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有序多孔不锈钢催化剂主动负载工艺及制氢性能

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石油化工 2023年第11期52卷 1489-1496页

作者：詹友基邱泓桑郑天清福建理工大学机械与汽车工程学院福建省智能加工技术及装备重点实验室福建福州350118

提出了有序多孔不锈钢的催化剂主动负载新工艺,并开发了相应的主动负载装备。通过SEM与超声振动技术等分析了主动负载工艺参数对有序多孔不锈钢负载性能的影响,并研究了采用主动负载工艺负载催化剂的有序多孔不锈钢的制氢性能。实验结... 详细信息

提出了有序多孔不锈钢的催化剂主动负载新工艺,并开发了相应的主动负载装备。通过SEM与超声振动技术等分析了主动负载工艺参数对有序多孔不锈钢负载性能的影响,并研究了采用主动负载工艺负载催化剂的有序多孔不锈钢的制氢性能。实验结果表明,通过驱动催化剂前体溶液在浸渍容器与储液容器之间往复流动可实现有序多孔不锈钢的催化剂主动负载。适宜的主动负载工艺参数为驱动压力0.002MPa、溶液流量0.3L/min。在该条件下,有序多孔不锈钢上催化剂负载均匀,且未堵塞多孔流道。在反应温度360℃、甲醇水混合溶液注射流量4 mL/h的条件下,相比采用传统工艺负载催化剂的有序多孔不锈钢,采用催化剂主动负载工艺负载催化剂的有序多孔不锈钢的甲醇转化率、H2流量与CO选择性分别提升了4.34%,4.23%,1.89%。

关键词：有序多孔不锈钢催化剂载体主动负载催化剂分布制氢性能

无机盐添加物对光合细菌制氢性能影响的试验研究

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太阳能学报 2019年第12期40卷 3564-3570页

作者：刘会亮张志萍周雪花胡建军荆艳艳张全国河南农业大学农业部可再生能源新材料与装备重点实验室郑州450002 生物质能源河南省协同创新中心郑州450002

以碳酸盐(Na2CO3和NaHCO3)和磷酸盐(Na2HPO4、K2HPO4、NaH2PO4和KH2PO4)等作为无机盐添加物,进行同一浓度的碳酸盐和磷酸盐以及不同浓度的KH2PO4对光合细菌制氢性能影响的试验研究。结果表明碳酸盐和磷酸盐添加物均能有效缓冲反应体系... 详细信息

以碳酸盐(Na2CO3和NaHCO3)和磷酸盐(Na2HPO4、K2HPO4、NaH2PO4和KH2PO4)等作为无机盐添加物,进行同一浓度的碳酸盐和磷酸盐以及不同浓度的KH2PO4对光合细菌制氢性能影响的试验研究。结果表明碳酸盐和磷酸盐添加物均能有效缓冲反应体系的酸碱度,但只有KH2PO4和NaH2PO4的添加能明显促进光合细菌发酵产氢。产氢动力学的结果也表明KH2PO4和NaH2PO4的添加提高了反应体系的最大产氢潜能和最大产氢速率,缩短了产氢延迟时间。适量浓度的KH2PO4能有效提高反应体系的抗酸碱冲击性,同时磷元素在光合细菌的生长过程中起到相当重要的作用,适量的KH2PO4能有效促进光合细菌的生长代谢,而过量的KH2PO4则会极大地抑制光合细菌的生长代谢。当KH2PO4的浓度为40 mmol/L时产氢效果最佳,氢气产量和比产氢率达到最大值,分别为(323.84±8.96)mL和(1.30±0.04)mol/mol。产氢动力学的分析结果表明适量浓度的KH2PO4能提高最大产氢潜能和最大产氢速率,缩短产氢延迟时间,当KH2PO4浓度为40 mmol/L时,最大产氢潜能和最大产氢速率最大,产氢延迟时间最短,分别为333.15 mL、6.60 mL/h和16.41 h。

关键词：磷酸盐碳酸盐光合产氢制氢性能

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钴基氧化物催化氨硼烷水解制氢强化机制研究

钴基氧化物催化氨硼烷水解制氢强化机制研究

作者：刘颖华中科技大学

学位级别：硕士

氢作为一种丰富、清洁和可持续的能源载体,被认为是代替传统化石能源最理想的候选者之一,而寻找有效的储氢材料实现氢能的高效安全储运是氢能面临的最大挑战。氨硼烷(NHBH)因储氢容量高、化学性质稳定以及安全无毒的特性在储氢材料中脱... 详细信息

氢作为一种丰富、清洁和可持续的能源载体,被认为是代替传统化石能源最理想的候选者之一,而寻找有效的储氢材料实现氢能的高效安全储运是氢能面临的最大挑战。氨硼烷(NHBH)因储氢容量高、化学性质稳定以及安全无毒的特性在储氢材料中脱颖而出,低成本、高活性且稳定的非贵金属催化剂的开发是氨硼烷水解制氢技术的关键。本文以催化氨硼烷水解制氢极具潜力的钴基氧化物为对象,针对导致其活性低的几个关键性问题开展了三个方面的研究。首先,通过向CoO掺杂过渡金属Cu构建异质结合成了双活性位点催化剂CuCoO。结果表明铜掺杂后的催化剂活性明显提高,其中CuCoO的催化性能最佳,TOF值为314.8 mol(H)mol(cat.)h。这归因于异质结中的电子转移修饰了复合材料界面的电子密度,形成了双活性位点,分别有利于NHBH分子和HO分子吸附、活化和解离。其次,基于简单廉价的自模板法对催化剂的微纳结构进行优化,合成了多壳空心纳米球铜钴氧化物。结果表明,结构优化后催化剂比表面积增加,同时引入了更多的表面缺陷,促进了电荷转移,传质效率增强。其催化NHBH水解的TOF值为434.5mol(H)mol(cat.)h,相对于调控前提升了48.5%。最后,采用MOF衍生的氮掺杂碳骨架封装CoO NPs,利用载体限域效应制备高分散的纳米颗粒。结果表明,CoO@NC呈现核壳结构,比表面积得到了巨大提升,其TOF值提高至992.6 mol(H)mol(cat.)h,相当于未负载CoO NPs的18.3倍。这得益于活性位点的充分暴露、高分散的CoO NPs与石墨化碳基体之间的强界面相互作用和N掺杂缺陷在碳骨架内特殊的电子效应促进了催化活性的提升。

关键词：储氢氨硼烷水解制氢性能催化剂钴基氧化物

钙钛矿材料的合成及其甲醇重整制氢的实验研究

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钙钛矿材料的合成及其甲醇重整制氢的实验研究

作者：邵子城大连海事大学

学位级别：硕士

近年来,随着世界贸易额的日益增长,船舶航运业已经成为主要的碳排放增长点之一,因此,开发新型清洁能源动力船舶迫在眉睫。发展氢能动力船舶技术是实现航运业低碳转型的重要方向之一,但储氢量低且存在安全隐患的高压气瓶储氢方式在一定... 详细信息

近年来,随着世界贸易额的日益增长,船舶航运业已经成为主要的碳排放增长点之一,因此,开发新型清洁能源动力船舶迫在眉睫。发展氢能动力船舶技术是实现航运业低碳转型的重要方向之一,但储氢量低且存在安全隐患的高压气瓶储氢方式在一定程度上限制了这一技术的进一步发展。甲醇蒸气重整制氢技术(Methanol steam refor ming,MSR)具有设备简单、原料能量密度高且易储运、副产物少、续航能力强、安全性高等优点,因而被众多研究团队视为解决船舶在线制氢的理想方案之一。船用甲醇蒸气重整制氢技术的应用关键在于开发高效、稳定的制氢催化剂,使其能够以高转化效率持续产出高品质氢气供给船用氢燃料电池电堆。本文制备了一系列应用于甲醇蒸气重整制氢技术的钙钛矿基催化剂,采用XRD、SEM、SEM-EDS、TEM、XPS、BET等技术手段对所合成的钙钛矿基催化剂进行了表征和分析,探究了不同金属组分间的协同作用、载体的支撑作用、活性组分协同催化作用对钙钛矿基催化剂制氢性能的影响,研究了工作温度、水醇比、液空时速等实验操作参数对LaNiAlOδ、CuO@LaNiAlOδ以及LaNiAlOδ@AlO制氢性能的影响。(1)为探究钙钛矿元素筛选机制,基于La系钙钛矿,研究了B位掺杂对催化剂结构和性能的影响。采用溶胶-凝胶法制备了一系列B位铝掺杂的LaNiAlO(x=0～1)钙钛矿MSR制氢催化剂,研究了Ni-Al元素协同作用对钙钛矿制氢性能的影响,探究了铝元素含量以及实验操作参数对其制氢性能的影响规律。结果表明LaNiAlO表现出了最好的催化制氢性能,通过实验测定了最佳重整制氢温度、液空时速和水醇比分别为600℃、13.5h和3:1,在20小时的稳定性测试中,其平均甲醇转化率和氢气选择性分别为约91%和93%。另外,过量的铝含量会导致氢选择性降低,同时高水醇比促进了水汽变换反应(Water-Gas Shift Reaction,WGSR),这导致CO选择性的降低和CO选择性的增加。经过氢还原处理后,LaNiAlO催化剂仍呈现出非常典型的钙钛矿结构,证明其具有较为稳固的结构。(2)为进一步获得高稳定性的复合催化剂,提出将CuO作为活性组分,钙钛矿作为载体合成复合催化剂,研究活性组分协同催化作用。采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了一系列不同负载量的CuO@LaNiAlO催化剂,探究了氧化铜负载量以及实验操作参数对其制氢性能的影响。结果表明,15wt%CuO@LaNiAlO具有最高的甲醇转化率和单位时间氢产量,这归因于其大孔隙结构。与LaNiAlO相比,15wt%CuO@LaNiAlO的MSR制氢性能有了显著的提高,最佳重整制氢温度由600℃降为350℃,降低了能耗,且甲醇转化率由约91%提高至约96%。经过氢气预还原处理后,载体LaNiAlO保持钙钛矿结构,而氧化铜被还原为铜单质参与MSR制氢反应。20小时的稳定性测试表明,CuO@LaNiAlO具有良好的热稳定性,说明LaNiAlO作为载体有效提高了铜基催化剂的稳定性。(3)由于钙钛矿有较高的稳定性,但其比表面积较小,影响其催化制氢性能,因此,提出利用MOFs A520衍生的、大比表面积的介孔AlO作为载体,对钙钛矿进行改性,研究了载体的支撑作用对钙钛矿结构和催化制氢性能的影响,探究了介孔AlO载体以及实验操作参数对其制氢性能和稳定性的影响。结果表明,在介孔AlO的强支撑作用以及高比表面积的影响下,LaNiAlO@AlO可以实现甲醇的完全转化,并具有优异的热稳定性。探究了工作温度、水醇比和液空时速对LaNiAlO@AlO制氢性能的影响规律,稳定性实验及表征结果表明其具有优良的热稳定性。

关键词：甲醇水蒸气重整钙钛矿合成制氢性能元素掺杂稳定性

过渡金属复合纳米催化剂的制备及对硼氢化钠水解制氢性能影响的研究

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过渡金属复合纳米催化剂的制备及对硼氢化钠水解制氢性能影响的研...

作者：康莉桂林电子科技大学

学位级别：硕士

硼氢化钠具有较高的理论氢含量、环境友好和安全等特点,被广泛应用于水解制氢。然而,放氢动力学缓慢制约其进一步发展,大多数报道的催化剂通常易于在反应中聚集,导致催化活性的丧失。过渡金属具有成本低、氧化还原性强、活性高等特点,... 详细信息

硼氢化钠具有较高的理论氢含量、环境友好和安全等特点,被广泛应用于水解制氢。然而,放氢动力学缓慢制约其进一步发展,大多数报道的催化剂通常易于在反应中聚集,导致催化活性的丧失。过渡金属具有成本低、氧化还原性强、活性高等特点,若制备出高稳定性、高表面积、分层结构的理想基底来负载过渡金属作为催化剂,有望推动硼氢化钠作为未来燃料电池汽车的动力源。本文以实现高效硼氢化钠水解制氢为目标,依次采用原位还原法、湿法浸渍和水热法,成功制备出N、P共掺杂的碳气凝胶(NPCA)负载CoMoB纳米颗粒、PtCo纳米粒子修饰的碳化钼球和多孔氧化钛笼(PTOC)负载PtNi纳米颗粒三种过渡金属复合纳米催化剂。采用一系列表征手段分析催化剂的形貌和成分,探究催化剂对硼氢化钠的水解放氢及循环稳定性的影响规律。本文主要结论如下:(1)采用化学还原法,将石墨相氮化碳加入植酸进行改性,经冷冻干燥、碳化后作为载体负载CoMoB纳米颗粒。发现CoMoB/NPCA对NaBH的水解展现良好的催化活性,常温状态下最大放氢速率为7268.2 mL·min·g,活化能为30.9 kJ·mol,经历5次循环后保持初始活性的78.0%。研究表明催化活性优异的原因是NPCA的高比表面积暴露大量活性位点、材料亲水性的提升和N、P杂原子与CoMoB纳米颗粒的协同效应,同时,分级结构抑制颗粒团聚,提升了催化剂的循环稳定性。(2)设计合成了MoC纳米球负载PtCo纳米粒子用于催化NaBH的水解,金属螯合聚合可形成中空结构的多巴胺钼,湿法浸渍和退火处理实现了PtCo纳米粒子的表面修饰。常温状态下,PtCo@MoC最大放氢速率为8300.0 mL·min·g,活化能为29.6 kJ·mol,5个循环后仍达到初始活性的86.0%,整体性能优异。实验发现高比表面积的MoC球形载体和PtCo纳米粒子协同作用,以致催化性能提升,绣球花状的球体结构促进材料稳定,提高耐久性。(3)首次以NH-MIL-125为模板剂,L-丙氨酸为配位剂,一步水热法成功制备多孔氧化钛笼负载PtNi纳米颗粒催化剂。发现PtNi/PTOC作为碱性溶液中NaBH完全脱氢的有效催化剂,性能改善显著,氢生成速率为10164.3 mL·min·g,活化能仅有28.7 kJ·mol,稳定性也有所提高,8个周期后保持87.8%的初始性能。结果表明PTOC的空心多孔结构可牢固包裹PtNi合金颗粒,减少其团聚;内外创造独特的微环境,可提供大量反应通道;PTOC与PtNi合金颗粒的协同作用对于催化硼氢化钠水解制氢具有很好的应用潜力。

关键词：过渡金属复合纳米催化剂硼氢化钠水解反应制氢性能

以泡沫Ni为基底的复合电极在SPE电解水制氢中的应用研究

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以泡沫Ni为基底的复合电极在SPE电解水制氢中的应用研究

作者：张振兴北京建筑大学

学位级别：硕士

电解水制氢技术作为当下的热门研究方向,其中最受关注的是析氢复合电极的开发利用。高效的析氢复合电极对于电解水制氢效率的提升尤为重要。本文采用电化学沉积法制备以泡沫Ni为基底的复合电极,开展了复合电极性能分析以及在电解水制氢... 详细信息

电解水制氢技术作为当下的热门研究方向,其中最受关注的是析氢复合电极的开发利用。高效的析氢复合电极对于电解水制氢效率的提升尤为重要。本文采用电化学沉积法制备以泡沫Ni为基底的复合电极,开展了复合电极性能分析以及在电解水制氢中的应用研究。文章通过对电解水制氢、复合电极作用理论以及不同电解池等进行分析对比,最终选用电化学沉积法制备以泡沫Ni为基底的复合电极,并采用形状测量激光显微系统、XRD、SEM、XRF、XPS等方法进行性能分析。实验确定了复合电极最佳的制备条件:50℃水浴加热,电流密度60m A/cm,沉积时间120min,表征结果显示:泡沫Ni及其复合电极呈网状结构,可为气液体扩散提供畅通的传输通道,复合电极表面均匀负载Pt金属,具有良好的稳定性和析氢催化性能。通过SPE电解水制氢实验对复合电极的制氢性能进行研究,以制氢效率、产氢量和耗电量为评价标准,得出以下结论:1、阴极为不同电极的制氢实验中,复合电极基底选择0.3mm厚度、0.23mm孔径的泡沫Ni,制氢效率和产氢量最佳的阴阳极组合为:阴阳极为Ni、阴极Ir-Ni阳极Pt-Ni复合电极、阴极Pt-Ni阳极为Ni;2、阴阳极不同质量配比的制氢实验中,阳极Ir-Ni复合电极的质量配比控制在Ir:Ni=1:8时制氢效率最高,但在实际应用中效率提升较小,无需电化学沉积Ir,阴极Pt-Ni复合电极质量配比为Pt:Ni=1:12时,制氢效率、产氢量均高于单电极Ni;3、材料对制氢性能影响的实验中,碳布扩散层对制氢效率平均提高约26.6%,新的质子交换膜的SPE制氢效率较旧膜提高约7%,当复合电极基底泡沫Ni孔径为0.045mm、厚度为0.5mm时,制氢效率和产氢量分别高于孔径0.15、0.23mm和厚度0.15、0.3mm的泡沫Ni,同时确定了最佳实验条件;4、稳定性验证实验中,SPE制氢装置没有因运行时长和方式的变化而出现无明显的衰减,制氢性能稳定,有利于未来装置实用化。本研究中以泡沫Ni为基底的复合电极在表征分析及制氢实验中均表现出优异性能,不仅提高了制氢效率和产氢量,同时降低了耗电量,为电解水制氢技术的进一步发展提供了一种策略。

关键词：泡沫Ni 复合电极 SPE 表征分析制氢性能

CdS-MoS2-WS2的微波法制备及其可见光分解水制氢性能

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东华大学学报（自然科学版） 2020年第3期46卷 376-382页

作者：刘爱丽孙彬淑凌棚生陈丽芸蒋伟忠东华大学材料科学与工程学院上海201620 温州大学化学与材料工程学院浙江温州325035

采用微波辅助快速一步还原二硫代氨基甲酸盐混合物的方法,合成了尺寸均匀的CdS-MoS2-WS2纳米光催化剂。通过扫描电子显微镜(SEM)、高分辨率透射电镜(HRTEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见光吸收光谱(UV-Vis)等手段对样品进行表征,... 详细信息

采用微波辅助快速一步还原二硫代氨基甲酸盐混合物的方法,合成了尺寸均匀的CdS-MoS2-WS2纳米光催化剂。通过扫描电子显微镜(SEM)、高分辨率透射电镜(HRTEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见光吸收光谱(UV-Vis)等手段对样品进行表征,考察了材料的可见光分解水制氢性能。结果表明:负载了MoS2和WS2双助催化剂的CdS复合材料CdS-MoS2-WS2,其最佳产氢速率可达5.1mmol/(h·g),是纯CdS光催化产氢速率的63倍,且复合材料的产氢活性稳定持续60h;一步法微波快速合成方法使得MoS2和WS2两种助催化剂和CdS紧密地结合在一起,实现了电子-空穴对的快速分离,从而极大提升了光催化剂的制氢性能。

关键词：微波辅助 CdS 助催化剂可见光分解水制氢性能

NiCl_2溶液中氢化燃烧合成MgH_2水解制氢性能研究

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电源技术 2018年第3期42卷 388-390,395页

作者：李姝甘德宇刘雅娜朱云峰李李泉南京工业大学材料科学与工程学院江苏南京210009

随着氢燃料电池的快速发展,越来越多的研究学者们开始关注移动氢源技术并提出了在线制氢的概念。采用氢化燃烧合成法(Hydriding Combustion Synthesis,HCS)制备的镁基氢化物与H2O、MgCl2和NiCl_2溶液水解制取氢气。深入研究了在NiCl_2... 详细信息

随着氢燃料电池的快速发展,越来越多的研究学者们开始关注移动氢源技术并提出了在线制氢的概念。采用氢化燃烧合成法(Hydriding Combustion Synthesis,HCS)制备的镁基氢化物与H2O、MgCl2和NiCl_2溶液水解制取氢气。深入研究了在NiCl_2溶液中制氢性能,主要研究了NiCl_2溶液浓度、NiCl_2溶液体积和反应温度对制氢性能的影响。实验结果表明NiCl_2浓度的增加有利于降低体系pH值,从而改善水解制氢性能。J-M-A方程拟合证明了HCS MgH_2在303、313和323 K温度下水解符合成核与长大机制,为一维扩散过程。水解性能测试表明,0.1 g MgH_2与10 mL 0.5 mol/L NiCl_2溶液进行反应时,当温度为323 K时,60 min内制氢量达到1 628 mL/g,制氢转化率高达95.8%。

关键词：氢化燃烧合成镁基氢化物水解制氢性能

钨基双金属硫化物的合成及其增强TiO2光催化产氢性能

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钨基双金属硫化物的合成及其增强TiO2光催化产氢性能

作者：张美林武汉理工大学

学位级别：硕士

开发新型、资源丰富、经济高效的析氢助催化剂,实现可再生太阳能的高效光催化分解水是一个巨大的挑战。目前,过渡金属硫化钨是很有希望替代铂的助催化剂之一,然而,由于其导电性较弱和界面反应活性位点稀少,严重限制了硫化钨在光催化分... 详细信息

开发新型、资源丰富、经济高效的析氢助催化剂,实现可再生太阳能的高效光催化分解水是一个巨大的挑战。目前,过渡金属硫化钨是很有希望替代铂的助催化剂之一,然而,由于其导电性较弱和界面反应活性位点稀少,严重限制了硫化钨在光催化分解水领域的应用和发展。为了进一步提高硫化钨作为析氢助催化剂的光催化产氢活性,本研究主要通过引入金属元素调控硫化钨微结构来构建钨基双金属硫化物,从而改善其光催化活性。本论文采用温和、简便的光诱导沉积策略合成了钨基双金属硫化物助催化剂修饰TiO半导体材料,从而进一步改善TiO的制氢性能,通过相关表征测试探究其活性增强的机理。详细研究结果如下:第一,以超小非晶态NiWS纳米点(约2 nm)作为一种新型双金属硫化物析氢助催化剂,通过简单的光沉积方法将其均匀地锚定在TiO表面,制备NiWS纳米点修饰的TiO(NiWS-ND/TiO)光催化剂。光催化测试结果表明,非晶态NiWS纳米点能明显提高TiO的产氢活性。制备的NiWS-ND/TiO(3 wt%)光催化剂的最大产氢效率为4580μmol h g,对应的表观量子效率(AQE)为13%。在上述实验结论基础上,我们提出了NiWS纳米点助催化剂的光催化析氢机理,即超小非晶态NiWS纳米点首先作为捕获剂快速捕获光激发电子,然后作为电子传输介质来促进其产氢活性。非晶态NiWS纳米点具有制备温和、成本低廉、效率高等优点,有望成为一种在光催化领域具有潜在应用前景的助催化剂。第二,通过光诱导沉积法,在25%乙醇牺牲剂体系中分别将无定形双金属硫化物Fe WS、CoWS、NiWS、Cu WS成功地沉积到TiO表面上,所得MWS/TiO(M=Fe、Co、Ni、Cu)的光催化制氢效率均有提高。其中以典型的无定形CoWS纳米点为例进行分析,从TEM图得出其尺寸很小(约2 nm)而均匀地分布在TiO表面。光催化产氢测试结果表明,所得CoWS-ND/TiO的光催化制氢效率均有提高,其中CoWS-ND/TiO(3 wt%)光催化剂的产氢性能最高(3900μmol h g,AQE=11%)。基于上述结果提出了可能性的机理:无定形CoWS既可以作为光生电子的捕获中心,又能作为传输介质来运输捕获到的电子,从而促进了界面水还原生成氢气的反应进程。

关键词：光催化制氢性能 TiO2 NiWSx纳米点 CoWSx纳米点