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分级孔结构的Fe-N-C催化剂用于高效电催化氧还原

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应用化学 2023年第8期40卷 1187-1194页

作者：郑锐雪孟庆磊张丽刘长鹏邢巍肖梅玲中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

氧还原反应(ORR)是金属空气电池以及质子交换膜燃料电池(PEMFCs)系统重要的阴极反应,研究具有高活性与高稳定性的非贵金属催化剂具有重要意义。本研究使用了一种具有分级孔结构的MIL-101-(Al-Fe)作为金属前驱体模板,成功制备出具有分级... 详细信息

氧还原反应(ORR)是金属空气电池以及质子交换膜燃料电池(PEMFCs)系统重要的阴极反应,研究具有高活性与高稳定性的非贵金属催化剂具有重要意义。本研究使用了一种具有分级孔结构的MIL-101-(Al-Fe)作为金属前驱体模板,成功制备出具有分级多孔结构的Fe-N-C催化剂。电化学测试结果表明,在0.1 mol/L KOH电解液中,Fe-N-C-MIL-900催化剂表现出最优的氧还原性能(半波电位0.905 V以及5000圈CV测试后半波电位仅下降5 mV),远高于纯碳基N-C-MIL-900催化剂(0.845 V)。通过旋转环盘电极测试发现,Fe-N-C-MIL-900催化剂ORR电子转移数为3.98,H_(2)O_(2)产率低于3%,表现出明显的4电子ORR路径。这一工作为制备具有高ORR活性的Fe-N-C催化剂提供了一种新的途径。

关键词：氧还原分级孔结构铁基催化剂 4电子路径

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生物遗态分级孔结构碳负极材料及其储锂性能

陶瓷学报 2017年第3期38卷 315-318页

作者：王庆罗绍华张亚辉王志远刘延国郝爱民王玮林明卫东北大学材料科学与工程学院辽宁沈阳110004 东北大学秦皇岛分校资源与材料学院河北秦皇岛066004 河北省电介质与电解质功能材料重点实验室河北秦皇岛066004

以橙子皮为原材料,通过高温热解制备出具有分级多孔结构的生物遗态碳材料,并以这种碳材料作为锂离子电池负极考察其电化学性能。研究表明,橙子皮基碳为无定型碳材料,从SEM照片可以看出,其具有相互连通的蜂窝状孔结构,孔径约在1-4μm。BE... 详细信息

以橙子皮为原材料,通过高温热解制备出具有分级多孔结构的生物遗态碳材料,并以这种碳材料作为锂离子电池负极考察其电化学性能。研究表明,橙子皮基碳为无定型碳材料,从SEM照片可以看出,其具有相互连通的蜂窝状孔结构,孔径约在1-4μm。BET测得的比表面积约为52 m^2·g^(-1)。以橙子皮碳为原材料制备锂离子电池负极,在电流密度100 mAg^(-1)下,具有832 m Ahg^(-1)、393 mAhg^(-1)的首次放充电比容量,首次循环库伦效率为47.2%。200次循环后比容量仍保持在343 mAhg^(-1),库伦效率在95%以上,在2 Ag^(-1)的电流密度下仍具有149 mAhg^(-1)的比容量。

关键词：生物遗态材料锂离子电池分级孔结构负极材料

聚合物基双掺杂分级孔结构活性炭的制备及电化学性能研究

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聚合物基双掺杂分级孔结构活性炭的制备及电化学性能研究

作者：伏广续西北大学

学位级别：硕士

随着能源短缺与环境污染问题的日益突出,风能、太阳能等可再生资源受到大力开发,在世界能源体系中占据的比例逐渐增长,对性能优异的能源转换与能源存储设备的需求大大增加。超级电容器是一种介于电介质电容器和二次电池之间的储能器件,... 详细信息

随着能源短缺与环境污染问题的日益突出,风能、太阳能等可再生资源受到大力开发,在世界能源体系中占据的比例逐渐增长,对性能优异的能源转换与能源存储设备的需求大大增加。超级电容器是一种介于电介质电容器和二次电池之间的储能器件,兼具两者优势,被认为是能够满足人类可持续发展需求的有前途的发展方向。电极材料是超级电容器的核心,对其的性能有至关重要的影响。因此,设计并制备高性能的电极活性物质,是超级电容器研究领域的重点。活性炭具有稳定的物化性质、发达的孔隙结构和高的比表面积,是应用最广泛,商业化程度最高的碳基超级电容器电极活性物质,具有广阔的发展前景。通过对活性炭孔结构和表面化学性质的设计和调整,制备具有分级孔结构的双掺杂活性炭材料对于高性能碳基超级电容器的开发有重要的意义。本论文以构筑高性能的碳基超级电容器电极材料为目的。以聚噻吩为硫源,采用热致相分离法制备的聚合物复合多孔材料为前驱体,构筑一系列具有分级孔结构的双掺杂活性炭材料。并运用多种表征测试方法对材料的微观形貌、孔结构特征、表面化学性质及其电化学性能进行研究,并对其储能机理进行了探讨。具体工作内容如下:(1)以聚甲基丙烯酸甲酯为聚合物多孔骨架材料,通过热致相分离法制备聚甲基丙烯酸甲酯/聚噻吩复合多孔材料,并碳化得到具有分级多孔结构和超高硫、氧元素含量的双掺杂活性炭材料。通过对制备过程中活化温度、KOH浸渍比的调整,制备出具有较高的比表面积(1120-1610 m g)、分级多孔结构以及高的杂原子含量的活性炭材料。700℃,KOH浸渍比为3的条件下制备的样品具有较高的比表面积(1610 m g)和丰富硫、氧元素含量(分别为10.63%和9.33%),展现出优异的比电容性能(电流密度为0.5 A g,比电容高达290 F g),是一种具有良好比电容性能的活性炭电极材料。(2)采用聚丙烯腈为分散介质和氮源,通过热致相分离法制备聚丙烯腈/聚噻吩复合多孔材料,并将其作为前驱体制备具有分级多孔结构的氮、硫双掺杂活性炭材料。通过改变活化温度和KOH浸渍比对材料的形貌结果进行调整,制备的活性炭材料展现出较高的比表面积(1570-2550 m g)和发达的分级孔结构以及丰富的氮、硫元素含量。在700℃,KOH浸渍比为1的条件下制备的样品具有高的比表面积和微孔率。在三电极体系中展现出优异的电化学性,当电流密度为0.5 A g时,比电容高达345 F g;电流密度为20 A g时,比电容保持在229 F g,是一种良好的活性炭电极材料,具有潜在的应用价值。

关键词：活性炭分级孔结构碳基超级电容器热致相分离法双掺杂

大孔—介孔分级孔结构炭材料的制备及应用研究

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大孔—介孔分级孔结构炭材料的制备及应用研究

作者：王志超大连理工大学

学位级别：硕士

大孔-介孔分级孔结构炭材料由于其独特的性质在近年来得到了高度的关注。这种新型的炭材料兼具了介孔和大孔结构的优良特性,具有较低的流体阻力和高比表面积,且通过孔壁改性等方法可以提供优良的化学选择性,在大分子吸附、催化剂载体以... 详细信息

大孔-介孔分级孔结构炭材料由于其独特的性质在近年来得到了高度的关注。这种新型的炭材料兼具了介孔和大孔结构的优良特性,具有较低的流体阻力和高比表面积,且通过孔壁改性等方法可以提供优良的化学选择性,在大分子吸附、催化剂载体以及电容器电极等领域均有其独特的优势,是一种应用前景广泛的新型多孔炭素材料。本文以模板法为主导思想,双模板法合成了大孔-介孔分级孔结构炭材料。采用扫描电镜、透射电镜、X射线衍射、物理吸附技术对产品的形貌和微观结构进行了研究;通过三电极体系探讨了其作为超级电容器电极材料的应用前景。论文的主要研究结果如下：1)以聚氨酯泡沫为大孔模板,SBA-15为介孔模板,沥青烯、预沥青烯、煤液化残渣的四氢呋喃可溶物为碳源,双模板法成功制备了块状大孔-介孔分级孔结构炭材料(ASF、PASF、CLF),提出了将煤液化过程的副产物转化为高性能新型炭材料的方法。所制备的产品具有三维连通的大孔结构及有序的介孔孔壁,且形貌可控。产品ASF、PASF和CLF比表面积分别为745、570和407 m2／g,孔容分别为0.64、0.55和0.48 cm3／g,介孔孔径集中分布在4-5 nin。2)使用聚苯乙烯微球为大孔模板,F127为介孔模板,A阶酚醛树脂为碳源制备了三维连通大孔和二维六方有序介孔孔壁的炭材料HMMC,一步法制备了大孔-介孔分级孔炭材料。所得产品大孔为1μm孔径的三维连通结构,介孔孔径集中在5 nm左右。BET比表面积为354 m2／g,孔容为0.36 cm3／g。3)在6 M的KOH三电极体系不同扫速下的循环伏安曲线均呈现准矩形特征,不同电流密度下的充放电曲线呈等腰三角形,表明制备产品良好的电容性能。

关键词：双模板法分级孔结构煤液化残渣酚醛树脂超级电容器

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大孔/介孔分级孔结构炭材料制备及性能

大孔/介孔分级孔结构炭材料制备及性能

第十五届全国分子筛大会

作者：王志超周颖刘小雪王六平许钦一邱介山大连理工大学炭素材料研究室大连理工大学精细化工国家重点实验室大连理工大学辽宁省微纳米技术及系统重点实验室

以聚苯乙烯微球以及F127嵌段共聚物自组装结构为模板,酚醛树脂低聚物为炭前驱体,双模板法合成了大孔/介孔分级孔结构的炭材料。对样品进行了扫描电镜(SEM),透射电镜(TEM),X射线衍射(XRD)和氮吸附-脱附表征,并测试了样品的电化学性能。... 详细信息

以聚苯乙烯微球以及F127嵌段共聚物自组装结构为模板,酚醛树脂低聚物为炭前驱体,双模板法合成了大孔/介孔分级孔结构的炭材料。对样品进行了扫描电镜(SEM),透射电镜(TEM),X射线衍射(XRD)和氮吸附-脱附表征,并测试了样品的电化学性能。结果表明利用这种简便的合成方法可以得到具有三维连通大孔以及二维六方有序中孔结构的分级孔结构炭材料,大孔尺寸在1μm左右,中孔尺寸8 nm,比表面积为353.84 m2·g-1;且样品作

关键词：分级孔结构炭材料材料制备

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分级纳米孔结构氧化物材料及其催化应用

分级纳米孔结构氧化物材料及其催化应用

煤气化细渣残炭制备分级多孔炭材料及CO_(2)捕集的研究

第十三届全国催化学术会议

作者：任铁真袁忠勇 Structural Chemistry Arrhenius LaboratoryStockholm UniversitySE-10691 StockholmSweden 南开大学化学学院新催化材料科学研究所

＜正＞具有高孔性、多尺度孔结构、高比表面的材料在催化等领域的工业上实际应用中起到重要的作用。实际应用往往需要制备的微孔和介孔材料具有不同长度尺寸的分形的多通道孔结构,以得到高度有效的功能作用。比如在催化中应用,活性中心... 详细信息

＜正＞具有高孔性、多尺度孔结构、高比表面的材料在催化等领域的工业上实际应用中起到重要的作用。实际应用往往需要制备的微孔和介孔材料具有不同长度尺寸的分形的多通道孔结构,以得到高度有效的功能作用。比如在催化中应用,活性中心往往位于微孔和介孔孔道,而如果在催化剂中再引入较大孔径的二次孔道（如大孔）,则可以有效增强反应物和产物分子的扩散,并提高催化活

关键词：介孔材料分级孔结构金属氧化物催化性能

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煤炭转化 2024年第2期47卷 44-56页

作者：苗泽凯吴芮葛浩朱海张丛超韩欣然全晓虎宁夏大学化学化工学院省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室银川750021

煤气化是煤炭高效清洁利用的关键技术,煤气化过程不可避免地产生固体废弃物——气化细渣。目前,细渣处理方式以填埋为主,利用率极低,大量填埋不仅引起环境问题也造成资源浪费。细渣由多孔结构的残炭和矿物质组成,该特性决定了细渣可用... 详细信息

煤气化是煤炭高效清洁利用的关键技术,煤气化过程不可避免地产生固体废弃物——气化细渣。目前,细渣处理方式以填埋为主,利用率极低,大量填埋不仅引起环境问题也造成资源浪费。细渣由多孔结构的残炭和矿物质组成,该特性决定了细渣可用来制备多孔材料。将气化细渣中残炭通过泡沫浮选和酸洗法进行分离,分离的残炭经化学活化法可定向调控分级孔结构。结果表明:最佳活化条件为活化温度800℃,活化剂与原料的质量比2∶1,活化时间90 min,此条件下制备的分级多孔炭(RC2-800-90)比表面积和孔体积最高,分别为1596 m^(2)/g和1.297 cm^(3)/g;分级多孔炭表现出优异的CO_(2)吸附性能,其中RC2-800-90的吸附性能最优,在0℃,25℃和50℃时CO_(2)吸附量分别为4.90 mmol/g,2.75 mmol/g和0.86 mmol/g,吸附热在21.2 kJ/mol~28.7 kJ/mol之间,为典型的物理吸附过程;当吸附温度为25℃时,微孔及孔径小于1.5 nm,1.0 nm,0.7 nm的孔体积和CO_(2)吸附量的相关系数均大于0.8,该相关系数均高于0℃和50℃下孔结构参数和CO_(2)吸附量的相关系数,其中孔径小于1.5 nm的孔体积和CO_(2)吸附量的相关系数最大,表明在25℃下孔径小于1.5 nm的孔对CO_(2)吸附发挥主要作用,该多孔炭表现出了较大的吸附速率,在1.5 min内达到了吸附饱和状态,且经过10次循环吸附后,CO_(2)吸附量几乎没有明显下降,具有较好的循环稳定性。

关键词：煤气化细渣残炭多孔炭分级孔结构 CO_(2)捕集

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生物形态的高性能材料

化学进展 2007年第7期19卷 1217-1222页

作者：王庆王英勇郭向云中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

经过长期进化,生物质已经形成了复杂的分级胞状结构。这些结构为生物体生长和发育提供了传输水分和营养物质的快速通道。由生物质转化形成的高性能材料,不仅保持了材料本身的优良性质,而且还具有生物质的宏观形貌和微观结构特征。由于... 详细信息

经过长期进化,生物质已经形成了复杂的分级胞状结构。这些结构为生物体生长和发育提供了传输水分和营养物质的快速通道。由生物质转化形成的高性能材料,不仅保持了材料本身的优良性质,而且还具有生物质的宏观形貌和微观结构特征。由于具有丰富的分级多孔结构和优良的机械性能,生物形态材料在催化、分离与吸附和高温尾气处理等领域具有广泛的应用前景。目前,各种不同类型的生物质已被广泛用来制备生物形态的高性能材料。本文结合国内外研究进展综述了生物形态材料的制备技术、材料种类以及应用情况。

关键词：生物质分级孔结构生物形态材料

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三维有序大孔炭的设计构筑、性能及应用研究

化学进展 2014年第5期26卷 772-783页

作者：仇实郑景伟杨贵堂郑经堂吴明铂吴文婷中国石油大学(华东)重质油国家重点实验室青岛266580 山西新华化工有限责任公司太原030008

多孔炭材料具有高的比表面积、发达的孔结构、耐热、耐腐蚀、无毒无害、价廉、易操作等特点,以其为研究核心,在学术界和工业界均具有广阔的应用前景。通过胶晶模板法合成孔径在亚微米范围内的三维有序大孔炭,其高度规整的孔道结构,在吸... 详细信息

多孔炭材料具有高的比表面积、发达的孔结构、耐热、耐腐蚀、无毒无害、价廉、易操作等特点,以其为研究核心,在学术界和工业界均具有广阔的应用前景。通过胶晶模板法合成孔径在亚微米范围内的三维有序大孔炭,其高度规整的孔道结构,在吸附分离、催化和电极等领域已展现出巨大的应用潜能。利用双模板法将介孔结构融汇于三维有序大孔炭的孔壁中,设计构筑出三维有序大孔-介孔炭,势必会显著增强其应用价值。本文主要阐述了以胶晶为主体模板制备三维有序大孔炭的各种路径;采用双模板法将介孔引入大孔通道内获取三维有序大孔-介孔炭;探索影响孔结构参数的主要因素,并与各种功能材料复合增强其性能;着重对三维有序大孔炭及大孔-介孔炭在环境净化和新型能源转化与储备领域的应用进行概述。

关键词：胶晶模板三维有序大孔炭分级孔结构双模板法纳米复合材料