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多元金属功能化修饰生物焦的Hg^(0)脱除及抗静电分离双重逆向改性机理研究

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中国电机工程学报 2023年第16期43卷 6355-6367页

作者：程鹏贾里聂浩田贺玲于跃郑玉斓闫祺祯武亚文太原理工大学电气与动力工程学院山西省太原市030024 太原理工大学经济管理学院山西省太原市030024

针对目前燃煤电厂所用脱汞剂存在经济成本高、脱汞效率低和无法有效循环利用的问题,本文在探究多元金属功能化修饰过程的基础上,基于共沉淀法提出生物焦复合脱汞剂的制备–脱除–分离一体化工艺路线。结合多种表征手段,揭示样品物理化... 详细信息

针对目前燃煤电厂所用脱汞剂存在经济成本高、脱汞效率低和无法有效循环利用的问题,本文在探究多元金属功能化修饰过程的基础上,基于共沉淀法提出生物焦复合脱汞剂的制备–脱除–分离一体化工艺路线。结合多种表征手段,揭示样品物理化学性质与其脱汞及抗静电分离特性之间的耦合对应关系;同时利用程序升温脱附技术及吸附动力学模型,在获得多元金属功能化修饰对生物焦微观特性关键作用机制的基础上,揭示Hg0脱除与抗静电分离双重逆向改性过程之间的深层次差异性机理。研究发现:经过多元金属修饰后的改性生物焦样品对Hg0的脱除效果明显改善,高达未改性样品的5倍,并且通过改变所负载改性物质的导电方式使得样品兼具优异的抗静电分离特性。多元金属可以通过优化碱金属的配位状态、石墨微晶层间结构、孔隙结构丰富程度、含氧官能团及掺杂金属的赋存形态,实现汞脱除与抗静电分离性能的协同增强。

关键词：生物焦功能化修饰汞脱除抗静电分离逆向改性

功能化修饰型LMSNs纳米粒用作CoQ10传递载体的研究

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功能化修饰型LMSNs纳米粒用作CoQ10传递载体的研究

作者：牛亚锟河南工业大学

学位级别：硕士

辅酶Q10(CoQ10)在线粒体中有重要的作用,参与细胞呼吸电子传递链,能够激活细胞代谢,减少体内过氧化和自由基对细胞膜的氧化损伤,在抑制皮肤脂质过氧化和提高抗衰老作用方面比维生素B和E更有效,临床上也被用作治疗糖尿病、胃溃疡和癌症... 详细信息

辅酶Q10(CoQ10)在线粒体中有重要的作用,参与细胞呼吸电子传递链,能够激活细胞代谢,减少体内过氧化和自由基对细胞膜的氧化损伤,在抑制皮肤脂质过氧化和提高抗衰老作用方面比维生素B和E更有效,临床上也被用作治疗糖尿病、胃溃疡和癌症的佐剂,是一种重要的功能性食品和膳食补充剂。但现有的CoQ10常规剂型如片剂、胶囊剂、注射剂等口服后体内生物利用度很低,因此利用纳米技术来提高CoQ10储存稳定性和生物利用度前景广阔。脂质体(Liposomes)和介孔硅(MSNs)都能够提高CoQ10的稳定性,但是单独用作递送载体时包埋物易泄露,递送效果差,因此本课题利用薄膜分散法制备Liposomes包覆的MSNs复合纳米粒,作为CoQ10的递送载体。并将CS、TPGS、Doca作为纳米载体的功能化修饰剂对纳米粒进行改性修饰,增加其在肠道的滞留时间以及肠道细胞的摄取效率,提高CoQ10的生物利用度。采用透射电子显微镜、马尔文粒度分析仪对复合纳米粒的外观形貌进行评估,制备的复合纳米粒具有较小的粒径,分散性较好,Liposomes能够成功包覆到MSNs表面。利用FT-IR、DSC、Raman、X射线衍射等技术进一步评估纳米粒的理化特性,证实Liposomes能够成功包覆到MSNs表面,并且TPGS、CS、Doca作为功能化修饰剂能够成功修饰到纳米粒表面,具有稳定的物理化学特性,能够作为CoQ10优良的递送载体。建立了一种快速高效测定CoQ10含量的方法,并对CoQ10检测方法的线性范围、准确度等进行研究,证实建立的CoQ10检测方法快速、准确、高效。以Caco-2细胞为肠道模型,使用流式细胞术等手段分析LMSNs的细胞转运与摄取动力学,考察多种因素对其进出细胞途径的影响与促进CoQ10蓄积吸收之间的关联,以期阐明包载营养素的复合纳米粒在细胞水平上被转运吸收的深层机制。以成年SD大鼠作为模型动物,评估不同修饰型LMSNs的肠道摄取效率,结果证实构建的复合纳米粒能够显著提高Caco-2细胞对CoQ10的摄取,并且经过Doca等修饰的纳米粒展现出极高的细胞摄取,DCs-TPGS-LMSNs组的摄取率在12h后摄取量为对照组的3.8倍。构建的复合纳米粒作为功能性食品的口服递送系统可以克服CoQ10口服时肠上皮的多种障碍,具有十分广阔的发展前景,能够为功能性食品纳米载体的设计开发提供新的思路与选择。

关键词：脂质体介孔硅纳米递送系统功能化修饰辅酶Q10

多元金属功能化修饰生物焦的Hg脱除及抗静电分离双重逆向改性机理研究

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中国电机工程学报 2023年

作者：程鹏贾里聂浩田贺玲于跃郑玉斓闫祺祯武亚文太原理工大学经济管理学院太原理工大学电气与动力工程学院

针对目前燃煤电厂所用脱汞剂存在经济成本高、脱汞效率低和无法有效循环利用的问题，该文在探究多元金属功能化修饰过程的基础上，基于共沉淀法提出生物焦复合脱汞剂的制备-脱除-分离一体化工艺路线。结合多种表征手段，揭示样品物理化... 详细信息

针对目前燃煤电厂所用脱汞剂存在经济成本高、脱汞效率低和无法有效循环利用的问题，该文在探究多元金属功能化修饰过程的基础上，基于共沉淀法提出生物焦复合脱汞剂的制备-脱除-分离一体化工艺路线。结合多种表征手段，揭示样品物理化学性质与其脱汞及抗静电分离特性之间的耦合对应关系，同时利用程序升温脱附技术及吸附动力学模型，在获得多元金属功能化修饰对生物焦微观特性关键作用机制的基础上，揭示了Hg0脱除与抗静电分离双重逆向改性过程之间的深层次差异性机理，研究发现：经过多元金属功能化修饰后的改性生物焦样品对Hg0的脱除效果明显改善，并且在主导吸附/氧化位点之间赋存比例关系的基础上，还可通过改变所负载改性物质的导电方式，决定生物焦的抗静电分离特性。通过优化碱金属的配位状态、石墨微晶的层间结构、孔隙结构的丰富程度、含氧官能团及掺杂金属的赋存形态，利于实现汞脱除与抗静电分离性能的协同增强。其中4Mn-4Fe4Na/BC样品的脱除性能最强(23161 ng/g)，高达未改性样品的5倍，同时兼具优异的抗静电分离性能。

关键词：生物焦功能化修饰汞脱除抗静电分离逆向改性

MOF-74@GO复合材料的功能化修饰及其CO2吸附性能研究

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MOF-74@GO复合材料的功能化修饰及其CO2吸附性能研究

作者：徐月兰州理工大学

学位级别：硕士

缓解化石燃料燃烧所排放的CO,对当下日益严重的气候问题来说至关重要。以多孔材料为应用核心的吸附法在CO捕获领域极具发展潜力,研究开发吸附容量高、热稳定性能优异的吸附材料以及高效的材料制备工艺是当下吸附技术领域的重要研究方向... 详细信息

缓解化石燃料燃烧所排放的CO,对当下日益严重的气候问题来说至关重要。以多孔材料为应用核心的吸附法在CO捕获领域极具发展潜力,研究开发吸附容量高、热稳定性能优异的吸附材料以及高效的材料制备工艺是当下吸附技术领域的重要研究方向。针对高温下金属-有机骨架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)材料结构的失稳和CO吸附性能低的问题,鉴于MOFs材料的可修饰性,采用一锅溶剂热法,分别制备氧化石墨烯(GO)和有机胺负载MOF-74复合材料,获得原位修饰的最佳工艺条件;在此基础上,通过对优化的固体吸附剂MOF-74@GO进行多官能团后功能化修饰,表征并评价了CO的吸附平衡和动力学。主要研究结论如下:(1)通过溶剂热法在GO上原位生长MOF-74晶体。制备出MOF-74@GO复合材料。当GO添加量为0.3%时,通过金属离子与GO结构中的含氧基团配位,成功制备出具有多孔结构的MOF-74@GO-3。结果表明,其热分解温度为393℃,CO吸附容量为113.39 cm/g,较母体MOF-74提高了23.12%。(2)选择三乙胺(TEA)、四乙烯五胺(TEPA)和聚乙烯亚胺(PEI)三种氨基修饰剂对Mg-MOF-74晶体进行合成后修饰。结果表明,不同结构的氨基修饰剂对CO捕集性能具有影响,且吸附量随有机胺负载量的增加而减小。伯胺和仲胺(TEPA和PEI)基团显示出比叔胺(TEA)基团更好的CO捕获能力,而TEPA修饰的吸附性能强于PEI修饰。其中,当TEPA含量为30%时,其热分解温度为376℃,CO吸附容量为119.96cm/g,较母体MOF-74提高了30.25%。(3)通过直接合成和后修饰,在MOF-74中引入与CO分子相互作用较强的极性官能团,构筑同时具有GO和氨基基团的双功能化MOF-74结构。结果表明,GO和TEPA的共修饰有利于形成多孔结构,提高了MOF-74的热稳定性和CO吸附性能。其热分解温度为382℃,CO吸附容量为129.42 cm/g,较母体MOF-74提高了40.52%。吸附质与框架之间的潜在相互作用研究表明,TEPA-MOF-74@GO对CO的吸附等温线同时符合Langmuir和Freundlich模型,吸附过程符合拟二级动力学。

关键词： MOF-74@GO复合材料功能化修饰热稳定性 CO2吸附性能

DNA功能化修饰金纳米粒子策略比较及作用机制研究

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DNA功能化修饰金纳米粒子策略比较及作用机制研究

作者：张锦玲广西师范大学

学位级别：硕士

金纳米粒子(Au NPs)具有高消光系数、粒子尺寸及分散度依赖的表面等离子体共振特性、荧光猝灭效应等性质,在生物传感器、药物递送、肿瘤治疗等生物医学方面显示出巨大的应用前景。利用DNA等生物分子对Au NPs进行功能化修饰可有效集成Au ... 详细信息

金纳米粒子(Au NPs)具有高消光系数、粒子尺寸及分散度依赖的表面等离子体共振特性、荧光猝灭效应等性质,在生物传感器、药物递送、肿瘤治疗等生物医学方面显示出巨大的应用前景。利用DNA等生物分子对Au NPs进行功能化修饰可有效集成Au NPs与DNA的优良物理化学性质,有望进一步拓展其相关应用。目前,科研人员已经发展了多种策略来制备DNA功能化修饰的Au NPs,如盐老化法、低p H法、冰冻法和丁醇脱水法等。不同的DNA功能化修饰Au NPs方法对反应要求有所不同,DNA适用范围也不完全相同。例如,盐老化需要高浓度Na Cl支持且处理时间至少需要1-2天,而低p H法适用于富含腺嘌呤及胞嘧啶的DNA。因此,系统地研究DNA与Au NPs作用机制,探究不同功能化修饰策略,为共振型球形核酸制备及其应用提供理论支撑。本文系统研究硫醇化DNA功能化修饰Au NPs的方法制备的球形核酸纳米粒子,且比较了这几种方法的偶联效果,并对其中一种功能化方法-冰冻法将二嵌段DNA修饰在金纳米粒子上的机制进行了一些探究。具体内容如下:在第2章中,探究盐老化法、冰冻法、低p H法和丁醇脱水法等四种方法构建共振型球形核酸及探究其作用机制。因为在四种核酸碱基中胸腺嘧啶、腺嘌呤与Au NPs结合力最弱及最强,以硫醇化T(HS-T)和硫醇化A(HS-A)为模型DNA,通过比较所制备的共振型球形核酸纳米粒子的稳定性和DNA负载密度,可以发现盐老化法、低p H法和丁醇脱水法可以制备高稳定性共振型球形核酸,然而冰冻法只适用于HS-T功能化修饰Au NPs,而HS-A可诱导所制备的共振型球形核酸聚集。对于HS-T,冰冻法及盐老化法制备的共振型球形核酸表面DNA负载量最多,而低p H法不利于DNA高密度结合至Au NPs表面,因此低p H法制备的共振型球形核酸抗盐稳定性相对较差。对于HS-A,所制备的共振型球形核酸表面密度都相对较低。通过进一步探究HS-A与Au NPs作用机制发现,冰冻条件下HS-A可通过硫醇与腺嘌呤与相邻的Au NPs结合,从而诱导共振型球形核酸聚集。本章研究结果对于理解硫醇化DNA与Au NPs作用机制、制备共振型球形核酸及其应用于生物分析检测等方面有重要意义。在第3章中,探究冰冻条件下HS-DNA及含腺嘌呤聚合物(poly-A)的二嵌段DNA与Au NPs作用机制。利用HS-DNA和二嵌段DNA分别与Au NPs共冰冻,结合解冻后Au NPs的分散状态来考察HS-DNA和二嵌段DNA与Au NPs的作用机理。结果表明,冰冻条件下溶剂水分子变为冰晶,T与Au NPs结合力相对较弱,所以HS-T主要通过金-硫键与Au NPs结合,得到的Au NPs具有较好的分散性,而A与Au NPs结合力相对较强,所以HS-A可通过硫醇及腺嘌呤与相邻的Au NPs结合,导致Au NPs聚集。冰冻条件下较短poly-A序列只能结合至一个Au NPs表面,而当poly-A序列延长至10个碱基时,poly-A可与相邻的Au NPs结合从而导致其聚集。对于二嵌段DNA,poly-A序列末端再延长三个及以上惰性碱基(如:结合力弱的胸腺嘧啶)可有效降低Au NPs聚集程度,这是因为惰性碱基可有效减弱poly-A与相邻Au NPs结合效率。通过比较硫醇及poly-A作为DNA锚定部位对纳米耀斑制备效率的影响可以发现,硫醇适用于共杂交法制备纳米耀斑,而poly-A更适用于后杂交法制备纳米耀斑。本章研究结果对于理解DNA碱基与Au NPs作用机制,利用二嵌段DNA制备共振型球形核酸等生物应用方面具有一定参考价值。

关键词：金纳米粒子 DNA 功能化修饰冰冻法机理

硼掺杂铈基催化剂的制备、功能化修饰及选择性催化氧化性能研究

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硼掺杂铈基催化剂的制备、功能化修饰及选择性催化氧化性能研究

作者：刘美北京化工大学

学位级别：硕士

作为一种典型的稀土材料,纳米氧化铈(Ce O)因其独特的电子结构、物化性质、小尺寸效应等,在工业催化、储能、光催化、电池等领域应用广泛。然而,氧化铈低的可见光吸收、高的载流子复合效率、低的比表面积、表界面酸碱性、活性位等限制... 详细信息

作为一种典型的稀土材料,纳米氧化铈(Ce O)因其独特的电子结构、物化性质、小尺寸效应等,在工业催化、储能、光催化、电池等领域应用广泛。然而,氧化铈低的可见光吸收、高的载流子复合效率、低的比表面积、表界面酸碱性、活性位等限制了其在催化领域应用时催化效率的提高。如何创制新的制备方法或通过杂原子掺杂等方式实现对纳米Ce O表界面性质、织构性能的控制、光学带隙的调控等仍是氧化铈纳米功能材料研究的热点和难点。本论文基于课题组创制的纳微气泡效应辅助的成核-晶化隔离法,以硼氢化钠为沉淀剂,利用硼氢化钠自身水解产生的氢气的纳微气泡效应,实现了B掺杂的、高比表面积的、富含缺陷位的Ce O纳米功能材料的可控制备,研究了B掺杂对Ce O材料表界面酸/碱性、氧缺陷浓度、光学带隙等的影响,并系统考察了材料的组成、结构、表/界面性质对其选择性催化氧化性能的影响。主要研究内容如下:1.基于微液膜反应器所提供的爆发式成核环境和外场力强化作用(重力、摩擦力、剪切力间的协同作用),通过控制硼氢化钠的用量、水热晶化温度、焙烧温度等得到了系列高比表面积,富含氧缺陷、表面酸碱活性位的B掺杂的纳米氧化铈(B-Ce O)催化材料,并以环己烯的选择性氧化为探针反应,系统地考察了B-Ce O催化剂组成和结构、催化反应条件(温度、时间、压力)等对环己烯选择性催化氧化性能的影响规律。研究结果表明所得B-Ce O在环己烯的氧化反应中体现了优异的催化活性和选择性,在70℃常压反应条件下可实现环己烯的100%转化,对环己烯酮的选择性高达71%,环己烯醇的选择性高达23%,环氧环己烷的选择性接近6%,该催化剂对环己烯酮的选择性优于目前文献已报到的结果。实验研究和DFT理论计算结果表明,B的引入能够显著降低Ce O中氧空位的生成能,便于构筑更多的表/界面缺陷位和酸碱活性中心;催化剂表面丰富的Lewis酸性中心和缺陷结构利于环己烯在催化剂表面的吸附及烯丙基位的活化,同时适宜的表面碱性位能够抑制C=C双键氧化反应的进行。2.在上述工作的基础上,我们发现B的掺杂能够显著影响所得B-Ce O的光学吸收,不仅能够实现其对紫外光的全吸收,同时还能够显著提高其对可见光的吸收,DFT理论计算结果表明,B的引入能够构筑杂原子能级,有效降低B-Ce O的光学带隙。基于上述研究结果,我们基于成核-晶化隔离法和还原-氧化法相结合的方法制备了单分散的FeO磁核,构筑了B-Ce O@FeO复合光催化材料,并通过浸渍法实现了Au纳米粒子在材料表面的高度均匀复合,得到了Au/B-Ce O@FeO复合光催化剂,在苯甲醇的选择性催化氧化制备苯甲醛反应中体现了优异的催化活性、选择性、重复使用性、稳定性和可回收性。催化剂优异的催化性能主要得益于B的引入能够有效提高催化剂的可见光的吸收和光子利用率,Au和Ce O间的协同效应能够提高光生载流子的迁移率抑制光生电子和空穴的复合,以及高的比表面积和丰富的缺陷结构利于苯甲醇在催化剂表面的吸附和反应。

关键词：硼掺杂富缺陷氧化铈表/界面性质调控选择性催化氧化杂原子能级功能化修饰

膜内CO2传递通道功能化修饰及气体分离性能强化

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膜内CO2传递通道功能化修饰及气体分离性能强化

作者：赵瑞天津大学

学位级别：硕士

碳捕集技术是解决能源气净化和缓解温室效应的关键。膜分离过程因其能耗低、环境友好等优点在CO分离领域显示出良好的发展前景。本论文以强化CO分离性能为目标,分别以共价有机骨架(COF)和二维纳米材料蛭石(VMT)为构筑单元,设计制备CO分... 详细信息

碳捕集技术是解决能源气净化和缓解温室效应的关键。膜分离过程因其能耗低、环境友好等优点在CO分离领域显示出良好的发展前景。本论文以强化CO分离性能为目标,分别以共价有机骨架(COF)和二维纳米材料蛭石(VMT)为构筑单元,设计制备CO分离膜。在膜内构建气体分子传递通道并进行修饰改性,调控通道物理化学微环境,实现膜内分子筛分和溶解-扩散-反应多重选择机制的集成,提高膜的分离性能。主要研究内容如下:离子液体修饰共价有机框架孔道及膜分离性能强化:基于COFs具有规整的孔道结构及有机性质,通过杂化法以COF-300为构筑单元并利用离子液体(IL)进行修饰改性,制备IL@COF-300/Pebax混合基质膜,在Pebax高分子主体内构建气体分子传递通道。IL修饰后,COF-300孔道尺寸缩小,提高了CO和CH的扩散选择性;IL与CO具有强亲和性,强化了溶解选择性。所制备的IL@COF-300/Pebax膜CO渗透系数达1601 barrer,CO/CH选择性达39,与纯Pebax膜相比分别提高209%和87.5%,超越了2008年Robeson上限。氨基酸插层二维蛭石层板间通道及膜分离性能强化:基于VMT可剥离性和层间阳离子可交换性,以VMT纳米片为构筑单元,通过真空辅助组装法制备VMT膜,将氨基酸引入层间调控二维通道的物理化学微环境。氨基酸中的酸碱对作为CO的促进传递载体,强化了促进传递机制。氨基酸的插层调控VMT膜的层间距,强化了扩散机制。所制备的精氨酸(Arg)插层VMT膜(Arg-VMT)CO通量达330 GPU,CO/CH选择性32.1,与纯VMT膜相比分别提高49.3%和105%。此外,Arg-VMT膜具有良好的长期稳定性。无机酸刻蚀二维蛭石层板内通道及膜分离性能强化:基于VMT的可刻蚀性,通过无机酸HCl刻蚀制备多孔蛭石(HVMT)纳米片,利用真空辅助组装法制备HVMT膜,构建膜内二维层板间通道和层板内通道。经HCl刻蚀后,蛭石层板的Mg、Al和Ca等阳离子溶出形成空穴,提高了孔体积和比表面积,增加了气体分子在VMT层板内的传递通道。将富含氨基的PEI分子引入HVMT层间,调控了膜通道尺寸和化学微环境,强化了溶解-扩散-反应机制。PEI-HVMT膜具有良好的CO/CH分离性能,CO通量达568 GPU,选择性27.6,与VMT膜相比通量和选择性分别提高了157%和89%。PEI-HVMT膜具有良好的长期稳定性。

关键词： CO2分离膜共价有机框架蛭石传递通道功能化修饰

基于埃洛石纳米管的功能化修饰与类芬顿催化应用

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基于埃洛石纳米管的功能化修饰与类芬顿催化应用

作者：卫元中南林业科技大学

学位级别：硕士

随着染料工业的快速发展与相关产品需求不断增加,引发的有机染料废水污染问题日益突出。类芬顿催化技术由于其低成本、操作简单以及环境污染小等诸多优势而在有机染料废水的治理中备受关注。开发高效、低成本、环保的催化剂是类芬顿催... 详细信息

随着染料工业的快速发展与相关产品需求不断增加,引发的有机染料废水污染问题日益突出。类芬顿催化技术由于其低成本、操作简单以及环境污染小等诸多优势而在有机染料废水的治理中备受关注。开发高效、低成本、环保的催化剂是类芬顿催化技术的关键。本文基于天然埃洛石易于修饰的特性,对其分别进行了离子修饰和金属有机框架（MOF）纳米颗粒修饰得到类芬顿催化剂,进一步借助木质纤维将催化剂构建为对有机染料具有优异降解性能的滤膜。具体内容如下:（1）以高比表面积、高离子交换容量的埃洛石纳米管（HNTs）为载体,通过简单的离子交换法将Ti和Fe离子微量掺杂到HNTs中,得到HNTs-Fe-Ti类芬顿催化剂。结果表明当Fe/Ti 比为5:1时,催化剂表现出良好的类芬顿降解性能,100 min降解率可达91%,性能均高于单一离子掺杂和未掺杂离子样品。催化机制表明Ti离子的价态转换有利于促进高浓度羟基自由基的产生,显著提高有机染料的催化降解性能。在类芬顿催化过程中,Ti离子的价态转变和HNTs良好的吸附能力是HNTs-Fe-Ti 优良降解性能的主要原因。（2）利用外表面带负电的一维HNTs为载体,静电吸附诱导ZIF-67和MIL-88A分别在其表面生长,得到两种一维HNTs/MOFs复合材料（HNTs/ZIF-67和HNTs/MIL-88A）。HNTs/ZIF-67和HNTs/MIL-88A的典型形态特征分别是桑椹状和米粒状,HNTs的比例显著影响它们的形态特征。催化性能探究实验表明,一维的HNTs/ZIF-67 和 HNTs/MIL-88A 由于独特的界面和表面结构特征,分别在 PMS 和 H2O2 体系中对MB表现出优异的催化降解性能,对MB的最佳降解性能都达到100%。机理探究实验表明,HNTs/ZIF-67激发PMS产生SO4-·,HNTs/MIL-88A激发H2O2产生·OH。（3）将负载ZIF-67纳米颗粒的一维HNTs与木质纤维进行交联,构建为可催化降解有机染料的多孔滤膜。结果表明,设计的木质纤维、HNTs与ZIF-67搭接交联后形成具有丰富、均匀膜孔结构的复合膜,具有更好的机械强度和热稳定性。膜过滤实验结果表明,复合膜具有优异的吸附、截留、催化降解性能且吸附后的膜经过催化降解作用可实现再生。复合膜过滤9次100 mL MB溶液（5 mg·L-1）后吸附截留率仍接近100%,平均通量为209 L·（m2·h）-1;相比复合膜的单一吸附过程,引入类芬顿催化作用后,复合膜的截留性能显著提高,且复合膜具有较好的去污染及再生能力。

关键词：有机染料废水类芬顿催化埃洛石纳米管功能化修饰金属有机框架分离膜

功能化修饰磁性纳米硅胶表面雌激素分子印记聚合物的研究及应用

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功能化修饰磁性纳米硅胶表面雌激素分子印记聚合物的研究及应用

作者：王舒南京医科大学

学位级别：硕士

随着人类生产活动的发展,环境雌激素的残留对人类健康造成很大的危害,其中生物活性较强的雌激素成为人们关注的重中之重。由于雌激素存在于复杂基质中、含量低、分离难度大,因此如何提高生物、环境样品中痕量雌激素检测的灵敏度,已经成... 详细信息

随着人类生产活动的发展,环境雌激素的残留对人类健康造成很大的危害,其中生物活性较强的雌激素成为人们关注的重中之重。由于雌激素存在于复杂基质中、含量低、分离难度大,因此如何提高生物、环境样品中痕量雌激素检测的灵敏度,已经成为样品分析过程中主要挑战。本论文以富集、分离、实时测定痕量雌激素为目的,通过纳米技术、磁性分离技术、表面分子印记技术和树枝状聚合物分子的交叉研究,建立了功能化修饰磁性纳米粒的方法,赋予粒子表面大量的功能基团,制备出功能化修饰纳米粒硅胶表面的雌激素分子印记聚合物,为磁性表面分子印记研究提供了重要理论和应用基础,为复杂样品中有害物质监测提供了一种有效的分析手段。具体工作如下：1、以雌二醇为模板分子,KH-570线型接枝修饰后的磁性纳米粒为载体,甲基丙烯酸为功能单体,制备出磁性纳米硅胶表面雌二醇分子印记聚合物。吸附试验结果表明磁性分子印记聚合物具有吸附容量高、选择性强、动力学优等特点。将其作为磁性分散固相萃取剂,成功地分离、富集了动物饲料中的多钟微量雌激素,显示出优越的去基质干扰能力,并具有良好的回收率和重复性。从家禽饲料中检测出雌二醇、雌三醇的含量分别在2.68-3.06 mg kg-1和0.52-1.72 mg kg-1范围内,平均加样回收率分别在92.7-97.0%和71.9-83.1%范围内,相对标准偏差均小于4.9%。2、为了进一步提高纳米硅胶表面分子印记效率,以枝状接枝修饰后的纳米粒为载体,17-乙基雌二醇为名义模板,借助树枝状分子提供的富含功能基的纳米构筑优势,设计形成纳米载体材料表面可控、有序和致密的分子印记核壳层,制备出对雌激素有特异性识别性能的磁性分子印记聚合物。印记聚合物吸附容量达到330.6μmol g-1,约为非印记聚合物的3倍,并能够快速地达到吸附平衡。同时,将其作为磁性分散固相萃取剂,检测孕妇血浆中的雌激素,测得雌酮、雌二醇和雌三醇的含量分别为5.28,5.31和4.17 ng mL-1,平均加样回收率在87.8%-93.1%范围内,相对标准偏差小于6.3%。实验结果进一步表明了该分子印记聚合物能很好地从复杂样品中选择性分离与富集痕量雌激素。

关键词：磁性分子印记聚合物雌激素功能化修饰磁性分散固相萃取