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Al原子的替位掺杂与表面吸附对BiVO_(4)(010)晶面光电催化分解水析氧性能的影响

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物理学报 2023年第2期72卷 230-238页

作者：李秋红马小雪潘靖扬州大学物理科学与技术学院扬州225002

太阳能光电催化分解水制氢气和氧气是获得可再生能源的可行方案之一,利用密度泛函理论计算,对比了替位掺杂和表面吸附过渡金属Al原子对BiVO_(4)(010)晶面析氧(OER)性能的影响.结果表明,两种方式都能有效调控BiVO_(4)的电子结构进而调节... 详细信息

太阳能光电催化分解水制氢气和氧气是获得可再生能源的可行方案之一,利用密度泛函理论计算,对比了替位掺杂和表面吸附过渡金属Al原子对BiVO_(4)(010)晶面析氧(OER)性能的影响.结果表明,两种方式都能有效调控BiVO_(4)的电子结构进而调节其OER性能,而表面吸附因能改善BiVO_(4)的导电性和光吸收,降低电子-空穴复合,增强OER过程中活性位点与含氧中间体之间的相互作用,降低决速步的过电势,被认为是提高(010)晶面析氧性能的有效手段.本工作为设计高效的二维半导体析氧反应的光催化剂提供了重要参考.

关键词：分解水替位掺杂表面吸附析氧反应 BiVO_(4)

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光催化分解水制氢催化剂的修饰与改性

高校化学工程学报 2016年第3期30卷 508-519页

作者：艾珠玉赵伟荣戴九松朱希浙江大学环境工程系浙江杭州310058

光催化分解水产氢是解决能源和环境问题的一种理想途径。传统光催化分解水催化剂存在稳定性差、可见光利用率低、产氢速率低等缺点。通过对催化剂进行修饰与改性,改善其光催化性能,是光催化产氢领域的研究热点。论文简要介绍了光催化反... 详细信息

光催化分解水产氢是解决能源和环境问题的一种理想途径。传统光催化分解水催化剂存在稳定性差、可见光利用率低、产氢速率低等缺点。通过对催化剂进行修饰与改性,改善其光催化性能,是光催化产氢领域的研究热点。论文简要介绍了光催化反应机理、产氢效率影响因素,系统阐述了目前光催化分解水制氢催化剂的修饰与改性技术,如:离子掺杂、表面修饰、形貌修饰、异质结、固溶体、Z-scheme体系、修饰与改性组合技术等,揭示了其修饰与改性原理及电子转移规律。在此基础上,对未来光催化分解水催化剂的研究工作进行了展望。

关键词：分解水制氢光催化剂修饰与改性

以乙二醇为电子给体在CuO／TiO2上光催化分解水制氢

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无机化学学报 2015年第11期31卷 2167-2173页

作者：杨旭李小龙胡彩花沙作良杨立斌天津科技大学海洋科学与工程学院天津市海洋资源与化学重点实验室天津300457 国家纳米技术与工程研究院天津300457

采用浸渍、热分解的方法在TiO2纳米颗粒上负载CuO制备得到光催化剂CuO/TiO2。研究了以乙二醇为电子给体,在CuO/TiO2上光催化分解水制氢的反应过程。重点分析考察了影响光催化产氢速率的因素如CuO的负载量、反应时间、光催化剂用量、乙... 详细信息

采用浸渍、热分解的方法在TiO2纳米颗粒上负载CuO制备得到光催化剂CuO/TiO2。研究了以乙二醇为电子给体,在CuO/TiO2上光催化分解水制氢的反应过程。重点分析考察了影响光催化产氢速率的因素如CuO的负载量、反应时间、光催化剂用量、乙二醇初始浓度等,同时对光催化制氢的反应机理进行了初步探讨。结果表明,氙灯光源模拟太阳光下最佳产氢速率达到604.5μmol·h-1·g-1;CuO/TiO2催化剂改善了光吸收性能、减少了光生载流子的复合速率,CuO可以起到传输电子的作用;乙二醇为电子给体很可能经过羟基乙醛进一步被氧化。

关键词：光催化分解水制氢乙二醇 CuO/TiO2

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光电催化分解水的光阳极改性策略（英文）

物理化学学报 2017年第1期33卷 80-102页

作者：邱伟涛黄勇潮王子龙肖爽纪红兵童叶翔中山大学化学学院广州510275 香港科技大学化学系香港999077

光电催化分解水系统能直接将收集的电子与空穴用于分解水,将太阳能转化成了具有高能量密度的氢气,是一种集太阳能转化和储存于一体的高效绿色能源系统。光阴极和光阳极串联要求其在工作状态下两电极通过的总电流必须一致,低效率的一端... 详细信息

光电催化分解水系统能直接将收集的电子与空穴用于分解水,将太阳能转化成了具有高能量密度的氢气,是一种集太阳能转化和储存于一体的高效绿色能源系统。光阴极和光阳极串联要求其在工作状态下两电极通过的总电流必须一致,低效率的一端将会限制整个体系的反应速度,因此对于光阳极材料的系统研究具有十分重要的意义。理论预测表明,基于部分可见光响应的半导体光阳极能带间隙计算得到的极限太阳能制氢转化效率达到了15%。但实际上由于光催化的整个过程是一个多步反应,各个步骤上发生的光生载流子的复合和损失导致了目前合成的相关电极材料的转换效率远低于理论水平。一般可以认为光催化过程包括五个步骤:光电极材料中电子的光致激发而产生电子-空穴对、电子和空穴由于能带弯曲的反向分离和传递、电子(或空穴)通过半导体-电解液界面的注入水中析氢(或析氧)、载流子的复合以及反应物和产物的传质过程。由于这些过程的进行效率与电极材料的本质特性和性能密切相关,为了评估材料性能而引入的一些效率指标往往和这几个步骤相对应。本文首先简要介绍了评价光阳极的一些效率计算以及它们与上述各个步骤的内在联系。最后,在前人和最近的研究基础上总结了几种对光阳极材料的主要提升策略,包括形貌控制、元素掺杂、异(同)质结和表面修饰等改性方法,对这些改性方法和各步骤效率之间的联系作了简单的介绍。

关键词：光电催化分解水光阳极光催化步骤改性策略

CoO/SrTiO_3的合成及光催化分解水制氢性能

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物理化学学报 2005年第1期21卷 84-88页

作者：王桂赟王延吉赵新强宋宝俊河北工业大学化工学院天津300130

通过添加碱金属化合物矿化剂，以 Sr(NO_3)_2和钛酸四丁酯的水解产物 TiO(OH)_2为原料进行固态反应，制得结晶完整性较好的 SrTiO_3粉末．再由浸渍法负载 CoO，制备出光催化分解水催化剂 CoO/SrTiO_3，在400W高压汞灯照射下，产氢速率... 详细信息

通过添加碱金属化合物矿化剂，以 Sr(NO_3)_2和钛酸四丁酯的水解产物 TiO(OH)_2为原料进行固态反应，制得结晶完整性较好的 SrTiO_3粉末．再由浸渍法负载 CoO，制备出光催化分解水催化剂 CoO/SrTiO_3，在400W高压汞灯照射下，产氢速率可达到480μmol·g cat^(-1)·h^(-1)．SEM、UV-Vis 漫反射光谱表征结果显示，合成 SrTiOa_3时加入 KOH 矿化剂可使固态反应完全，SrTiO_3结晶完整性提高，进而促进其光催化活性提高，确定了适宜的KOH 矿化剂用量为2.0%(w)。

关键词：光催化钛酸锶分解水结晶完整性

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太阳能光催化分解水制氢

化学学报 2022年第6期80卷 827-838页

作者：祁育章福祥中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

利用太阳能光催化分解水制氢是解决能源环境问题并实现太阳能有效转化和储存最有前途的技术之一,这一“圣杯”式反应经过几十年不懈努力取得了诸多重要研究进展.本文将综述光催化分解水制氢体系的基本概念、活性测试方法与注意事项、光... 详细信息

利用太阳能光催化分解水制氢是解决能源环境问题并实现太阳能有效转化和储存最有前途的技术之一,这一“圣杯”式反应经过几十年不懈努力取得了诸多重要研究进展.本文将综述光催化分解水制氢体系的基本概念、活性测试方法与注意事项、光催化材料种类等;并从光催化分解水制氢的光吸收、光生电荷分离和表面催化反应等基本过程和关键科学问题的角度总结其重要研究进展,最后对于太阳能光催化分解水制氢的挑战和潜在的发展方向进行分析和展望.希望通过本综述的简要介绍能让刚从事光催化分解水制氢研究的青年科技人员清晰地了解掌握该领域的一些基本概念、操作规范、研究总体进展和现状等.

关键词：氢能光催化分解水太阳能转化半导体光催化剂

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钒酸铋光电催化分解水的研究进展

科学通报 2022年第19期67卷 2115-2125页

作者：叶凯航汤桐鑫梁志庭纪红兵林展杨世和广东工业大学轻工化工学院广州市清洁交通能源化学重点实验室广州510006 北京大学深圳研究生院化学生物学与生物技术学院广东省纳米微米材料研究重点实验室深圳518055 中山大学化学学院精细化工研究院广州510275

光电化学(photoelectrochemical,PEC)催化分解水制氢被认为是生态友好、规模化和可持续性地转化与储存太阳能的理想途径之一,但光阳极较低的工作效率限制了PEC分解水的发展.近年来,钒酸铋光阳极因具有较高的理论光电流密度受到科学界的... 详细信息

光电化学(photoelectrochemical,PEC)催化分解水制氢被认为是生态友好、规模化和可持续性地转化与储存太阳能的理想途径之一,但光阳极较低的工作效率限制了PEC分解水的发展.近年来,钒酸铋光阳极因具有较高的理论光电流密度受到科学界的广泛关注.大量的工作聚焦在如何将钒酸铋光阳极所具有的理论潜力尽可能地发挥并应用至PEC分解水制氢.本文通过回顾和分析钒酸铋光阳极的吸光效率、光生载流子分离效率与表面催化产氧效率3个方面的研究进展,对高性能钒酸铋光阳极的设计思路与合成方法进行评述、总结与展望,为进一步挖掘钒酸铋光电极的潜力与开发下一代光电极提供参考和思路.

关键词：光电催化分解水钒酸铋光阳极

Cu/Sr_3Ti_2O_7的制备及其光催化分解水制氢活性

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物理化学学报 2007年第4期23卷 601-604页

作者：方舒玫欧延林敬东廖代伟厦门大学化学系福建厦门361005

采用聚合合成法(PCM)合成出层状钙钛矿结构的Sr_3Ti_2O_7,进而负载Cu离子,制成Cu/Sr_3Ti_2O_7催化剂.以超纯水和甲醇牺牲剂体系的光催化分解反应为探针,通过检测氢气生成速率评价了催化剂的光催化性能,并借助光电子能谱(XPS)、X射线衍射... 详细信息

采用聚合合成法(PCM)合成出层状钙钛矿结构的Sr_3Ti_2O_7,进而负载Cu离子,制成Cu/Sr_3Ti_2O_7催化剂.以超纯水和甲醇牺牲剂体系的光催化分解反应为探针,通过检测氢气生成速率评价了催化剂的光催化性能,并借助光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)分析、紫外-可见漫反射光谱(UV-VisDRS)等手段对催化剂进行了表征.实验结果表明,Cu在催化剂中以多价态存在,Cu+和吸附氧有利于光生电子的转移.Cu/Sr_3Ti_2O_7催化剂较之纯Sr_3Ti_2O_7催化剂活性大大提高,Cu最佳负载量为1.5%(w).产氢速率可稳定在550-600μmol·h^(-1).还原过的Cu/Sr_3Ti_2O_7催化剂产氢速率最高可达1140.8μmol·h^(-1).

关键词：钙钛矿分解水氢气光催化剂 Sr3Ti2O7

Ta_3N_5@Ta_2O_5的可控制备及可见光催化分解水析氢性能

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无机化学学报 2018年第9期34卷 1591-1599页

作者：张微姜洪泉哈尔滨师范大学光电带隙材料省部共建教育部重点实验室哈尔滨150025 哈尔滨师范大学功能材料设计合成与绿色催化黑龙江省高校重点实验室哈尔滨150025

以水热法制备的Ta_2O_5纳米粒子为前驱体,利用高温氮化技术成功制备了核壳异质结构的Ta_3N_5@Ta_2O_5纳米光催化剂。采用XRD、XPS、TEM、N_2吸附-脱附测试、DRS及电化学测试等分析手段,考察了氮化温度和氮化时间对样品的表面组成、晶粒... 详细信息

以水热法制备的Ta_2O_5纳米粒子为前驱体,利用高温氮化技术成功制备了核壳异质结构的Ta_3N_5@Ta_2O_5纳米光催化剂。采用XRD、XPS、TEM、N_2吸附-脱附测试、DRS及电化学测试等分析手段,考察了氮化温度和氮化时间对样品的表面组成、晶粒尺寸、晶面结构、能带结构及载流子分离效率的影响规律。在NH_3气流量50 mL·min^(-1)的条件下,当氮化温度为750℃,控制氮化时间能够对纳米Ta_2O_5样品的带隙结构在3.86~2.08 eV间有效调控,相应地样品逐渐从Ta_2O_5经TaON@Ta_2O_5转化为Ta_3N_5@Ta_2O_5;当氮化时间为3 h,氮化温度由750℃升高到900℃,Ta_3N_5@Ta_2O_5样品的带隙窄化至2.04 eV;当氮化温度为850℃,氮化时间延长至12 h,Ta_2O_5完全氮化为Ta_3N_5,带隙进一步窄化至2.02 eV。经850℃氮化3 h样品,壳层Ta_3N_5界面转化为高活性(110)晶面,光生载流子分离效率最大,在可见光(λ>420 nm)照射下光解水析氢活性最高,达21.75μmol·g^(-1)·h^(-1)。

关键词： Ta2O5 Ta3N5 异质结光催化分解水半导体非均相催化电荷转移