子筛MCM-41，由于这些配合物难溶于水，反应后产物仍可保持 MCM一1的六方孔道结构，但有些产物的XRD谱图中出现与Fe、Mn有关物相的衍射峰，说明有大颗粒的含Fe、Mn化合物的生成，而在甲醇溶剂中，上述配合物的溶解度相对来说较大，在适当条件下配合物修饰MCM一1后的产物其六方孔道有序结构可以保持，其晶胞参数有所改变，其衍射强度略有降低，且没有杂质峰的出现，说明N，N’一双水杨醛缩乙二胺的过渡金属配合物，N，N’一双水杨醛缩乙二胺，N，N’一双水杨醛缩邻苯二胺，N，N’一双水杨醛缩二乙撑三胺的衍生物的过渡金属配合物修饰Y一氨丙基、丫一氯丙基功能化后的MCM一1时，甲醇是很好的溶剂，由于介孔材料极高的比表面积主要是由于其内部的大量孔道引起，所以功能基团及配合物主要修饰MCM一1孔道内表面，用XRD、FTIR方法测试表明，上述配合物修饰MCM碑1成功。

关键词：介孔分子筛配合物 Schiff碱功能化材料 MCM-41